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不同pH铝溶胶对二甲醚羰基化成型丝光沸石催化剂性能的影响

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化工学报 2024年第7期75卷 2533-2543页

作者：王寅初鹏飞刘虎吕静黄守莹王胜平马新宾天津大学化工学院天津300072

由合成气生产二甲醚(DME),然后DME羰基化生产乙酸甲酯(MA),MA加氢生成乙醇是一条转化率和选择性高、反应条件温和、分离能耗低的绿色工艺路线。其中二甲醚羰基化反应作为重要的中间反应已经受到了广大学者的高度关注。本文主要针对DME... 详细信息

由合成气生产二甲醚(DME),然后DME羰基化生产乙酸甲酯(MA),MA加氢生成乙醇是一条转化率和选择性高、反应条件温和、分离能耗低的绿色工艺路线。其中二甲醚羰基化反应作为重要的中间反应已经受到了广大学者的高度关注。本文主要针对DME羰基化制MA反应,使用具有高活性和高稳定性的丝光沸石(MOR)制备成型催化剂,为进一步工业化奠定基础。通过使用不同pH的铝溶胶作黏结剂制备一系列丝光沸石成型催化剂,并与使用拟薄水铝石作黏结剂的成型催化剂进行比较。通过强度测试以及Weibull函数统计分析,探究了黏结剂对成型MOR的强度以及强度可靠性的影响;X射线衍射、N_(2)物理吸附、^(29)Si MAS NMR、吡啶吸附原位红外等表征结合活性评价,探究了黏结剂对MOR的物理结构、酸性以及催化性能的作用。结果表明,铝溶胶的pH对丝光沸石成型催化剂的孔道结构、力学性能和催化性能都有十分重要的影响。铝溶胶的pH在4.9时,成型催化剂介孔比表面积和体积最大(70 m^(2)/g和0.20 cm^(3)/g),机械强度最高(110.7 N/cm),单位分子筛上Brønsted酸量下降幅度最小。因此,单位分子筛上DME转化率和时空收率最高。

关键词：合成气分子筛催化剂黏结剂羰基合成

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化工过程中的电子传递、质子传递和分子传递

化工学报 2024年第3期75卷 1052-1064页

作者：李诗浩吴振华赵展烽吴洪杨冬石家福姜忠义天津大学化工学院天津300072 天津大学环境科学与工程学院天津300072

随着“绿色化学”和“可持续发展”概念以及“碳达峰、碳中和”(双碳)目标的相继提出与推进,化学工业逐步进入绿色化、高端化、智能化发展新阶段。对于包含反应的化工过程有非常经典的“三传一反”理论,以反应动力学为核心,以动量传递... 详细信息

随着“绿色化学”和“可持续发展”概念以及“碳达峰、碳中和”(双碳)目标的相继提出与推进,化学工业逐步进入绿色化、高端化、智能化发展新阶段。对于包含反应的化工过程有非常经典的“三传一反”理论,以反应动力学为核心,以动量传递、热量传递与质量传递为基础,揭示了物质、能量传递与化学反应的协同强化规律,对化工领域的发展具有重要和深远意义。近年来,由于光能、电能等清洁能源以及绿色生物制造、光电化学工程等新学科引入化工反应过程中,以电子传递、质子传递和分子传递为代表的三类传递现象得到了广泛关注和大量研究,为“三传一反”理论注入了新的活力。在此背景下,尝试将电子传递、质子传递和分子传递三类现象进行分析和介绍,针对不同化学反应的特点,初步总结了通过电子传递、质子传递和分子传递过程的单独或协同强化,以实现传递过程与化学反应过程的高度匹配,进而实现化学反应效率的显著提升。

关键词：电子传递质子传递分子传递化工过程化学反应生物催化太阳能

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木屑颗粒堆积参数对液体渗流特性的影响规律

天津大学学报（自然科学与工程技术版） 2024年第3期57卷 254-264页

作者：刘丽艳李金秋吕东天津大学化工学院天津300350 天津市化工安全与装备技术重点实验室天津300350 应急管理部天津消防研究所天津300381

为了探究木屑颗粒堆积参数对液体渗流特性的影响规律,参照达西渗流实验,设计开发了渗流实验系统,选取颗粒床层湿度、渗流速度、床层储水量及透水率作为评价颗粒床层内液体渗流特性的指标,在对各因素进行初步筛选的基础上,实验研究木屑... 详细信息

