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钛酸四丁酯催化甲基丙烯酸甲酯与正丁醇酯交换反应动力学研究

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化学工业与工程 2024年第1期41卷 1-11页

作者：彭世仁王燕蔡旺锋天津大学化工学院天津300350

由于设备腐蚀和环境污染等问题,甲基丙烯酸丁酯生产工艺逐渐倾向于更为经济环保的酯交换生产工艺。以钛酸四丁酯为催化剂,甲基丙烯酸甲酯与正丁醇通过酯交换法合成甲基丙烯酸丁酯的反应及机理进行了初步研究。首先,根据路易斯酸催化理论... 详细信息

由于设备腐蚀和环境污染等问题,甲基丙烯酸丁酯生产工艺逐渐倾向于更为经济环保的酯交换生产工艺。以钛酸四丁酯为催化剂,甲基丙烯酸甲酯与正丁醇通过酯交换法合成甲基丙烯酸丁酯的反应及机理进行了初步研究。首先,根据路易斯酸催化理论,在合理假设和简化的基础上对该反应的机理进行了分析,在此基础上分别建立了基于理想溶液和非理想溶液的动力学模型。通过酯交换反应实验,主要研究了反应温度、反应物初始物质的量之比和催化剂量等因素对反应速率的影响,并根据实验数据回归得到了动力学模型参数和反应的基本热力学数据。结果显示,该酯交换反应为吸热反应,标准摩尔反应焓为14.406 kJ·mol^(-1),正、逆反应活化能分别为70.2和51.1 kJ·mol^(-1)。通过模型计算值与实验数据的比较,证明了推导得到的动力学模型具有较高的可靠性,将为钛酸四丁酯催化甲基丙烯酸甲酯与正丁醇酯交换合成甲基丙烯酸丁酯反应提供一定的理论指导。

关键词：酯交换反应甲基丙烯酸甲酯反应动力学甲基丙烯酸丁酯正丁醇钛酸四丁酯

1,5-萘二酚改性环氧树脂及其氮化硼复合材料的制备与导热性能

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中国表面工程 2024年第1期37卷 110-117页

作者：吴连锋朱洪宇申小松朱艳吉汪怀远海洋化工研究院有限公司海洋涂料国家重点实验室青岛266071 天津大学材料科学与工程学院天津300350 天津大学化工学院天津300350

环氧树脂是导热复合材料领域必不可少的,但是由于其本征导热系数较低限制了应用,因此提高环氧树脂本征导热系数对于高性能导热复合材料的开发具有重要意义。环氧树脂本征热导率的提高通常可采用引入刚性基团的方式实现,而实际操作中往... 详细信息

环氧树脂是导热复合材料领域必不可少的,但是由于其本征导热系数较低限制了应用,因此提高环氧树脂本征导热系数对于高性能导热复合材料的开发具有重要意义。环氧树脂本征热导率的提高通常可采用引入刚性基团的方式实现,而实际操作中往往受限于含刚性基团分子与环氧树脂分子之间存在极性差异、相容性不一致等问题,导致环氧树脂及其复合材料结构设计与合成具有复杂性,限制了其实际应用。采用含较强刚性萘环的1,5-萘二酚(Naphthalenediol)改性环氧树脂(EP)制备萘改性环氧树脂(NEP),改善环氧树脂分子链的“有序性”,减少导热过程中声子的散射,提高材料的导热性。研究结果表明,NEP的导热系数为0.32 W/(m·K),是EP导热系数0.19 W/(m·K)的1.68倍。氮化硼(BN)填料的加入使NEP/BN复合材料的热导率提升至1.25 W/(m·K),为EP/BN复合材料热导率1.01 W/(m·K)的1.24倍,EP的6.58倍。NEP及NEP/BN复合材料导热性能的提升,归因于萘环的刚性引起分子链的排列更加有序,以及改性过程中形成氢键的协同作用。向环氧树脂中引入萘环结构,采用简单的试验操作,明显提高了环氧树脂的本征热导率,可以为具有良好导热性能的树脂材料的开发提供思路。

