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柴油加氢脱氮集总动力学模型及应用

石油学报（石油加工） 2024年第1期40卷 175-182页

作者：黄镇鞠雪艳丁石聂红习远兵中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

采用气相色谱-质谱(GC-MS)对柴油加氢过程中含氮化合物的类型进行识别,结合含氮化合物在氮化学发光检测器(NCD)上的保留及响应特性,得到不同工艺条件下含氮化合物的类型分布。基于咔唑侧链甲基数的不同,建立了包含反应温度、反应压力、... 详细信息

采用气相色谱-质谱(GC-MS)对柴油加氢过程中含氮化合物的类型进行识别,结合含氮化合物在氮化学发光检测器(NCD)上的保留及响应特性,得到不同工艺条件下含氮化合物的类型分布。基于咔唑侧链甲基数的不同,建立了包含反应温度、反应压力、液时空速、氢/油体积比以及杂质含量(硫化氢、碱性氮化物和非碱性氮化物)等影响因素的五集总Langmuir-Hinshelwood加氢脱氮(HDN)动力学模型;模型采用Levenberg-Marquardt方法求解,验证结果表明拟合值与实验值相吻合。动力学模型可用于HDN过程工艺条件的优化,结果表明,当反应温度为350℃、反应压力为6.4 MPa和氢/油体积比为300条件下,氮化物的脱除效果最优。

关键词： NiMo催化剂加氢脱氮动力学模型参数估计预测

基于不同孔径和酸性分子筛的催化剂异构反应差异性研究

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石油学报（石油加工） 2024年第2期40卷 382-391页

作者：黄若兰杨清河黄卫国毕云飞卢玉涛中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

分别以2种不同孔径和酸性的一维十元环结构分子筛ZIP-1(小孔)和BCM-168(大孔)为酸性组分制备了2种贵金属临氢异构化催化剂A200和B350,采用微型反应装置考察其对正十六烷的异构化反应性能,并对其产物进行倾点与收率的计算以模拟实际油品... 详细信息

分别以2种不同孔径和酸性的一维十元环结构分子筛ZIP-1(小孔)和BCM-168(大孔)为酸性组分制备了2种贵金属临氢异构化催化剂A200和B350,采用微型反应装置考察其对正十六烷的异构化反应性能,并对其产物进行倾点与收率的计算以模拟实际油品的切割效果。结果表明,孔径较大且Bronsted酸强度较弱的BCM-168分子筛制备的B350催化剂对正十六烷的异构化选择性更好,且在高转化率下A200与B350的选择性差距增大。通过对正十六烷异构产物进行模拟切割,发现2种催化剂反应产物的组成结构不同,B350催化剂异构化产物支化度更高。在实际油品评价中,通过分析产物烃组成与碳数分布,发现B350催化剂使烷烃断键生成碳数较接近的产物;而由孔径较小且Br?nsted酸强度较高的ZIP-1分子筛制备的A200催化剂,易促进烷烃多次裂解生成碳数较少的短链烷烃。同时发现,催化剂的过度异构化会使产物裂解为沸点较低的组分,使得目的产物大分子异构烃类收率降低。

关键词：分子筛异构化孔径酸性倾点收率

基于气液态等质量响应化学发光法质量控制轻质烯烃中总氮

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石油化工 2024年第4期53卷 559-566页

作者：王小雨李继文王川姜丽燕许竞早中石化(上海)石油化工研究院有限公司上海201208

基于气液态等质量响应以液体分段标准曲线方程定量不同氮形态和基体的气液态试样,分析了不同基体和相态条件下氮的反应行为。实验结果表明,乙腈气体标准试样(基体90%(φ)氮气+10%(φ)丙烯)及乙腈液体标准试样(基体1,3-丁二烯)、NO(基体... 详细信息

基于气液态等质量响应以液体分段标准曲线方程定量不同氮形态和基体的气液态试样,分析了不同基体和相态条件下氮的反应行为。实验结果表明,乙腈气体标准试样(基体90%(φ)氮气+10%(φ)丙烯)及乙腈液体标准试样(基体1,3-丁二烯)、NO(基体氦气)及NO(基体乙烯)气体标准试样的回收率分别为95.6%~98.8%,90.4%~93.5%,93.9%~98.3%,96.1%~102.6%,氮的响应几乎不受氮形态及试样基体和相态变化的影响。氮在乙烯、丙烯和丁二烯中的最低检出限(信噪比(S/N)3)分别为0.06,0.04,0.03 mg/kg;最低检测含量(S/N为10)分别为0.2,0.1,0.1 mg/kg。该技术能够满足不同浓度范围试样的测定需求,对提高工业轻质烯烃产品质量具有重要意义。

