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AlO、SiO复合沉积提升TiO在非水介质中的反射率

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精细化工 2024年

作者：刘烨赵谦俞彦仿甄银钊高伯楠王世荣李祥高刘红丽天津大学化工学院天津化学化工协同创新中心物质绿色创造与制造海河实验室

为提升TiO2在非水介质中的反射率，通过化学反应沉积法将Al2O3、SiO2复合沉积在锐钛矿型TiO2粒子表面制备了TiO2@Al2@Si2。以活性聚合物分散剂（Solsperse 17000）为表面活性剂，将TiO2@Al2@Si2粒子分散在液体介质中。采用FTIR、XPS、TE... 详细信息

为提升TiO2在非水介质中的反射率，通过化学反应沉积法将Al2O3、SiO2复合沉积在锐钛矿型TiO2粒子表面制备了TiO2@Al2@Si2。以活性聚合物分散剂（Solsperse 17000）为表面活性剂，将TiO2@Al2@Si2粒子分散在液体介质中。采用FTIR、XPS、TEM、N2吸脱附等温线对TiO2@Al2@Si2进行了表征，评价了其分散液的稳定性、透光率和白态反射率。结果表明，Al2O3、SiO2复合壳层沉积在TiO2粒子表面，形成了多孔壳层，提升了TiO2@Al2@Si2的比表面积(44.74 m2/g)、表面羟基含量(1.204×1019个/g)及荷电量（-40.61 mV）；TiO2@Al2@Si2表面复合沉积的Al2O3、SiO2提升了粒子的遮盖力，增强了TiO2@Al2@Si2外层表面羟基上的氧原子负电性，使其更易键合Solsperse 17000，从而提升了粒子在非水介质中的分散性能。TiO2@Al2@Si2在甲苯、十二烷基苯、四氯乙烯、环己烷、Isopar L中(质量浓度15 kg/m3)的白态反射率分别为49.11%、49.11%、48.18%、53.91%、54.43%，比TiO2粒子分散液提升了4%～8%；将TiO2@Al2@Si2与铁锰黑粒子相配，制备了电泳显示器件，得到了白态反射率40.47%、对比度59.51的电泳显示原型器件。

关键词： TiO 表面改性核壳结构非极性介质反射率电泳显示功能材料

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调控共价有机框架供-受体促进光催化水析氧

精细化工 2024年第8期41卷 1701-1709页

作者：姜雨陈铭晖李翔宇冯亚青张宝天津大学化工学院天津300350 天津大学化工协同创新中心天津300072 物质绿色创造与制造海河实验室天津300192

为探究电子供体-受体结构对共价有机框架(COFs)材料光催化性能的影响,以N,N'-对乙腈苯基-1,4,5,8-萘二酰亚胺(NBA)为基础构筑单体,分别与供电子的三(4-甲酰基)苯胺(N-CHO)、吸电子的1,3,5-三(4-甲酰苯基)三嗪(TFPT)脱水缩合,构筑了由C=... 详细信息

为探究电子供体-受体结构对共价有机框架(COFs)材料光催化性能的影响,以N,N'-对乙腈苯基-1,4,5,8-萘二酰亚胺(NBA)为基础构筑单体,分别与供电子的三(4-甲酰基)苯胺(N-CHO)、吸电子的1,3,5-三(4-甲酰苯基)三嗪(TFPT)脱水缩合,构筑了由C=C连接的NN-COF和NT-COF。采用XRD、FTIR、^(13)CNMR、XPS、SEM、TEM、EDS和紫外光电子能谱(UPS)表征了两种COFs材料的结构、形貌和光电性能,并测试其光催化水分子氧化反应(OER)性能。结果表明,与NN-COF相比,NT-COF中三嗪单元的吸电子能力和高度平面性使其具有更紧密的层间π-π堆积、更宽的可见光吸收范围和更强的光生载流子产生能力;Co(NO_(3))_(2)·6H_(2)O作为助催化剂添加后,NN-COF和NT-COF在连续6 h内平均析氧速率分别为303.73和449.53μmol/(g·h);NT-COF中相对缺电子的萘酰亚胺单元更有利于光生空穴在其杂原子上的积累,从而更高效地催化水分子OER的进行。

