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NiO含量对NiMo/Al2O3催化剂在焦炉煤气中噻吩加氢脱硫性能的影响

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低碳化学与化工 2025年

作者：李姣姣秦志峰李晓红杜朕屹于峰翟志强吴琼笑太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室太原理工大学化学工程与技术学院山西东义煤电铝集团煤化工有限公司东莞市能源投资集团有限公司

焦炉煤气作为气体资源，常被用作化工原料，然而其中噻吩（C4H4S）等硫化物杂质的存在对催化剂具有较强毒害作用，工业上常通过二级镍钼加氢脱硫对噻吩进行深度脱除。为探究金属负载量对催化剂性能的影响，采用浸渍法制备了不同NiO含量... 详细信息

焦炉煤气作为气体资源，常被用作化工原料，然而其中噻吩（C4H4S）等硫化物杂质的存在对催化剂具有较强毒害作用，工业上常通过二级镍钼加氢脱硫对噻吩进行深度脱除。为探究金属负载量对催化剂性能的影响，采用浸渍法制备了不同NiO含量（5%、10%、15%和20%，质量分数）的NiMo/Al2O3催化剂；在反应温度250～390℃、压力1 MPa和原料空速4500 h-1条件下，对催化剂焦炉煤气噻吩加氢脱硫性能进行了测试；并通过N2吸/脱附、XRD、H2-TPR和XPS等表征手段，探究了NiO含量对NiMo/Al2O3催化剂性能的影响。结果表明，在270～370℃区间内，催化剂的C4H4S转化率从大到小依次为Ni5Mo15/Al2O3、Ni10Mo15/Al2O3、Ni15Mo15/Al2O3和Ni20Mo15/Al2O3；尤其是Ni5Mo15/Al2O3催化剂，290℃时C4H4S转化率达到70%,330℃时达到90%，明显高于其他3种催化剂。这归因于该催化剂在预硫化过程中，生成了更多活性物种MoS2，硫化程度较高；但随着NiO含量增加，可能发生NiO包覆MoO3的现象，导致催化剂硫化程度下降，催化性能减弱。

关键词： NiO含量焦炉煤气噻吩加氢脱硫 NiMo/Al O

聚酰亚胺的结构调控对炭分子筛膜微结构与气体分离性能影响的研究进展

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现代化工 2025年第01期 29-33页

作者：岳鑫朋张新儒王永洪太原理工大学化学工程与技术学院气体能源高效清洁利用山西省重点实验室

分析了聚酰亚胺近程结构和远程结构对炭分子筛膜结构与性能的影响，提出了理想聚酰亚胺结构应具备的特点，并对未来炭分子筛膜的发展做出展望。

关键词：近程结构远程结构分子结构设计炭分子筛膜气体分离

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铱基材料催化酸性电解水制氢的应用研究进展

化学试剂 2025年

作者：任丽媛冉彪张凯杨武昀姚瑞赵强李晋平刘光太原理工大学化学工程与技术学院气体能源高效清洁利用山西省重点实验室

电解水技术通过可再生能源驱动，在温和的反应条件下，实现高效产氢。贵金属铱(Ir)作为质子交换膜(PEM)电解槽的商用催化剂，既具有优异的催化活性，又可以在酸性介质中稳定运行。然而Ir基材料价格高昂，因此研发低成本、高活性、强稳... 详细信息

电解水技术通过可再生能源驱动，在温和的反应条件下，实现高效产氢。贵金属铱(Ir)作为质子交换膜(PEM)电解槽的商用催化剂，既具有优异的催化活性，又可以在酸性介质中稳定运行。然而Ir基材料价格高昂，因此研发低成本、高活性、强稳定性的催化剂成为解决电解水制氢规模化应用于工业的关键问题。目前催化剂在酸中的整体性能已经获得了很大提升。综述了OER的3种作用机理：吸附质反应机理(AEM)，晶格氧反应机理(LOM)和氧化路径机制(OPM)。总结了Ir基材料在酸性电解水领域的3种改性策略：形貌结构优化，界面工程，以及反应路径设计。最后，讨论了酸性电解水催化剂的发展仍待解决的问题与所面临的挑战和前景，为以后相关研究提供一定的参考价值。

