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标准化二氧化碳还原反应中的同位素溯源方法

Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 1-3页

作者：李晶晶姜淑娟宋少青宁波工程学院新能源学院浙江宁波330013 宁波大学材料科学与化学工程学院浙江宁波315211

自工业革命以来,二氧化碳(CO_(2))排放量迅速增加.将二氧化碳通过催化反应转化为高附加值产物,被认为是重要的减污降碳策略.然而,由于CO_(2)还原反应产物的多样性以及催化剂制备过程中可能残留的有机物质,导致难以准确评估催化剂的真实... 详细信息

自工业革命以来,二氧化碳(CO_(2))排放量迅速增加.将二氧化碳通过催化反应转化为高附加值产物,被认为是重要的减污降碳策略.然而,由于CO_(2)还原反应产物的多样性以及催化剂制备过程中可能残留的有机物质,导致难以准确评估催化剂的真实活性.尽管13CO_(2)同位素溯源技术已被广泛用于确定还原产物的碳源,但其严谨性不足可能导致溯源结果失真,影响了CO_(2)还原领域的发展.为了解决CO_(2)还原反应中催化剂活性评估的难题,汪圣尧等深入研究了同位素示踪原理,提出标准化同位素追溯新方法(***.,2023,14,2534).尽管气-质谱联用技术被视为普适方法,但现有方法难以充分分离复杂混合气体样品,因此需要谨慎对待溯源结果.13C-NMR光谱法常用于液体产物示踪,但由于自然界中存在13C同位素,这在一定程度上影响了同位素示踪技术的精确性.而1H-NMR因能识别与13C同位素相关的氢原子的特征分裂模式,而成为一种可行的替代方案.研究指出,同位素追踪在CO_(2)减排中的应用复杂,需要选择合适的气相色谱条件实现产物的有效分离,以确保溯源结果的可靠性.该研究还建立了同位素溯源检测的标准方法,并提供了同位素标记物的质谱指纹图谱.对于理解同位素溯源过程和推动CO_(2)还原研究具有重要意义.综上,对于CO_(2)还原反应潜在产物的溯源研究已成为衡量催化剂真实性能的关键指标之一.文章提出的标准化同位素溯源方法可作为该领域研究的可靠标准,并为实现真实可靠的CO_(2)还原反应提供有力保障.

关键词： CO_(2)还原同位素溯源标准化气-质联用技术方法

环氧树脂基近红外吸收涂层的近红外光谱、力学及耐盐水性能研究

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光谱学与光谱分析 2024年第2期44卷 439-445页

作者：张伟钢潘露露吕丹丹滁州学院材料与化学工程学院安徽滁州239000

以环氧树脂为粘合剂,Sm2O3为功能颜料,硅烷偶联剂和石墨烯为改性剂,制备得到了一种同时具有突出力学性能和耐盐水性能的近红外低反射率涂层。系统研究了Sm2O3添加量、硅烷偶联剂种类、硅烷偶联剂添加量和石墨烯添加量对涂层性能的影响... 详细信息

以环氧树脂为粘合剂,Sm2O3为功能颜料,硅烷偶联剂和石墨烯为改性剂,制备得到了一种同时具有突出力学性能和耐盐水性能的近红外低反射率涂层。系统研究了Sm2O3添加量、硅烷偶联剂种类、硅烷偶联剂添加量和石墨烯添加量对涂层性能的影响。结果表明:Sm2O3添加量的增加可明显降低涂层对1.06μm近红外光的反射率,当Sm2O3添加量为50%,涂层对1.06μm近红外光的反射率可低至31.2%。此时,涂层的附着力和耐冲击强度分别可达到1级和50 kg·cm。用硅烷偶联剂改性涂层,偶联剂上的强极性基团分别可与涂层中的树脂基体和颜料形成共价键结合,从而可发挥桥连作用,进而可明显改善涂层的柔韧性,其中KH560的改性效果最佳。当KH560添加量为5%,涂层的柔韧性可从改性前的9 mm显著改善为改性后的4 mm。石墨烯具有特殊的共平面结构和超长共轭结构特征,使其对入射光的吸收可延伸到近红外区域。石墨烯特殊的片层结构使其具有很高的耐冲击强度和柔韧性,在涂层中添加石墨烯可明显改善涂层的力学性能。研究发现石墨烯的添加可在进一步改善涂层力学性能的前提下显著降低涂层对1.06μm近红外光的反射率。当石墨烯添加量为8%,涂层对1.06μm近红外光的反射率可低至12.6%,此时涂层可具备突出的激光隐身效能。同时,涂层的附着力、柔韧性和耐冲击强度分别可达到1级、2 mm和50 kg·cm,可很好地满足实际工程应用要求。在环氧树脂、硅烷偶联剂和石墨烯的协同界面优化作用下,最佳配方(Sm2O3添加量为50%、KH560添加量为5%、石墨烯添加量为8%)的涂层经盐水腐蚀21 d后,涂层的微结构、近红外低反射率性能和力学性能可保持稳定。此时,涂层对1.06μm近红外光的反射率为12.47%,涂层的附着力、柔韧性和耐冲击强度分别可保持在1级、2 mm和45 kg·cm,表明制备的涂层具有良好的耐盐水性能。