关键词：化学发光法轻质烯烃总氮气液态等质量响应

聚α-烯烃合成基础油分子结构与性能关系研究进展

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石油学报（石油加工） 2024年第1期40卷 266-276页

作者：何垒垒苏朔龙军中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

介绍了聚α-烯烃(PAO)合成基础油的分子结构组成与性能之间的关系,其中包括分子结构与黏度、黏度指数和低温流动性之间的关系。通过分析现有的PAO分子结构参数与其黏度、黏度指数和低温流动性之间的关系,梳理出影响黏度的主要分子结构... 详细信息

介绍了聚α-烯烃(PAO)合成基础油的分子结构组成与性能之间的关系,其中包括分子结构与黏度、黏度指数和低温流动性之间的关系。通过分析现有的PAO分子结构参数与其黏度、黏度指数和低温流动性之间的关系,梳理出影响黏度的主要分子结构参数是相对分子质量、支链数量、支链长度和分子的有效长度。分子结构中支链数量、支链长度和支链位置对黏度指数有着重要的影响;支链数量和支链长度对低温流动性能有着重要的影响;支链数量少且较长的PAO分子结构(类似于星型)是兼具好的黏温性能和低温流动性较为理想的结构。因此,从分子水平研究PAO分子结构与性能关系,提炼设计和制备高性能PAO基础油理想结构组分的新思路,为PAO基础油产品升级和新技术的开发提供理论支撑和科学指导。

关键词：聚α-烯烃合成基础油构效关系结构参数低温流动性分子水平

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基于烃组成分离的原油催化裂解反应探究

石油学报（石油加工） 2024年第3期40卷 691-698页

作者：魏晓丽李泽坤史军军赵明王翠红刘宪龙中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

随着炼油行业高质量发展,石油资源加工将更加追求分子利用效率和全价值链优化与管理。从烃分子结构管理角度入手,尊重原油中原生分子结构,以产品分子结构为导向,通过原油组分分离,使催化裂解原料中优势组分富集,以提高催化反应效率与过... 详细信息

随着炼油行业高质量发展,石油资源加工将更加追求分子利用效率和全价值链优化与管理。从烃分子结构管理角度入手,尊重原油中原生分子结构,以产品分子结构为导向,通过原油组分分离,使催化裂解原料中优势组分富集,以提高催化反应效率与过程选择性。详细研究了原油馏分油组分分离前后的催化裂解反应性能,提出原油组分分离-催化裂解技术方案。中间基科威特原油经组分优化后,低碳烯烃和轻芳烃的总产率达42%以上,实现了原油组分“宜烯则烯,宜芳则芳”,从分子角度最大化地利用了原油资源。

关键词：原油催化裂解分离低碳烯烃轻芳烃烃组成

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激光诱导击穿光谱技术预测煤的黏温特性

石油学报（石油加工） 2024年第3期40卷 827-832页

作者：许育鹏汪天也王树青中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

快速准确测定煤的黏温特性对气化炉操作具有重要意义,通常采取将煤烧灰测定其临界黏度温度的方法来确定煤的黏温特性。激光诱导击穿光谱(LIBS)与化学计量方法结合在煤炭分析方面有许多独特优势。收集41个代表性煤样,基于DL/T 660—2007... 详细信息

快速准确测定煤的黏温特性对气化炉操作具有重要意义,通常采取将煤烧灰测定其临界黏度温度的方法来确定煤的黏温特性。激光诱导击穿光谱(LIBS)与化学计量方法结合在煤炭分析方面有许多独特优势。收集41个代表性煤样,基于DL/T 660—2007标准方法,测定相应煤灰的临界黏度温度,将其与煤样的LIBS谱图关联,利用化学计量学方法建立预测煤灰临界黏度温度的LIBS分析模型。模型交互验证结果表明,LIBS方法与实验室标准方法之间具有良好的一致性,基于偏最小二乘回归(PLSR)、人工神经网络(ANN)和支持向量机回归(SVR)建立的分析模型对临界黏度温度的预测标准偏差分别为63、57、56℃,单个煤样的测试时间不超过5 min,满足工业现场快速分析的需求。

关键词：激光诱导击穿光谱煤化学计量学临界黏度温度黏温特性

梯度孔结构空心ZSM-5分子筛构筑与催化裂解性能

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石油学报（石油加工） 2024年第2期40卷 296-304页

作者：韩蕾沙宇辰周翔向彦娟宋海涛王鹏中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

合成内部富硅表面富铝的母体ZSM-5分子筛,采用不同浓度的氢氧化钠溶液处理制备了晶体壳层厚度分别为80、40、20和10 nm的空心介孔ZSM-5分子筛;通过X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射光谱(XRD)、透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)、氨气程序... 详细信息

