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配位聚合物中功能主-客体微纳限域空间的构筑与调控

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科学通报 2024年第16期69卷 2130-2144页

作者：方翰聂洪想于美慧常泽南开大学材料科学与工程学院金属与分子基材料化学天津市重点实验室天津300350

多孔配位聚合物(porous coordination polymers,PCPs)作为一类独特的晶态材料在近年来受到广泛的关注和研究.得益于其构筑模块多样、结构可设计和孔隙率可调等优势,该类材料可用于构筑独特的微纳尺度限域几何空间以容纳不同类型的客体分... 详细信息

多孔配位聚合物(porous coordination polymers,PCPs)作为一类独特的晶态材料在近年来受到广泛的关注和研究.得益于其构筑模块多样、结构可设计和孔隙率可调等优势,该类材料可用于构筑独特的微纳尺度限域几何空间以容纳不同类型的客体分子,由此产生的主-客体PCPs可展示出丰富的性质和潜在应用,并可以通过调节主体、客体和主-客体相互作用对其性能进行优化.因此,主-客体PCPs在当前的研究中备受关注,并逐渐成为研究的热点.然而,对于其微纳限域空间的功能导向构筑策略和方法的研究还在不断深入,因此对主-客体PCPs体系的理性构筑与调控及其功能导向的应用研究进行综述是不可或缺的.本文综述了主-客体PCPs的相关研究成果及对其的深入认识,包括主-客体系统的组成和组分间相互作用的类型.在此基础上,重点介绍了其微纳限域空间的构筑和调优原则.同时,本文还综述了近年来以光、电性质为功能导向的主-客体PCPs的研究进展,并就该领域发展所面临的挑战和前景进行了分析和展望.

关键词：配位聚合物微纳限域空间主-客体体系发光性质电学性质

两个多酸基镧系(Eu、Tb)双膦酸酯配合物的合成、物化性质和太赫兹时域光谱

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无机化学学报 2024年第1期40卷 135-144页

作者：侯川兵李樱雨迟婧怡丁延王志强韩洪亮李杏茹金琼花首都师范大学资源环境与旅游学院北京100048 首都师范大学化学系北京100048 元素有机化学国家重点实验室(南开大学) 天津300071 南开大学先进能源材料化学教育部重点实验室天津300071 中科院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室长春130022

在乙腈和去离子水的混合溶剂中合成了2个新的多酸基镧系双膦酸酯配合物[Eu(L)_(4)]PW_(12)O_(40)·2CH_(3)CN (1)和[Tb(L)_(3)(H_(2)O)]PW_(12)O_(40)(2)(L=亚乙基二膦酸四乙酯),并通过单晶X射线衍射、元素分析、红外光谱、粉末X射线衍... 详细信息

在乙腈和去离子水的混合溶剂中合成了2个新的多酸基镧系双膦酸酯配合物[Eu(L)_(4)]PW_(12)O_(40)·2CH_(3)CN (1)和[Tb(L)_(3)(H_(2)O)]PW_(12)O_(40)(2)(L=亚乙基二膦酸四乙酯),并通过单晶X射线衍射、元素分析、红外光谱、粉末X射线衍射、热重分析和太赫兹时域光谱对2个配合物的性质进行了表征,分析了配合物的晶体结构及分子间弱作用力,研究了配合物的发光等性能。单晶结构表明,配合物1是以Eu(Ⅲ)为中心、L为配体螯合形成的扭曲四方反棱柱结构。配合物2是以Tb(Ⅲ)为中心、L和H_(2)O为配体形成的扭曲单帽八面体结构。发光光谱表明配合物1和2所有的发射峰来源于金属内部的电荷迁移。此外,太赫兹时域光谱对配合物1和2的结构和发光的分析提供了帮助。

关键词：镧系配合物荧光光谱多金属氧酸盐太赫兹技术

化学师范专业《化工原理》课程思政教学创新研究

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Ge掺杂增强R-P结构准二维SrSnO陶瓷杂化非本征铁电性的物理机制研究

科教导刊（电子版） 2024年第15期 236-238页

作者：李言梁宇王倩杨恩翠天津师范大学化学学院天津 300387 天津市功能分子结构与性能重点实验室天津 300387

随着社会的发展和教育理念的更新,高校化学师范专业《化工原理》课程的思政教育也面临着新的挑战和机遇.文章以探索化学师范专业《化工原理》课程思政教学创新为目的,从课程思政的重要性、《化工原理》思政元素、课程思政创新方式等方... 详细信息