为了探究木屑颗粒堆积参数对液体渗流特性的影响规律,参照达西渗流实验,设计开发了渗流实验系统,选取颗粒床层湿度、渗流速度、床层储水量及透水率作为评价颗粒床层内液体渗流特性的指标,在对各因素进行初步筛选的基础上,实验研究木屑颗粒堆积床层的粒径分布、压缩高度比以及渗透压力(注水量)对液体渗流特性的影响.实验结果表明,相同粒径分布,注水量为1500 mL时,压缩高度比从0.80降到0.50,木屑颗粒床层湿度变化幅值为3.32%;相同粒径分布,压缩高度比为0.50,注水量从1500 mL增加到3000 mL时,木屑颗粒床层湿度变化幅值为2.30%;相同压缩高度比和注水量,全粒径分布、不同级配粒径分布及小粒径分布时木屑颗粒床层最大湿度分别为54.4%、54.0%及53.7%,变化幅值为0.7%.在本文研究范围内,压缩高度比对颗粒床层湿度影响最大,初始注水量次之,颗粒级配影响最小.相同粒径分布,注水量为2000 mL时,压缩高度比从0.80降到0.50,木屑颗粒床层渗流速度变化幅值为18.92×10^(-4) m/s;相同粒径分布,压缩高度比为0.50,注水量从1500 mL增加到3000 mL时,木屑颗粒床层渗流速度变化幅值为1.08×10^(-4) m/s;相同压缩高度比和注水量,全粒径分布、不同级配粒径分布及小粒径分布时木屑颗粒床层最大渗流速度分别为20.7×10^(-4) m/s、15.4×10^(-4) m/s及18.2×10^(-4) m/s,变化幅值为5.3×10^(-4) m/s.在本文研究范围内,压缩高度比对颗粒床层渗流速度影响最大,颗粒级配次之,初始注水量影响最小.综合各类因素考虑,不同粒径级配的木屑颗粒床层,压缩高度比为0.70、注水量为2000 mL时木屑颗粒床层中的液体渗流特性较好,此时,床层湿度为52.5%,平均渗流速度为9.86×10^(-4) m/s,床层储水量为1149 mL,床层透水率为42.56%.相关结果可为后续可压缩性颗粒堆积物的存放以及水基灭火剂开发需要关注的参数提供指导.

关键词：木屑颗粒颗粒级配压缩高度比渗流速度透水率床层储水

非均相单宁酸-锆介孔材料制备及其CO_(2)环加成反应催化性能

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化工进展 2024年第5期43卷 2803-2810页

作者：冯帮满岳成光王美岩王悦马新宾天津大学化工学院天津300350 天津大学浙江研究院浙江宁波315201

CO_(2)和环氧化物的环加成反应是一种有效且可持续的CO_(2)化工转化策略,其产品环碳酸酯在锂离子电池、高分子材料等领域具有广泛应用。其中环氧化物的开环被认为是该反应的关键步骤,因此构筑具有高效环氧化物吸附活化位点的催化剂至关... 详细信息

CO_(2)和环氧化物的环加成反应是一种有效且可持续的CO_(2)化工转化策略,其产品环碳酸酯在锂离子电池、高分子材料等领域具有广泛应用。其中环氧化物的开环被认为是该反应的关键步骤,因此构筑具有高效环氧化物吸附活化位点的催化剂至关重要。本文通过单宁酸与锆离子的配位作用,“一锅法”制备同时含有锆金属中心作为Lewis酸位点和酚羟基作为氢键作用位点的非均相单宁酸-锆介孔材料TA-Zr-2。XPS和环氧丙烷TPD-MS结果表明,与同为锆基多孔材料的UiO-66相比,TA-Zr-2的锆金属中心具有更强的Lewis酸性,对环氧丙烷具有更强的吸附活化作用。在TA-Zr-2的基础上通过冷冻干燥优化处理得到了具有更大比表面积和合适孔体积的TA-Zr-2-FD材料,25℃下催化性能提升1倍,24h的碳酸丁烯酯收率达97.6%。本文使用简单绿色的制备方法,构建了具有较大比表面积的单宁酸-锆介孔材料,锆Lewis酸位点和酚羟基氢键位点的耦合使其具有良好的环氧化物吸附活化作用,利于环氧化物的开环,使得该催化剂在25℃下表现出良好的CO_(2)环加成反应催化性能。