合成内部富硅表面富铝的母体ZSM-5分子筛,采用不同浓度的氢氧化钠溶液处理制备了晶体壳层厚度分别为80、40、20和10 nm的空心介孔ZSM-5分子筛;通过X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射光谱(XRD)、透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、吡啶红外吸附(Py-FTIR)、N_(2)吸附-脱附曲线等对ZSM-5分子筛样品进行物化表征;并以正辛烷和十氢萘作为模型化合物,在反应温度550和600℃、进料速率0.8 g/min、进料时间150 s、剂/油质量比0.25条件下考察不同分子筛催化烃类裂解反应性能的差异。结果表明,催化裂解反应中,壳层厚度为20 nm的空心介孔分子筛(HZ5-AT3)具有更高原料转化率和低碳烯烃收率,这归因于微孔-介孔-大孔梯度孔分布的空心介孔分子筛可同时提供丰富的酸中心和多方位的扩散路径,提高了分子筛活性中心的可接近性,进而促进了大分子烃类的裂解反应。

关键词：空心ZSM-5 梯度孔结构后处理正辛烷十氢萘催化裂解低碳烯烃

光腔衰荡光谱法测定质子交换膜燃料电池用氢气中的痕量氨

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石油学报（石油加工） 2024年第2期40卷 554-559页

作者：杨孟智王亚敏万伟刘雅琼中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

氨是质子交换膜燃料电池用氢气杂质控制中的一项重要指标,但现行检测方法存在检测限高或前处理繁琐等问题。为提升检测灵敏度和效率,应用光腔衰荡光谱技术对质子交换膜燃料电池用氢气中痕量氨进行测定。实验结果表明:光腔衰荡光谱法的... 详细信息

氨是质子交换膜燃料电池用氢气杂质控制中的一项重要指标,但现行检测方法存在检测限高或前处理繁琐等问题。为提升检测灵敏度和效率,应用光腔衰荡光谱技术对质子交换膜燃料电池用氢气中痕量氨进行测定。实验结果表明:光腔衰荡光谱法的测定结果受管路死体积及测试压力影响较小;光腔衰荡光谱法的平衡时间受管路死体积及测试流量影响较大。在氨摩尔分数0.01~10.20μmol/mol范围内该方法具有良好的准确性,不受质子交换膜燃料电池用氢气中水、硫化氢、一氧化碳等杂质的干扰,是一种操作简便、灵敏度高、准确性好的测试方法,对完善燃料电池车用氢气质量管理体系具有一定意义。

关键词：光腔衰荡光谱法质子交换膜燃料电池氢气氨痕量

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分子筛类型对丁基苯加氢裂化反应的影响

石油学报（石油加工） 2024年第3期40卷 660-669页

作者：高薇雅胡志海杨平任亮严张艳中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

以丁基苯为模型化合物,分别采用HY、Beta、ZSM-5、MOR分子筛为酸性组分制备4种NiMo/(Al_(2)O_(3)+分子筛)催化剂,采用高压加氢微型反应装置进行加氢裂化反应实验,系统考察分子筛类型对丁基苯转化率及脱烷基/断侧链、环化、脱氢等产物分... 详细信息

以丁基苯为模型化合物,分别采用HY、Beta、ZSM-5、MOR分子筛为酸性组分制备4种NiMo/(Al_(2)O_(3)+分子筛)催化剂,采用高压加氢微型反应装置进行加氢裂化反应实验,系统考察分子筛类型对丁基苯转化率及脱烷基/断侧链、环化、脱氢等产物分布的影响。结果表明:在温度340~400℃、压力4.0 MPa、氢气/丁基苯体积比500、反应时间2 h的条件下,丁基苯主要发生脱烷基/断侧链反应和环化反应;4种催化剂上,提高反应温度均有利于丁基苯的转化和脱烷基/断侧链反应的发生,同时抑制了环化与环化脱氢反应。当丁基苯转化率相近(约46%)时,分子筛类型对产物尤其是苯、甲苯、乙苯、二甲苯等轻质芳烃混合物(BTEX)的收率与分布影响显著,具有十二元环结构的分子筛催化剂NiMo/(Al_(2)O_(3)+HY)、NiMo/(Al_(2)O_(3)+Beta)、NiMo/(Al_(2)O_(3)+MOR)上BTEX选择性较高,分别为40.41%、37.04%、43.65%;而十元环结构分子筛催化剂NiMo/(Al_(2)O_(3)+ZSM-5)上BTEX选择性仅有19.30%。分子筛上总酸量也是影响BTEX选择性的重要因素,总酸量最低的NiMo/(Al_(2)O_(3)+MOR)催化剂上BTEX选择性较高。

关键词：丁基苯加氢裂化 HY分子筛 ZSM-5分子筛轻质芳烃环化脱氢