关键词：环氧树脂 1,5-萘二酚导热改性热导率

Ag-Ni/KCC-1的制备及其在草酸二甲酯加氢制乙醇酸甲酯中的催化性能

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高校化学工程学报 2024年第1期38卷 90-98页

作者：张舜光崔阳刘林林张金颐陈学青天津理工大学化学化工学院天津300384 中国天辰工程有限公司技术发展部天津300400 河北工业大学化工学院天津300401

针对草酸二甲酯(DMO)加氢制备乙醇酸甲酯(MG)反应中,银(Ag)基催化剂成本较高、催化性能不稳定等问题,为降低成本并提高催化性能,以水热合成法制备的树枝状纤维形二氧化硅纳米球(KCC-1)为载体,采用等体积浸渍法制备Ag/KCC-1、Ag-Ni/KCC-... 详细信息

针对草酸二甲酯(DMO)加氢制备乙醇酸甲酯(MG)反应中,银(Ag)基催化剂成本较高、催化性能不稳定等问题,为降低成本并提高催化性能,以水热合成法制备的树枝状纤维形二氧化硅纳米球(KCC-1)为载体,采用等体积浸渍法制备Ag/KCC-1、Ag-Ni/KCC-1负载型催化剂。考察了Ag的较优负载量及总负载量不变时,Ag与镍(Ni)较佳的质量比。结果表明,Ag/KCC-1催化剂中,不同Ag负载量的催化剂,其结构和催化性能均有所不同,Ag负载量(质量分数)为15%时,性能较好;Ag-Ni/KCC-1催化剂中,适量Ni的引入对催化剂的结构和催化性能均有明显提高,当Ag和Ni的负载量分别为12%和3%时,催化性能较佳,与单组分负载的Ag/KCC-1催化剂相比,DMO转化率由90.37%提高至96.75%,MG转化率由90.77%提高至92.48%,MG收率由82.04%提高至89.47%。

关键词：草酸二甲酯乙醇酸甲酯催化剂树枝状纤维形二氧化硅纳米球 Ag-Ni/KCC-1

核壳结构Co_(3)O_(4)@MnOx整体式催化剂的碳烟催化燃烧性能

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燃料化学学报（中英文） 2024年第2期52卷 184-194页

作者：徐大为张家琳高越李新刚化学工程联合国家重点实验室、天津化学化工协同创新中心、天津市应用催化科学与工程重点实验室、天津大学化工学院天津300354

采用两步水热法在泡沫镍基底上合成了具有纳米棒形貌的Co_(3)O_(4)@MnOx整体式催化剂,通过X射线衍射、X射线能谱分析、氢气-程序升温还原、X射线光电子能谱、拉曼光谱和碳烟-程序升温还原等手段对催化剂进行表征,在微型固定床反应器上... 详细信息

采用两步水热法在泡沫镍基底上合成了具有纳米棒形貌的Co_(3)O_(4)@MnOx整体式催化剂,通过X射线衍射、X射线能谱分析、氢气-程序升温还原、X射线光电子能谱、拉曼光谱和碳烟-程序升温还原等手段对催化剂进行表征,在微型固定床反应器上评价了其催化碳烟燃烧性能,通过等温动力学实验探究了催化剂的本征活性。结果表明,Co_(3)O_(4)@MnOx催化剂呈现了以Co_(3)O_(4)为核、以MnOx为壳的核壳结构。与催化剂Co-NW相比,Co_(3)O_(4)@MnOx催化剂中Co_(3)O_(4)与MnOx之间的相互作用使其表面产生了更多高价物种Mn^(4+)和Mn^(3+)以及更多的表面氧空位,其氧化还原性能提高,催化剂的活性氧物种数量增加了两倍,催化性能得到改善,在NO存在的反应气氛中使碳烟起燃温度降低148℃。此外,相比催化剂CoNW,Co_(3)O_(4)@MnOx催化剂使碳烟燃烧反应的活化能从113.6 kJ/mol降低至102.2 kJ/mol,催化剂的本征活性提高了两倍。

关键词：碳烟燃烧钴锰氧化物整体式催化剂核壳结构

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泡沫镍负载CeO_(2)改性CuO催化剂的碳烟燃烧性能研究