关键词：贵金属Ir基酸性电解水析氧反应电催化质子交换膜电解槽

Ag,Zn,Pd掺杂对铜基催化剂草酸二甲酯选择性加氢反应的影响

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高等学校化学学报 2022年第6期43卷 268-277页

作者：宋有为安江伟王征王旭慧权燕红任军赵金仙太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室太原030024

采用密度泛函理论方法,构建了Ag,Zn,Pd原子掺杂的Cu(111)和Cu_(2)O(111)活性晶面,探讨了不同金属掺杂对Cu(111)和Cu_(2)O(111)催化剂的草酸二甲酯(DMO)加氢反应活性和选择性的影响.研究结果显示,掺杂Zn可有效阻止乙醇酸甲酯(MG)进一步加... 详细信息

采用密度泛函理论方法,构建了Ag,Zn,Pd原子掺杂的Cu(111)和Cu_(2)O(111)活性晶面,探讨了不同金属掺杂对Cu(111)和Cu_(2)O(111)催化剂的草酸二甲酯(DMO)加氢反应活性和选择性的影响.研究结果显示,掺杂Zn可有效阻止乙醇酸甲酯(MG)进一步加氢,提高MG的选择性,Ag助剂可以有效提高加氢活性;而Pd助剂的添加使MG的生成能垒增高,降低了MG的选择性.Ag-Cu(111)表面具有适宜的d带中心,生成CH_(3)OOCCH_(2)OH的活性最高.在Ag,Zn,Pd原子掺杂的Cu_(2)O(111)表面,Ag-Cu_(2)O(111)能带带隙小、价带强度高,在DMO加氢反应中具有最佳的催化活性.基于上述结果,提出铜基催化剂结构调变和性能调控的理论方法,为高效催化剂的设计提供可靠的理论指导.

关键词：草酸二甲酯选择性加氢铜基催化剂金属掺杂

CuAl_(2)O_(4)尖晶石结构对浆态床一氧化碳加氢性能的影响

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高等学校化学学报 2021年第6期42卷 1846-1854页

作者：闫鹏泉王竟荣沈亚星左志军高志华黄伟太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室太原030024

采用固相法、共沉淀法、柠檬酸法和溶胶-凝胶法制备了CuAl_(2)O_(4)尖晶石,在浆态床反应器上对其进行一氧化碳加氢反应活性评价,并对CuAl_(2)O_(4)尖晶石的结构进行了表征.研究发现,不同方法制备的CuAl_(2)O_(4)尖晶石在织构参数、表面... 详细信息

采用固相法、共沉淀法、柠檬酸法和溶胶-凝胶法制备了CuAl_(2)O_(4)尖晶石,在浆态床反应器上对其进行一氧化碳加氢反应活性评价,并对CuAl_(2)O_(4)尖晶石的结构进行了表征.研究发现,不同方法制备的CuAl_(2)O_(4)尖晶石在织构参数、表面富集程度和分解还原性能上存在明显差异,进而影响其催化性能.固相法所制尖晶石的孔径和孔容大,CuAl_(2)O_(4)表面富集程度最高,致使尖晶石分解不完全,但是其分解释放的CuO全部被还原,且Cu^(+)/Cu^(0)占比相当高,有利于提高产物中C2+OH选择性(达到31.1%).而表面富集程度相对低的其它3种尖晶石分解完全,但部分CuO未被还原,且还原产物中Cu^(0)占比提高,Cu^(0)和γ-Al_(2)O_(3)发生协同作用促进二甲醚的生成,其选择性最高可达72.9%.