关键词：光催化共价有机框架供体-受体水分子分解析氧反应功能材料

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人类世生物地球化学循环及其科学

地学前缘 2024年第1期31卷 455-466页

作者：刘丛强李思亮刘学炎王宝利郎赟超丁虎郝丽萍张琼予天津大学地球系统科学学院、表层地球系统科学研究院天津300072 天津环渤海滨海地球关键带国家野外科学观测研究站天津300072 物质绿色创造与制造海河实验室天津300192

地球已进入新的地质时代——“人类世”,人类已成为全球变化的主要驱动力。人类活动导致的地球生态系统的生物地球化学过程及关键生源要素的生物地球化学循环的改变直接或间接地影响着地球生态系统的关键功能,给人类福祉和可持续发展带... 详细信息

地球已进入新的地质时代——“人类世”,人类已成为全球变化的主要驱动力。人类活动导致的地球生态系统的生物地球化学过程及关键生源要素的生物地球化学循环的改变直接或间接地影响着地球生态系统的关键功能,给人类福祉和可持续发展带来诸多威胁。本文基于地球系统科学研究的新进展,综述了人类世全球变化特征、生物地球化学循环在地球系统各圈层演化中的作用及其变化规律。特别关注了自然资源开发利用、生产和消费模式改变等人类活动对生物地球化学循环的影响,以及由此产生的气候、生态和环境效应。研究表明,应对人类世全球变化需要系统理解人类活动作为主要驱动力的多要素和多尺度生物地球化学循环过程及其生态和环境效应,基于地球系统科学的理论与方法开展针对人类世社会-生态系统的自然科学和社会科学的交叉融合研究。在文末提出了人类世生物地球化学研究的优先领域和方向,并强调解决受人类活动和气候变化高度影响下人类世生物地球化学循环的各种复杂科学问题的迫切性和重要性。

关键词：人类世生物地球化学循环全球变化地球系统科学

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锂氧电池中钌基电催化剂的研究进展（英文）

电化学(中英文) 2024年第8期 4-19页

作者：王昱喆蒋卓良温波黄耀辉李福军南开大学化学学院先进能源材料化学教育部重点实验室天津物质绿色创造与制造海河实验室

可充电锂氧（Li-O2）电池因其高能量密度而受到广泛关注。然而,缓慢的阴极动力学导致较高过电压和较差的循环性能。为了克服这一问题,不同种类的阴极催化剂已经开始被探索。其中,钌基电催化剂已被证明是促进析氧反应（OER）的极具前景... 详细信息

可充电锂氧（Li-O2）电池因其高能量密度而受到广泛关注。然而,缓慢的阴极动力学导致较高过电压和较差的循环性能。为了克服这一问题,不同种类的阴极催化剂已经开始被探索。其中,钌基电催化剂已被证明是促进析氧反应（OER）的极具前景的阴极催化剂。由于钌基催化剂与超氧根阴离子（O2-）中间体之间存在强相互作用,因此可以通过调节Li2O2的形态来促进过氧化锂（Li2O2）的分解。本文介绍了钌基电催化剂的设计策略,以提高其在锂氧电池中的OER催化动力学。不同结构的钌基催化剂已经被总结,包括金属颗粒（钌金属和合金）、单原子催化剂和不同底物（碳材料、金属氧化物/硫化物）负载钌的化合物,以调节钌基电催化剂的电子结构和基体结构。这些钌基电催化剂调节了对LiO2的吸附,提高了OER活性,抑制了副产物的形成,从而提升了Li-O2电池的可逆性和循环稳定性。然而,Li-O2电池仍然面临着许多挑战。其中之一是锂金属阳极的问题,锂的不稳定性和安全性一直是Li-O2电池研究的一个关键问题。此外,电解质的选择和阴极材料的优化也是当前研究的重点之一。为了提高Li-O2电池的性能,还需要对添加剂（即氧化还原介质）进行更深入的研究,以提高电池的循环寿命和能量密度。这些挑战的克服将需要跨学科的合作和持续的研究努力,以推动Li-O2电池的进一步发展。