随着社会的发展和教育理念的更新,高校化学师范专业《化工原理》课程的思政教育也面临着新的挑战和机遇.文章以探索化学师范专业《化工原理》课程思政教学创新为目的,从课程思政的重要性、《化工原理》思政元素、课程思政创新方式等方面展开研究,提出了一系列创新举措,旨在提高学生的思想政治素质,培养他们的创新意识和实践能力,促进化学师范专业学生的全面发展.

关键词：化工原理课程思政教学改革

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物理学报 2024年

作者：肖志峰王守宇戴雅婷康新淼张振华刘卫芳天津师范大学物理与材料科学学院天津大学理学院天津市低维功能材料物理与制备技术重点实验室

准二维的杂化非本征铁电体在实现强磁电耦合的单相室温多铁性方面具有很大的潜力，然而此类陶瓷样品通常有着较高的矫顽场和较低的剩余极化强度，严重阻碍了对其的研究和应用。本文成功制备了高质量且单相性较好的具有准二维的双层Ruddl... 详细信息

准二维的杂化非本征铁电体在实现强磁电耦合的单相室温多铁性方面具有很大的潜力，然而此类陶瓷样品通常有着较高的矫顽场和较低的剩余极化强度，严重阻碍了对其的研究和应用。本文成功制备了高质量且单相性较好的具有准二维的双层Ruddlesden-Popper(R-P)型氧化物Sr3Sn2-xGexO7陶瓷样品，观察到了较高的剩余极化和与Sr3Sn2O7单晶接近的矫顽场。微量Ge元素对B位Sn掺杂后极化强度显著增强，同时进一步降低了Sr3Sn2O7样品的矫顽场。结合晶格动力学研究，我们对样品的拉曼和红外光谱进行了标定，得出掺杂样品铁电性能的增强可能源于氧八面体倾侧幅度的增大和旋转幅度减小。Berry相位法和波恩有效电荷模型进一步证实了铁电性能的增强。通过紫外可见光光度计测试得到Sr3Sn2O7样品的光学带隙为3.91eV，与采用Becke-Johnson势结合局部密度近似(MBJ-LDA)所计算的结果基本一致。总之，这项研究为此类杂化非本征铁电体的制备及铁电性能的调控提供了参考，有望促进铁电陶瓷在各种电容器和非易失性存储器件中的广泛应用。

关键词： Sr Sn O 杂化非本征铁电性氧八面体倾转第一性原理计算

Ge掺杂增强Ruddlesden-Popper结构准二维Sr3Sn2O7陶瓷杂化非本征铁电性的物理机制

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物理学报 2024年第14期 252-263页

作者：肖志峰王守宇戴雅婷康新淼张振华刘卫芳天津师范大学物理与材料科学学院天津大学理学院天津市低维功能材料物理与制备技术重点实验室

准二维的杂化非本征铁电体在实现强磁电耦合的单相室温多铁性方面具有很大的潜力,然而此类陶瓷样品通常有着较高的矫顽场和较低的剩余极化强度,严重阻碍了对其的研究和应用.本文成功制备了质量高且单相性较好的具有准二维结构的双层R-P... 详细信息

准二维的杂化非本征铁电体在实现强磁电耦合的单相室温多铁性方面具有很大的潜力,然而此类陶瓷样品通常有着较高的矫顽场和较低的剩余极化强度,严重阻碍了对其的研究和应用.本文成功制备了质量高且单相性较好的具有准二维结构的双层R-P（Ruddlesden-Popper）型氧化物Sr3Sn2-xGexO7陶瓷样品,观察到了较高的剩余极化和与Sr3Sn2O7单晶接近的矫顽场.微量Ge元素对B位Sn掺杂后极化强度显著增强,同时进一步降低了Sr3Sn2O7样品的矫顽场.结合晶格动力学研究,对样品的拉曼和红外光谱进行标定,得出掺杂样品铁电性能的增强可能源于氧八面体倾侧幅度的增大和旋转幅度减小.Berry相位法和玻恩有效电荷模型进一步证实了铁电性能的增强.通过紫外可见光光度计测试得到Sr3Sn2O7样品的光学带隙为3.91 eV,采用Becke-Johnson势结合局部密度近似（MBJ-LDA）所计算的结果与实验基本一致.总之,这项研究为此类杂化非本征铁电体的制备及铁电性能的调控提供了参考,有望促进铁电陶瓷在各种电容器和非易失性存储器件中的广泛应用.