关键词：铝酸铜一氧化碳加氢二甲醚低碳醇浆态床

ZSM⁃5催化丙烯芳构化反应构效关系及反应特性

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无机化学学报 2022年第6期38卷 1090-1102页

作者：任坤张亮亮李忠付廷俊太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室太原030024

甲醇两步制芳烃反应中低碳烯烃芳构化反应稳定性优异,为分析其内在机制,制备了不同硅铝比(nSiO_(2)/nAl_(2)O_(3))及Zn负载量的ZSM-5催化剂,以丙烯芳构化为模型反应,分析ZSM-5表面酸性对低碳烯烃芳构化反应性能的影响规律,并探究反应微... 详细信息

甲醇两步制芳烃反应中低碳烯烃芳构化反应稳定性优异,为分析其内在机制,制备了不同硅铝比(nSiO_(2)/nAl_(2)O_(3))及Zn负载量的ZSM-5催化剂,以丙烯芳构化为模型反应,分析ZSM-5表面酸性对低碳烯烃芳构化反应性能的影响规律,并探究反应微观特性。发现当硅铝比由150降至75时,增加的酸密度促进了烯烃氢转移芳构化过程,使芳烃选择性由31.0%增至34.4%,但丙烯直接参与的氢转移过程也被强化,使丙烷产物选择性由28.2%增至36.0%。引入Zn助剂可将部分Brønsted酸转变为Zn-Lewis酸,强化烯烃脱氢芳构化过程,使芳烃选择性进一步显著增加到62.4%。丙烯芳构化过程中芳烃烷基化深度比甲醇芳构化过程低,提升总芳烃选择性的同时,也明显抑制了难溶性积碳的形成,使反应稳定性明显提升。由此得出,甲醇两步制芳烃过程中甲醇制低碳烯烃过程对甲醇的预先消耗,抑制了低碳烯烃芳构化反应芳烃产物的深度烷基化,是该反应表现出优异稳定性的重要原因。

关键词：低碳烯烃芳构化 ZSM-5分子筛催化性能酸性质

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煤矸石基高强度泡沫陶瓷的制备与性能

硅酸盐学报 2024年第9期52卷 2959-2968页

作者：孟凡会戴露霏姚隆帆汪洋洋李忠太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室太原030024

以煤矸石为主要原料,硅藻土粉、滑石粉及发泡剂SiC为辅料制备出高强度泡沫陶瓷,研究了煤矸石掺入量(质量分数)、SiC添加量(质量分数)和混合原料粒度对制备的泡沫陶瓷性能的影响。当煤矸石掺入量增加时,混合原料的硅铝质量比逐渐减小,样... 详细信息

以煤矸石为主要原料,硅藻土粉、滑石粉及发泡剂SiC为辅料制备出高强度泡沫陶瓷,研究了煤矸石掺入量(质量分数)、SiC添加量(质量分数)和混合原料粒度对制备的泡沫陶瓷性能的影响。当煤矸石掺入量增加时,混合原料的硅铝质量比逐渐减小,样品抗压强度先增大后减小,煤矸石掺入量为70%(质量分数)时,制备出的样品具有均匀的孔结构;增加SiC加入量使得烧结过程中发泡产生的气体增多,样品抗压强度及表观密度随气孔率的增大而减小,SiC加入量为0.6%时,制备的泡沫陶瓷的性能最佳;样品平均孔径和开孔率随着混合原料的粒度的减小而降低,此时较小的孔径和均匀孔结构提高了泡沫陶瓷抗压强度,混合原料体积平均粒径为5.4μm时,总气孔率为80.6%,此时抗压强度达到6.1 MPa。本工作中煤矸石利用率高,制备的高气孔率高强度泡沫陶瓷为煤基固废的综合利用提供了借鉴与指导。

关键词：泡沫陶瓷煤矸石抗压强度孔结构碳化硅发泡剂颗粒粒径

Ni对MoS_(2)基催化剂活性相及加氢脱氮脱硫性能的影响

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燃料化学学报 2021年第10期49卷 1513-1521页