关键词：锂-氧电池钌基电催化剂反应机理反应速率过电压

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昆虫鱼尼丁受体结构功能及抗性机制研究进展

农药学学报 2024年第2期26卷 234-245页

作者：马舒玥 HADIATULLAH Hadiatullah 王纹岚尉迟之光天津大学医学部药物科学与技术学院天津300072 天津大学合成生物前沿科学中心天津300072 物质绿色创造与制造海河实验室天津300192

双酰胺类杀虫剂可用于控制包括鳞翅目、鞘翅目等在内的多种重要农业害虫,作用机制新颖且对非靶标生物安全低毒,已成为目前全世界销量最高的杀虫剂品种之一。近期在抗性昆虫种群里发现的突变大幅降低了其效能,对各国的农业生产造成了巨... 详细信息

双酰胺类杀虫剂可用于控制包括鳞翅目、鞘翅目等在内的多种重要农业害虫,作用机制新颖且对非靶标生物安全低毒,已成为目前全世界销量最高的杀虫剂品种之一。近期在抗性昆虫种群里发现的突变大幅降低了其效能,对各国的农业生产造成了巨大的经济损失。双酰胺类杀虫剂的分子靶标鱼尼丁受体作为近年来最受关注的新型热点靶标被广泛研究。本文总结了昆虫鱼尼丁受体结构和功能研究方面的最新发现,包括1)双酰胺类杀虫剂在昆虫鱼尼丁受体上的结合位点和作用方式;2)抗性突变对靶标结构功能的影响;3)双酰胺类杀虫剂结合位点以外的潜在新作用位点;4)传统和新作用位点在靶标和非靶标生物鱼尼丁受体上的结构差异,并对基于鱼尼丁受体结构的新一代绿色杀虫剂设计开发进行了展望。

关键词：鱼尼丁受体双酰胺类杀虫剂作用机制抗性

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抗氧化小分子体掺杂对锡铅钙钛矿太阳电池性能的影响

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太阳能学报 2024年第4期45卷 2-9页

作者：董婧刘辉王三龙王鹏阳赵颖张晓丹南开大学光电子薄膜器件与技术研究所可再生能源转换与存储中心天津300350 天津市光电薄膜器件与技术重点实验室天津300350 物质绿色创造和制造海河实验室天津300192 教育部薄膜光电技术工程研究中心天津300350

锡铅钙钛矿中存在各种缺陷,且Sn^(2+)容易被氧化成Sn^(4+),从而导致太阳电池的转换效率和稳定性较差。研究发现4-香豆酸(p-C)的引入可显著改变薄膜的表面形貌、有效提高结晶性,且抑制Sn^(2+)的氧化,有利于提高钙钛矿层与传输层之间的能... 详细信息

锡铅钙钛矿中存在各种缺陷,且Sn^(2+)容易被氧化成Sn^(4+),从而导致太阳电池的转换效率和稳定性较差。研究发现4-香豆酸(p-C)的引入可显著改变薄膜的表面形貌、有效提高结晶性,且抑制Sn^(2+)的氧化,有利于提高钙钛矿层与传输层之间的能级匹配度。通过对钙钛矿光吸收层的缺陷进行钝化,可显著提升太阳电池的光电特性。最终,锡铅钙钛矿太阳电池的开路电压提升65mV,光电转换效率由18.14%提升至20.37%,并且电池稳定性得到显著提升。