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化工学报 2024年第1期75卷 312-321页

作者：张家琳徐大为高越李新刚天津大学化工学院天津市应用催化科学与工程重点实验室天津化学化工协同创新中心化学工程联合国家重点实验室天津300354

通过在泡沫镍基底上预沉积CeO_(2)晶核,采用水热法成功合成出泡沫镍负载CeO_(2)改性CuO催化剂(xCeO_(2)-CuO/NF),同未加入CeO_(2)的催化剂(CuO/NF)相比,其碳烟氧化活性显著提高。随着催化剂中CeO_(2)含量的增加,Ce/Cu质量比不断增大直... 详细信息

通过在泡沫镍基底上预沉积CeO_(2)晶核,采用水热法成功合成出泡沫镍负载CeO_(2)改性CuO催化剂(xCeO_(2)-CuO/NF),同未加入CeO_(2)的催化剂(CuO/NF)相比,其碳烟氧化活性显著提高。随着催化剂中CeO_(2)含量的增加,Ce/Cu质量比不断增大直至趋于平稳,催化剂的催化活性随之提高直至基本不变。其中,6.5CeO_(2)-CuO/NF的催化活性最好,T_(50)(383℃)最低,比CuO/NF催化剂低32℃。研究结果表明,预沉积CeO_(2)晶核一方面可促进CuO微纳结构的生长,提高碳烟颗粒与催化剂活性位点的接触效率;另一方面,xCeO_(2)-CuO/NF中形成的Cu_(x)Ce_(1-x)O固溶体增强了铜铈之间的相互作用,通过Ce^(3+)/Ce^(4+)和Cu^(2+)/Cu^(+)之间氧化还原耦合循环促使活性氧物种的生成,并提升了其本征活性,从而极大地提高了其催化碳烟氧化的能力。

关键词：催化剂固溶体纳米结构多相反应活性氧物种

构筑晶格匹配牺牲层:制备高质量自支撑薄膜材料的有效途径

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科学通报 2024年第13期69卷 1666-1668页

作者：刘毅姜忠义大连理工大学化工学院大连116024 天津大学化工学院天津300354

自支撑型薄膜材料因其脱离衬底束缚而展现出物化性质均一、便于成型组装、避免界面缺陷等优异特性,在柔性电子器件、智能传感系统、能量储存转换、化学分离等领域表现出巨大应用潜力.目前已开发出的自支撑型薄膜的制备方法包括化学刻蚀... 详细信息

自支撑型薄膜材料因其脱离衬底束缚而展现出物化性质均一、便于成型组装、避免界面缺陷等优异特性,在柔性电子器件、智能传感系统、能量储存转换、化学分离等领域表现出巨大应用潜力.目前已开发出的自支撑型薄膜的制备方法包括化学刻蚀、物理/机械剥离、界面合成、原位转化等.

关键词：智能传感系统能量储存化学分离柔性电子器件化学刻蚀晶格匹配界面缺陷牺牲层

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阻燃永久抗静电型TPAE复合材料的制备

盐科学与化工 2024年第1期53卷 48-50,54页

作者：杨树娥张金娜左玉伟李健边亚微天津长芦海晶集团有限公司天津300450

研究将聚酰胺弹性体(TPAE)、氮磷系阻燃剂和聚季铵盐永久抗静电剂,通过双螺杆挤出机进行共混、熔融、挤出,制备得到阻燃抗静电的TPAE复合材料,考察其导电、阻燃和力学性能。结果表明:随着抗静电剂的增加,TPAE材料的表面电阻率呈降低趋势... 详细信息

研究将聚酰胺弹性体(TPAE)、氮磷系阻燃剂和聚季铵盐永久抗静电剂,通过双螺杆挤出机进行共混、熔融、挤出,制备得到阻燃抗静电的TPAE复合材料,考察其导电、阻燃和力学性能。结果表明:随着抗静电剂的增加,TPAE材料的表面电阻率呈降低趋势;氮磷系阻燃剂可使TPAE材料的阻燃等级达到UL94-V0级。