关键词： CO_(2)转化环加成反应环状碳酸酯介孔材料

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人工智能驱动新型界面分离材料的创制

化工进展 2024年第4期43卷 1649-1654,F0004页

作者：何林贺常晴隋红天津大学化工学院天津300072 精馏技术国家工程研究中心天津300072

计算机技术与人工智能的发展给新材料的开发带来了新的研究范式(第四代),也为新型界面分离材料的创制带来新的发展契机。然而,受界面分离过程机理研究和材料、基团的理化数据的局限性,人工智能在新型界面分离材料的创制中的应用仍处于... 详细信息

计算机技术与人工智能的发展给新材料的开发带来了新的研究范式(第四代),也为新型界面分离材料的创制带来新的发展契机。然而,受界面分离过程机理研究和材料、基团的理化数据的局限性,人工智能在新型界面分离材料的创制中的应用仍处于初期阶段。本文为解决特定体系数据缺失的问题,构建了百万级(10^(6))的样板数据库,为大预测模型与生成模型提供了可靠、规范的示范数据基础;通过从大数据中挖掘分子结构与性质的隐藏关联,并借助分子模拟计算剖析其分子间相互作用机理,解析分子间相互作用机制和重组过程规律,进而实现高性能界面分离材料的构筑。最后,本文浅析了介尺度样板大数据、机器学习势理论、国产软件开发、有机合成、智能算法等多学科交叉在界面分离材料创制中的重要影响与发展机遇,以期推动虚拟实验室前沿发展。

关键词：界面大数据人工智能分离材料分子间相互作用

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结合视锥变换和RGB体素图的半监督三维目标检测

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红外与激光工程 2024年第8期53卷 250-261页

作者：汪岩袁甜甜胡彬李尧天津理工大学聋人工学院天津300384 天津大学微电子学院天津300072

基于LiDAR、可见光等多模态传感器的高精度三维目标检测是自动驾驶领域的关键技术。为了提高目标检测的精度和方位感知能力,降低模型对于标注数据的依赖,结合视锥变换方法优化了三维点云方向特征提取策略,提出了一种基于视锥变换和半监... 详细信息

基于LiDAR、可见光等多模态传感器的高精度三维目标检测是自动驾驶领域的关键技术。为了提高目标检测的精度和方位感知能力,降低模型对于标注数据的依赖,结合视锥变换方法优化了三维点云方向特征提取策略,提出了一种基于视锥变换和半监督学习架构的三维目标检测技术。具体而言,基于通道注意力模块优化视锥体对远距离目标的感知能力,提出了RGB体素模块提升遮挡目标的识别精度。首先通过深度网络从RGB图像中提取纹理信息,将其与激光雷达的距离信息融合,以保持三维空间特征的完整性。其次,通过特征融合模块提取体素空间特征的权重。最后,采用自适应伪标签方法降低对标注样本的依赖,并基于群体投票方法进一步降低误报率。实验结果表明,该方法在KITTI数据集上取得了令人满意的成果,行人和车辆目标检测的准确率分别达到了56.30%和75.88%。该研究为未来在复杂的场景中实现高效的三维目标检测提供了思路,并为进一步优化自动驾驶的多模态数据融合技术奠定了基础。

关键词：三维目标检测 RGB体素特征视锥变换半监督学习 KITTI数据集

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MXenes纳米点的制备及应用进展

化学工业与工程 2024年第3期41卷 26-34页

作者：朱彦松苏军军潘宏斐任相魁陈志坚天津大学化工学院天津300072

二维(2D)层状材料MXenes具有优良的理化性质。由MXenes制备的纳米点材料MXenes纳米点(MNDs),不仅可继承二维层状MXenes材料本身的物理和化学特性,而且由于纳米点的尺寸效应还展现出了一些新特性。对基于MXenes的纳米点材料进行了综述,... 详细信息