关键词：钙钛矿太阳电池抗氧化剂开路电压添加剂

1,1’-磺酰基双(2-甲基-1H-咪唑)对宽带隙钙钛矿太阳电池性能的影响

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太阳能学报 2024年第4期45卷 43-50页

作者：戴峣王鹏阳赵颖张晓丹南开大学光电子薄膜器件与技术研究所可再生能源转换与存储中心太阳能研究中心天津300350 天津市光电薄膜器件与技术重点实验室天津300350 物质绿色创造和制造海河实验室天津300192 教育部薄膜光电技术工程研究中心天津300350

对倒置结构,带隙为1.68 eV的钙钛矿太阳电池光吸收层掺杂1,1’-磺酰基双(2-甲基-1H-咪唑),以改善钙钛矿薄膜质量,提高太阳电池性能。空间电荷限制电流(SCLC)测试结果表明,掺杂后的钙钛矿薄膜的缺陷密度明显降低;稳态光致发光光谱(PL)结... 详细信息

对倒置结构,带隙为1.68 eV的钙钛矿太阳电池光吸收层掺杂1,1’-磺酰基双(2-甲基-1H-咪唑),以改善钙钛矿薄膜质量,提高太阳电池性能。空间电荷限制电流(SCLC)测试结果表明,掺杂后的钙钛矿薄膜的缺陷密度明显降低;稳态光致发光光谱(PL)结果表明,掺杂后的钙钛矿薄膜的非辐射复合被显著抑制;最终太阳电池的开路电压达到1.17 V,光电转换效率达到21.42%,在氮气环境下储存1000 h后,未封装的太阳电池仍能保持初始效率的96%,稳定性显著提高。

关键词：钙钛矿太阳电池晶体生长宽带隙半导体钝化 1,1’-磺酰基双(2-甲基-1H-咪唑)

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圆偏振发光无机量子点:合成策略及发光机制

中国科学：化学 2024年第8期54卷 1165-1177页

作者：蔡佳蓉赵伟闫雯慧王欣钰张煜宁庞代文药物化学生物学国家重点实验室化学学院分析科学研究中心天津市生物传感及分子识别重点实验室物质绿色创造与制造海河实验室南开大学天津300071

实现荧光亮度与发光不对称性的高效整合对制备高质量圆偏振发光材料至关重要.这类材料在加密信息传输、三维(3D)成像和手性传感等领域具有巨大的潜力.无机量子点作为发光单元,因其高稳定性、可调光致发光特性和高荧光量子产率,被认为是... 详细信息

实现荧光亮度与发光不对称性的高效整合对制备高质量圆偏振发光材料至关重要.这类材料在加密信息传输、三维(3D)成像和手性传感等领域具有巨大的潜力.无机量子点作为发光单元,因其高稳定性、可调光致发光特性和高荧光量子产率,被认为是新一代显示应用的理想候选材料.然而,要实现同时具备高荧光亮度和强发光不对称性信号的无机量子点的制备面临巨大挑战.主要原因在于手性配体对量子点表面不完全钝化而导致的缺陷态的形成,以及手性配体与量子点相互作用产生的手性发光控制机制尚不清晰.本综述从量子点的合成与手性功能化途径着手,系统综述了手性量子点的合成策略,包括水相直接合成、后合成修饰、及水/油界面介导的合成,并详细描述了这些合成方法的化学本质、对应材料的性质及方法本身的优缺点和适用范围.进一步地,根据相关经验方程,给出了圆偏振发光、荧光及手性信号的影响规律.结合电偶极和磁偶极对材料电子跃迁的影响,分析了圆偏振发光、荧光及手性信号之间的相关性,揭示无机量子点圆偏振发光的产生和性质调控内在规律,为高质量圆偏振发光量子点的制备提供科学指导.