关键词：复合涂层近红外光谱力学性能耐盐水性能

多孔碳纳米纤维负载铜铂合金催化剂的制备及电催化析氢性能

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高等学校化学学报 2024年第6期45卷 120-129页

作者：陈鑫刘婧媛于静哈尔滨工程大学材料科学与化学工程学院哈尔滨150001

通过静电纺丝和分阶段热处理方法,在多孔碳纳米纤维(PCNFs)上制备了一系列不同合金比例的PtCu纳米合金催化剂,研究了合金颗粒表面形貌和Cu-Pt-Cu结构对析氢反应(HER)的影响.结果表明,PtCu添加摩尔比为1∶2时可获得最佳析氢性能,在酸性... 详细信息

通过静电纺丝和分阶段热处理方法,在多孔碳纳米纤维(PCNFs)上制备了一系列不同合金比例的PtCu纳米合金催化剂,研究了合金颗粒表面形貌和Cu-Pt-Cu结构对析氢反应(HER)的影响.结果表明,PtCu添加摩尔比为1∶2时可获得最佳析氢性能,在酸性条件下电流密度为10 mA/cm^(2)时,过电位为37 mV,拥有良好的长期稳定性.研究结果为PCNFs负载过渡金属与Pt的二元合金纳米催化剂的制备提供了一种新的方法.

关键词：静电纺丝多孔碳纤维铜铂合金析氢反应

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聚偏氟乙烯双疏膜的制备及其膜蒸馏性能

膜科学与技术 2024年第5期44卷 1-11页

作者：董钶狄李雪娜丁齐超肖通虎宁波大学材料科学与化学工程学院宁波315211

膜蒸馏处理含表面活性剂等复杂料液时,常规疏水膜存在易被润湿和污染的问题.目前,多层嵌入型表面结构的双疏膜受到广泛关注.本研究提出了一种新的无多层嵌入表面的聚偏氟乙烯(PVDF)双疏膜.首先,采用复合相转化法制备了PVDF和聚苯乙烯-... 详细信息

膜蒸馏处理含表面活性剂等复杂料液时,常规疏水膜存在易被润湿和污染的问题.目前,多层嵌入型表面结构的双疏膜受到广泛关注.本研究提出了一种新的无多层嵌入表面的聚偏氟乙烯(PVDF)双疏膜.首先,采用复合相转化法制备了PVDF和聚苯乙烯-马来酸酐(SMA)共混基膜,再经低表面能的全氟癸基三乙氧基硅烷(17-FAS)改性制备出双疏膜.该膜上、下表面对水和乙二醇接触角分别为135.9°、147.3°和112.2°、123.5°.在含表面活性剂和有机污染物的盐水料液中表现出高于0.4 MPa的优异液体穿透压力(LEP)。采用直接接触式膜蒸馏处理含盐含表面活性剂十二烷基硫酸钠(SDS)及有机污染物黄腐酸(FA)或腐殖酸(HA)的复杂料液,结果表明,PVDF双疏膜的水通量达36kg/(m^(2)·h),盐截留率达99.9%,表现出优异的抗润湿和耐污染性能.