二维(2D)层状材料MXenes具有优良的理化性质。由MXenes制备的纳米点材料MXenes纳米点(MNDs),不仅可继承二维层状MXenes材料本身的物理和化学特性,而且由于纳米点的尺寸效应还展现出了一些新特性。对基于MXenes的纳米点材料进行了综述,全面总结了文献中包括Ti3C2和MoC2等不同类型MXenes纳米点的制备方法,对各类常见的制备方法进行了对比,并对不同方法优缺点进行了分析,在此基础上总结了此类新型纳米材料在光电及生物医学领域的应用前景。

关键词： MXenes 纳米点综述光电材料

钛酸四丁酯催化甲基丙烯酸甲酯与正丁醇酯交换反应动力学研究

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化学工业与工程 2024年第1期41卷 1-11页

作者：彭世仁王燕蔡旺锋天津大学化工学院天津300350

由于设备腐蚀和环境污染等问题,甲基丙烯酸丁酯生产工艺逐渐倾向于更为经济环保的酯交换生产工艺。以钛酸四丁酯为催化剂,甲基丙烯酸甲酯与正丁醇通过酯交换法合成甲基丙烯酸丁酯的反应及机理进行了初步研究。首先,根据路易斯酸催化理论... 详细信息

由于设备腐蚀和环境污染等问题,甲基丙烯酸丁酯生产工艺逐渐倾向于更为经济环保的酯交换生产工艺。以钛酸四丁酯为催化剂,甲基丙烯酸甲酯与正丁醇通过酯交换法合成甲基丙烯酸丁酯的反应及机理进行了初步研究。首先,根据路易斯酸催化理论,在合理假设和简化的基础上对该反应的机理进行了分析,在此基础上分别建立了基于理想溶液和非理想溶液的动力学模型。通过酯交换反应实验,主要研究了反应温度、反应物初始物质的量之比和催化剂量等因素对反应速率的影响,并根据实验数据回归得到了动力学模型参数和反应的基本热力学数据。结果显示,该酯交换反应为吸热反应,标准摩尔反应焓为14.406 kJ·mol^(-1),正、逆反应活化能分别为70.2和51.1 kJ·mol^(-1)。通过模型计算值与实验数据的比较,证明了推导得到的动力学模型具有较高的可靠性,将为钛酸四丁酯催化甲基丙烯酸甲酯与正丁醇酯交换合成甲基丙烯酸丁酯反应提供一定的理论指导。

关键词：酯交换反应甲基丙烯酸甲酯反应动力学甲基丙烯酸丁酯正丁醇钛酸四丁酯

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圆顶形层联机织预制体参数化几何建模

航空学报 2024年第16期45卷 260-270页

作者：张长龙陈利王静岳万里史晓平天津工业大学纺织科学与工程学院天津300387 天津工业大学复合材料研究院先进纺织复合材料教育部重点实验室天津300387

通过一体化仿形织造技术制备的圆顶形层联机织预制体(DIWP)具有可设计性好、结构稳定、承载能力强等特点。探究DIWP微细观结构并构建其参数化几何模型,对于预测DIWP力学性能并指导其工艺设计十分重要。基于预制体宏观结构特征、织造工... 详细信息

通过一体化仿形织造技术制备的圆顶形层联机织预制体(DIWP)具有可设计性好、结构稳定、承载能力强等特点。探究DIWP微细观结构并构建其参数化几何模型,对于预测DIWP力学性能并指导其工艺设计十分重要。基于预制体宏观结构特征、织造工艺参数对DIWP参数化模型构造方法进行了全面研究,并使用SolidWorks软件建立了实体几何模型。结果表明:通过引入纬斜角可以描述DIWP纱线的空间坐标与运动路径之间的关系;一元二次函数形式的抛物线凸透镜形纱线截面假设适用于DIWP;讨论3种不同细观结构的DIWP参数化模型,进一步得到了具有系统性、可靠性、普适性研究价值的DIWP的参数化模型构造理论;模型解析式全部由MATLAB软件推导得出,可求解且唯一;参数化模型能够有效表征DIWP的空间拓扑关系、计算纤维体积含量,与实测值对比,误差为-3.43%。所得结论为DIWP的仿真模拟提供了理论依据,并对其实际制备工艺的设计具有指导意义。

关键词：圆顶形层联机织预制体参数化模型纬斜角一元二次函数纤维体积含量

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