关键词： Sr3Sn2O7 杂化非本征铁电性氧八面体倾转第一性原理计算

来源：博看期刊

铠甲催化剂助力锌-空气电池:氮掺杂石墨烯上超薄碳封装铁镍合金增强氧电催化

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 206-215页

作者：郭一博薛圆媛周震中国民航大学科技创新研究院民航热灾害防控与应急重点实验室天津300300 南开大学材料科学与工程学院新能源材料化学研究所先进能源材料化学教育部重点实验室新能源转化与存储交叉科学中心天津300350 郑州大学化工学院河南郑州450001

改善氧还原反应(ORR)和氧析出反应(OER)的缓慢动力学对促进可充电锌-空气电池的应用具有重要意义.在过去十年中,研究人员致力于开发不含贵金属的双功能氧电催化剂,包括过渡金属(铁、钴、镍和锰)、合金、氧化物、氮化物、氢氧化物和磷化... 详细信息

改善氧还原反应(ORR)和氧析出反应(OER)的缓慢动力学对促进可充电锌-空气电池的应用具有重要意义.在过去十年中,研究人员致力于开发不含贵金属的双功能氧电催化剂,包括过渡金属(铁、钴、镍和锰)、合金、氧化物、氮化物、氢氧化物和磷化物,以进一步降低催化剂的成本,并提高其性能.研究表明,铁基催化剂表现出较好的ORR催化活性,而镍基催化剂在OER方面具有出色的性能,因此将铁和镍进行合金化组合成为一种实现高效双功能催化活性的有效方法.然而,反复的氧化还原反应会导致金属在水溶液中溶解,从而使得催化剂的耐久性变差.因此,如何在保证催化活性的同时提升催化剂的耐久性,成为了科研人员面临的一项重大挑战.构建铠甲催化剂被证明是解决上述问题的一种有效策略.本文通过热解三聚氰胺、葡萄糖和无机金属盐组成的混合物,成功制备了一种极具前景的铠甲催化剂FeNi@NC,其由掺杂氮的类石墨烯纳米片上超薄碳壳封装的铁镍合金纳米颗粒构成.扫描电镜、透射电镜、能量色散光谱、X射线吸收光谱和X射线衍射系列表征结果证明了碳壳封装铁镍合金纳米颗粒的形成,X射线光电子能谱证明催化剂中铁镍合金的电子向外层碳壳转移.电化学测试结果表明,FeNi@NC的ORR起始电位和半波电位与商业Pt/C催化剂相当,并且OER性能也与商业RuO2催化剂相近,展现出了良好的双功能催化活性.理论计算结果表明,内部铁镍合金的电子向外层氮掺杂碳壳转移,不仅活化了碳表面,还显著提升了催化剂的ORR和OER活性.这种电子转移促进了铁镍合金与氮掺杂碳壳之间的强协同效应,共同赋予了催化剂出色的双功能催化能力.此外,包裹在FeNi合金纳米颗粒周围的碳壳不仅为催化剂提供了结构支撑,还显著增强了易溶解合金物质的稳定性和耐久性.在多次循环伏安测试后,FeNi@NC催化剂仍然能够维持较高的催化性能,循环后的电镜表征进一步证实了催化剂结构的稳定性.FeNi@NC催化剂的高效催化活性、界面上快速的物质和电荷传输以及稳定的封装结构,使其在作为可充电锌-空气电池正极时展现出高功率密度和长循环稳定性.综上,本文研究了杂原子掺杂碳材料负载限域生长过渡金属合金的可控制备及其电催化反应机制,为锌-空气电池提供了一种新的解决方案.