关键词：聚偏氟乙烯双疏膜直接接触式膜蒸馏抗润湿耐污染表面活性剂

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铁催化剂催化1,3-二烯烃聚合的研究进展

高分子通报 2024年第4期37卷 442-457页

作者：葛佳佳龚狄荣宁波大学材料科学与化学工程学院宁波315211

天然橡胶的有限供应和对橡胶的高需求促进了合成橡胶的发展。金属催化的配位聚合是当今合成高规整性橡胶材料的主要途径,过渡金属铁催化剂因含量丰富、低价格、低毒性、高活性和高选择性在合成橡胶制备领域受广泛关注。本文总结了Ziegle... 详细信息

天然橡胶的有限供应和对橡胶的高需求促进了合成橡胶的发展。金属催化的配位聚合是当今合成高规整性橡胶材料的主要途径,过渡金属铁催化剂因含量丰富、低价格、低毒性、高活性和高选择性在合成橡胶制备领域受广泛关注。本文总结了Ziegler-Natta三元铁催化剂、N,N-双齿配位、N,N,N-三齿配体配位的铁催化剂在催化1,3-二烯单体聚合中的研究进展,阐述了聚合活性、选择性、聚合物分子量及其分子量分布等催化性能与催化剂组成、结构和聚合条件等因素的关系,为高性能1,3-二烯聚合铁催化剂的设计与合成提供借鉴与思路。

关键词：铁催化剂二烯烃配位聚合选择性

热水浴还原法制备Gd_(2)O_(2)S:Pr闪烁陶瓷及性能优化

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硅酸盐学报 2024年第3期52卷 812-819页

作者：杜永笑罗朝华孙靖涵庄翊君刘永福孙鹏蒋俊宁波大学材料科学与化学工程学院浙江宁波315211 中国科学院宁波材料技术与工程研究所浙江宁波315201

硫氧化钆(Gd_(2)O_(2)S,GOS)闪烁陶瓷是一种具有高光输出、低余辉与高X射线阻止能力的闪烁材料,被广泛用于核医学影像和安全检查等领域。然而,GOS粉体合成过程复杂,组分精确配比与第二相难以控制,导致高品质GOS闪烁陶瓷制备依然存在较... 详细信息

硫氧化钆(Gd_(2)O_(2)S,GOS)闪烁陶瓷是一种具有高光输出、低余辉与高X射线阻止能力的闪烁材料,被广泛用于核医学影像和安全检查等领域。然而,GOS粉体合成过程复杂,组分精确配比与第二相难以控制,导致高品质GOS闪烁陶瓷制备依然存在较大挑战。针对这些问题和挑战:此项研究采用热水浴还原法制备了不同摩尔配比的(Gd_(1–x)Pr_(x))_(2)O_(2)S闪烁陶瓷材料,探究了不同形貌、粒度的氧化钆(Gd2O3)原料对Gd_(2)O_(2)S粉体的显微结构和光学性能影响。结果表明:亚微米级Gd_(2)O_(3)相较于纳米Gd_(2)O_(3)所合成的Gd_(2)O_(2)S:Pr粉体及闪烁陶瓷都具有更高的荧光强度,通过弱还原气氛下预烧结与热等静压后处理之后的Gd_(2)O_(2)S闪烁陶瓷具有较高的下相对密度和光学性能。在Pr^(3+)掺杂量(摩尔分数)x=0.2%时,闪烁陶瓷荧光强度达到最大值,并且在513 nm波长处透过率达到31%。本研究成功开发了一种简单而成本低廉的陶瓷制备工艺,该工艺无副产物污染,有望基于此工艺,大规模生产高性能Gd_(2)O_(2)S闪烁陶瓷。

关键词：闪烁陶瓷硫氧化钆氧化钆显微结构光学性能

Li(Sc,M)Si_(2)O_(6)∶Cr^(3+)(M=Ga^(3+)/Lu^(3+)/Y^(3+)/Gd^(3+))的近红外发光性能

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发光学报 2024年第3期45卷 407-414页

作者：卢紫微刘永福罗朝华孙鹏蒋俊宁波大学材料科学与化学工程学院浙江宁波315211 中国科学院宁波材料技术与工程研究所浙江宁波315201

荧光转换型近红外发光二极管(NIR pc-LED)具有体积小、谱带宽、峰位易调谐等优点,是新一代NIR光源发展的前沿,其关键在于研发可被蓝光有效激发的高效率宽带近红外荧光粉。LiScSi_(2)O_(6)∶Cr^(3+)荧光材料的激发波长为460 nm,发射峰位... 详细信息