作者：刘娟李文英冯杰高翔太原理工大学省部共建煤基清洁能源利用国家重点实验室山西太原030024 浙江大学能源清洁利用国家重点实验室浙江杭州310027

为了获得较多高活性II型MoS_(2)活性相,采用四硫代钼酸铵原位热分解法制备了MoS_(2)基催化剂,对比分析了Ni源引入方式和热分解气氛对MoS_(2)活性相微观结构、表面元素化学状态和加氢脱氮脱硫性能等的影响。结果表明,同时引入Mo源和Ni源... 详细信息

为了获得较多高活性II型MoS_(2)活性相,采用四硫代钼酸铵原位热分解法制备了MoS_(2)基催化剂,对比分析了Ni源引入方式和热分解气氛对MoS_(2)活性相微观结构、表面元素化学状态和加氢脱氮脱硫性能等的影响。结果表明,同时引入Mo源和Ni源原位沉淀生成无定形NiMoS4后,再热分解有利于Ni取代MoS_(2)片晶边缘的Mo原子,被修饰后的MoS_(2)片晶保持较高的分散度、适宜的长度(3−5 nm)和堆叠层数(2−4层),从而在边缘暴露较多具有加氢和氢解活性的rim和corner活性位点。热分解气氛H_(2)比N_(2)更有利于Ni在热分解过程中取代MoS_(2)边缘的Mo原子,形成更多II型Ni-Mo-S活性结构,有利于喹啉和二苯并噻吩的吸附活化和加氢反应。当加氢反应温度340℃、氢压3 MPa、重时空速23.4 h−1、氢油比为600和使用0.1 g NMS-H_(2)催化剂时,喹啉加氢脱氮转化率达23.8%,二苯并噻吩加氢脱硫转化率达93.3%。

关键词： NiMo硫化物喹啉二苯并噻吩加氢反应

Co掺杂对Ni/NiAlO_(x)催化剂结构和菲加氢饱和性能的影响

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煤炭学报 2023年第3期48卷 1413-1424页

作者：陈羽李泽荆洁颖李文英太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024

煤焦油中富含稠环芳烃菲,菲加氢饱和后的产物全氢菲因具有高能量、高密度、高稳定性等优势是高能量密度燃料的理想组分。高效加氢催化剂是菲加氢至全氢菲的关键因素之一。贵金属催化剂加氢能力强,但价格昂贵,传统镍钼硫催化剂加氢能力较... 详细信息

煤焦油中富含稠环芳烃菲,菲加氢饱和后的产物全氢菲因具有高能量、高密度、高稳定性等优势是高能量密度燃料的理想组分。高效加氢催化剂是菲加氢至全氢菲的关键因素之一。贵金属催化剂加氢能力强,但价格昂贵,传统镍钼硫催化剂加氢能力较弱,镍基催化剂成本较低且加氢能力强被广泛应用于稠环芳烃加氢饱和领域。课题组前期利用活性金属镍与载体镍铝尖晶石之间强相互作用合成了Ni/NiAlO_(x)催化剂,活性组分镍处于“缺电子”状态,有利于芳烃的吸附与活化,使得该催化剂具有较高的初始全氢菲选择性,但随着反应进行全氢菲选择性逐渐下降,主要是在反应过程中活性组分镍电子结构发生变化导致。考虑到钴与镍具有相似结构,容易溶到镍晶格中直接调控镍电子结构这一性质,采用先溶胶凝胶法再浸渍法制备出不同钴掺杂量的催化剂,考察了钴掺杂量对Ni/NiAlO_(x)催化剂结构以及菲加氢饱和性能的影响。当反应温度300℃、压力为5.0 MPa、反应原料1%菲/十氢萘溶剂、进料速率为6 mL/h、氢气流量为60 mL/min、重时空速为52 h-1时,钴掺杂量为2%的催化剂在反应第6小时全氢菲选择性为53.6%,高出Ni/NiAlO_(x)催化剂第6小时全氢菲选择性43%。对催化剂结构进行表征分析,发现适量钴掺杂可以促进活性金属的还原,减小催化剂粒径,稳定活性组分镍“缺电子”程度,促进芳烃吸附,最终提升催化剂稳定性。

关键词：钴掺杂加氢饱和镍钴合金全氢菲电子结构