关键词：圆偏振发光量子点手性合成发光机制

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SSZ-13分子筛在二甲醚羰基化反应中的机理研究和空间限域效应

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 301-311页

作者：张晓敏蔡凯李媖戚暨王悦刘云铎王美岩黄守莹马新宾天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室物质绿色创造与制造海河实验室天津300350 天津大学浙江研究院浙江宁波315201 中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083 内蒙古工业大学化工学院内蒙古呼和浩特010051 天津大学分子+研究院天津300350

乙醇作为一种绿色清洁的燃料替代品和油品添加剂,在全球有广泛的市场需求.利用合成气经乙酸甲酯(MA)合成乙醇的工艺路线,因其原子经济性、产品选择性高、反应条件温和等优势而备受关注.其中,二甲醚(DME)羰基化是该路线的关键步骤之一.... 详细信息

乙醇作为一种绿色清洁的燃料替代品和油品添加剂,在全球有广泛的市场需求.利用合成气经乙酸甲酯(MA)合成乙醇的工艺路线,因其原子经济性、产品选择性高、反应条件温和等优势而备受关注.其中,二甲醚(DME)羰基化是该路线的关键步骤之一.研究证实,具有8元环(8-MR)孔道结构的硅铝酸盐微孔分子筛可以在较低的反应温度下高选择性催化二甲醚羰基化反应.目前,研究者已经对丝光沸石(MOR)、镁碱沸石(FER)等分子筛进行了全面深入的分析,但对SSZ-13等菱沸石(CHA型)的研究有限,缺乏SSZ-13上主、副反应催化机理的阐释,并且忽略了沸石独特的笼状结构在反应中的空间限域效应.本文结合实验和理论计算确定了SSZ-13分子筛催化DME羰基化的活性位点,并探究了孔道的限域效应.通过负载具有不同尺寸的Na^(+)和Cs^(+)实现了对不同通道中Brönsted酸位点(BAS)的选择性屏蔽.酸性质表征和密度泛函理论(DFT)计算结果表明,在较低的负载量下,Na^(+)优先取代SSZ-13的6元环(6-MR)中的BAS,而Cs^(+)由于其较大的离子半径只能与8-MR中的BAS发生交换,从而实现了对SSZ-13不同孔道中酸分布的调控.负载不同金属量以及金属种类的样品活性研究表明,当6-MR中BAS减少时,DME转化率基本不变;而当8-MR中BAS被离子交换时,DME转化率明显下降.随后,将未经金属改性的、具有不同硅铝比的母体SSZ-13样品的MA生成速率与其8-MR中BAS的数量相关联,发现两者呈较好的线性关系,说明SSZ-13的8-MR中BAS为DME羰基化的活性中心.同时,DFT计算了DME在不同孔道BAS上的解离能,结果表明DME更容易在8-MR的BAS上解离从而进行后续反应.随后,探究了SSZ-13笼的空间限域效应对主副反应的影响机制.通过比较金属负载量相近的Na/H-SSZ-13和Cs/H-SSZ-13上CO插入甲氧基形成烯酮的反应势垒,证实了较大尺寸金属离子的引入增加了主反应速控步的能垒.为了揭示空间限域对副反应的影响,比较了反应后催化剂的热重、气质联用等表征结果,并利用密度泛函理论计算了副反应的关键物种(七甲基苯正离子)在Na/H-SSZ-13和Cs/H-SSZ-13上的吸附能,证实了SSZ-13的笼状结构体积是影响MA选择性的关键因素.金属负载后SSZ-13笼空间减少,可以有效地抑制副反应关键物种的形成,从而提高主反应选择性.综上,本文不仅对SSZ-13分子筛催化二甲醚羰基化反应机理进行了全面解析,并通过实验设计,改变了SSZ-13分子筛的孔道结构和笼结构空间,突出了分子筛限域效应在二甲醚羰基化反应中的重要作用.本文研究结果为设计具有较高选择性的沸石催化剂提供一定的参考.

关键词：二甲醚羰基化 SSZ-13分子筛酸位点限域效应