关键词：双螺杆挤出机聚酰胺弹性体阻燃永久抗静电

溶胶-凝胶法制备高分散Ni-Cu/SiO_(2)促进间甲酚直接脱氧制甲苯

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化工进展 2024年第7期43卷 3824-3833页

作者：王颖杰祝新利天津大学化工学院天津300072

在木质素生物质衍生的酚类化合物加氢脱氧生产芳烃中,Ni基催化剂兼具经济性与活性,然而,在温和条件下会受到C—C氢解的影响。在此,采用溶胶-凝胶法制备了高分散的Ni/SiO_(2)、Cu/SiO_(2)和不同Cu含量的双金属Ni-Cu催化剂,并在350℃和常... 详细信息

在木质素生物质衍生的酚类化合物加氢脱氧生产芳烃中,Ni基催化剂兼具经济性与活性,然而,在温和条件下会受到C—C氢解的影响。在此,采用溶胶-凝胶法制备了高分散的Ni/SiO_(2)、Cu/SiO_(2)和不同Cu含量的双金属Ni-Cu催化剂,并在350℃和常压条件下对其进行间甲酚加氢脱氧性能测试。尽管Ni粒径约为2nm的单金属Ni/SiO_(2)表现出高的活性和甲苯选择性,但C—C氢解生成甲烷和苯的反应仍然显著。对于双金属Ni-Cu催化剂,Ni和Cu相互作用并在还原后形成Ni-Cu合金。在最佳的双金属催化剂(Cu/Ni摩尔比约为3)上,甲苯在所有转化水平上都是主要产物。当间甲酚转化率为97.2%时,甲苯和芳烃的收率分别达到85.0%和91.6%。本征反应速率和活化能分析表明,Cu的引入通过抑制竞争性的C—C氢解反应,促进了直接脱氧生成甲苯。

关键词：催化生物质再生能源间甲酚加氢脱氧 Ni-Cu合金

微波诱导高分散Pd/FeP催化剂构筑及其电催化性能研究

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化工学报 2024年第4期75卷 1594-1606页

作者：李昂赵振宇李洪高鑫天津大学化工学院精馏技术国家工程研究中心天津300350 物质绿色创造与制造海河实验室天津300192

微波技术作为一种新型过程强化手段,已被广泛应用于材料制备过程。利用微波对吸波型载体的选择性加热,使其产生局部高温诱导催化剂颗粒的沉积,有望构筑高分散钯(Pd)催化剂结构,而这一特殊结构对提高催化剂电催化氧化甲酸活性、提升甲酸... 详细信息

微波技术作为一种新型过程强化手段,已被广泛应用于材料制备过程。利用微波对吸波型载体的选择性加热,使其产生局部高温诱导催化剂颗粒的沉积,有望构筑高分散钯(Pd)催化剂结构,而这一特殊结构对提高催化剂电催化氧化甲酸活性、提升甲酸燃料电池的性能至关重要。为探究微波诱导高分散钯催化剂便捷制备的可行性,本文首先通过水热法制备了强吸波的空心海胆状磷化铁(FeP)作为催化剂载体,而后分别在常规加热与微波加热条件下通过乙二醇还原法在FeP表面沉积Pd。使用XRD、TEM、SEM技术表征Pd/FeP产品的形貌和微观结构,探究微波加热对催化剂表面金属钯颗粒分散的影响作用。使用循环伏安法和线性伏安法评价所制备催化剂的催化活性,通过探讨催化剂结构与其电催化活性的构效关系,揭示微波合成对Pd/FeP催化剂性能的强化作用机制。研究结果表明,空心海胆状的FeP颗粒具有较强的微波吸收能力,因而在受到微波辐射时,其表面形成的局部过热诱导Pd的原位沉积,使得微波水热法制备的Pd催化剂具有良好的分散特性,然而溶剂主体温度的过高会增加Pd之间的团聚。相对于常规手段合成的催化剂,利用微波水热法在120°C下制备的催化剂电化学活性面积提升了约3.5倍,对甲酸电催化氧化活性提升了约54倍。

关键词：微波合成纳米结构电化学催化剂粒度分布

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