荧光转换型近红外发光二极管(NIR pc-LED)具有体积小、谱带宽、峰位易调谐等优点,是新一代NIR光源发展的前沿,其关键在于研发可被蓝光有效激发的高效率宽带近红外荧光粉。LiScSi_(2)O_(6)∶Cr^(3+)荧光材料的激发波长为460 nm,发射峰位在845 nm,光谱带宽为156 nm,内量子效率为64.4%。基于该体系,本文通过M离子(M=Ga^(3+),Lu^(3+),Y^(3+),Gd^(3+))取代Sc^(3+)的方式对其性能进行调控。结果表明,引入M离子易生成杂相或发生相变,降低了材料的发光性能。本文从晶体结构出发对其调控过程进行了分析。

关键词： LiScSi_(2)O_(6)∶Cr^(3+) 阳离子取代晶体结构

Lu^(3+)掺杂Na_(5)Y_(9)F_(32)∶Ho^(3+)/Yb^(3+)/Ce^(3+)单晶体的增强红色上转换发光与光学温度传感性能

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发光学报 2024年第7期45卷 1104-1113页

作者：徐义松方立志夏海平周雄宋宏伟宁波大学材料科学与化学工程学院浙江宁波315211 吉林大学电子科学与工程学院吉林长春130012

采用密封的坩埚下降法技术生长了一系列Lu^(3+)(摩尔分数0、0.6%、1.2%、1.8%)掺杂Na_(5)Y_(9)F_(32)∶Ho^(3+)/Yb^(3+)/Ce^(3+)单晶体。在980 nm LD激发下,观察到单晶体的绿光543 nm(^(5)S_(2)/^(5)F_(4)→^(5)I_(8))、红光656 nm(^(5)F_(5)→^(5)I_(8))以及近红外750 nm(^(5)S_(2)/^(5)F4→^(5)I_(7))上转换发光。从上转换发光强度随激发光强度的变化情况,确定了543 nm、656 nm与750 nm的发光为双光子跃迁过程。研究了Lu^(3+)离子掺杂浓度对其发光强度与荧光寿命的影响情况,随着Lu^(3+)掺杂浓度从0增加到1.8%,单晶体中的656 nm红光逐步增强,543 nm绿光与750 nm近红外光随之减弱,红绿光强度比从0.01增加到了1.55,而543 nm荧光寿命从1.29 ms降低至0.99 ms。Lu^(3+)离子的掺入取代Y^(3+)晶格位,改变了单晶体的局域场环境,导致上转换发光强度的变化。基于随温度变化的上转换红光656 nm(^(5)F5→^(5)I8)与绿光543 nm(^(5)S_(2)/^(5)F4→^(5)I8)的发光强度变化,研究了1.8%Lu^(3+)掺杂Na_(5)Y_(9)F_(32)∶Ho^(3+)/Yb^(3+)/Ce^(3+)单晶体在298~448 K范围内的绝对灵敏度和相对灵敏度最大值分别为0.242%·K^(-1)和0.217%·K^(-1)。

关键词： Na_(5)Y_(9)F_(32)单晶增强上转换红光 Ho^(3+)/Yb^(3+)/Ce^(3+) 光学温度传感能量转移

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杂多铌氧簇聚物的研究进展

无机化学学报 2024年第3期40卷 465-480页

作者：杨宗斐赵晓森李靖庄文昌徐州工程学院材料与化学工程学院徐州221000

多铌氧簇聚物是多金属氧簇聚物的重要组成部分,具有丰富多样的结构类型,在碱催化、光催化产氢等方面具有广泛的应用前景,吸引了越来越多化学工作者的关注。本文系统地综述了主族元素(ⅢA/ⅣA/ⅤA/ⅥA族)为杂原子的杂多铌氧簇聚物和过渡... 详细信息

多铌氧簇聚物是多金属氧簇聚物的重要组成部分,具有丰富多样的结构类型,在碱催化、光催化产氢等方面具有广泛的应用前景,吸引了越来越多化学工作者的关注。本文系统地综述了主族元素(ⅢA/ⅣA/ⅤA/ⅥA族)为杂原子的杂多铌氧簇聚物和过渡元素(V/Fe/Cu)为杂原子的杂多铌氧聚合物的研究进展,主要包括化合物的合成策略、结构调控、性质及应用的探索。此外,对当前杂多铌氧簇聚物的发展所面临的挑战进行了总结,并对其后续的发展进行了展望。

关键词：多铌氧簇多金属氧簇结构调控策略合成