关键词：锌-空气电池铠甲催化剂双功能电催化剂 FeNi合金碳壳

Mn^(2+)掺杂准二维钙钛矿(PEA)_(2)Pb_(y)Mn_(1-y)Br_(4)的制备及其电致发光性能

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无机化学学报 2024年第6期40卷 1114-1122页

作者：贾凡许文宝刘方彬张海华付红兵长春理工大学化学与环境工程学院长春130000 天津大学分子+研究院化学化工协同创新中心(天津)天津300072 首都师范大学化学系光功能材料与器件北京市重点实验室北京100048

制备了具有高荧光量子产率(photoluminescence quantum yield,PLQY)的Mn^(2+)掺杂准二维钙钛矿(PEA)_(2)Pb_(y)Mn_(1-y)Br_(4)(PEA为苯乙胺,y为Pb^(2+)占Mn^(2+)和Pb^(2+)总含量的物质的量分数)薄膜。宽带隙的(PEA)_(2)PbBr_(4)作为给体,掺杂杂质Mn^(2+)作为受体,构筑了双发射的激发态传递系统。通过调控Mn^(2+)掺杂的不同比例对(PEA)_(2)Pb_(y)Mn_(1-y)Br_(4)的发光性能和薄膜形貌的影响,发现当前驱体溶液中Mn^(2+)与Pb^(2+)的物质的量之比为1∶4时,薄膜有着最高的PLQY和最低的表面粗糙度。利用飞秒瞬态吸收(transient absorption,TA)光谱,追踪其动力学过程,发现主客体之间的激发态传递是通过电荷转移来实现的。为了研究材料的电致发光特性,我们将(PEA)_(2)Pb_(y)Mn_(1-y)Br_(4)作为活性层,加工得到了发光二极管(light emitting diodes,LEDs)。在室温下,器件发出明亮的橙色,其最高的发光强度为0.21 cd·m^(-2),外量子效率(external quantum efficiency,EQE)为0.0025%。

关键词：金属卤化物钙钛矿掺杂电荷转移发光材料电致发光

多元介孔MOFs:通过调节表面亲水/疏水性实现酶固定化的多功能平台

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 386-398页

作者：冯玉晓马庆庆王子辰张群力赵利雪崔建东杜英杰贾士儒天津科技大学生物工程学院食品营养与安全国家重点实验室工业发酵微生物教育部重点实验室天津300457 湖北大学生命科学学院生物催化与酶工程国家重点实验室湖北武汉430062 天津益倍生物科技集团有限公司天津300457 浙江大学生命科学学院生物质化工教育部重点实验室浙江杭州310050

作为高效的生物催化剂,酶在食品加工、医药制造、化学工业和能源开发等众多领域发挥着重要作用.然而,游离状态的酶由于存在稳定性差、易失活、难以回收利用及不适用于连续化生产等问题,限制了其广泛应用.为了解决上述难题,人们探索发展... 详细信息

作为高效的生物催化剂,酶在食品加工、医药制造、化学工业和能源开发等众多领域发挥着重要作用.然而,游离状态的酶由于存在稳定性差、易失活、难以回收利用及不适用于连续化生产等问题,限制了其广泛应用.为了解决上述难题,人们探索发展了固定化酶技术.固定化酶不仅保留了原有的催化活性,而且在稳定性方面有了显著提升,从而极大地提高了酶的利用效率.随着固定化酶材料和酶工程领域的不断发展,固定化酶技术为酶的应用开辟了更广阔的前景.沸石-咪唑骨架材料-8(ZIF-8)作为一种金属-有机骨架(MOFs)材料,因其独特的结构特性而被广泛用作酶固定化载体.然而,ZIF-8的微孔结构和固有的疏水性,以及前体物2-甲基咪唑(2-MeIm)的质子化现象,常常影响固定化酶的活性.为克服这些限制,本文采用多元配体竞争和孔隙工程相结合的策略,设计并制备了一种具有可调节亲水/疏水表面的新型多元介孔MOFs(mMOFs),并用作酶固定化载体.在mMOFs的制备过程中,采用亲水性和配位能力更强的3-甲基-1H-1,2,4-三唑(3-MTZ)和5-甲基四唑(5-MTA)配体,以部分替代传统的2-MeIm配体.随后,这些多元配体(包括2-MeIm,3-MTZ和5-MTA)与七水硫酸锌结合,在甲醇溶液中通过自凝聚作用形成透明的胶体溶液,进而完全溶解在水中.在此过程中,七水硫酸锌发挥了软模板的作用,引导介孔的形成,从而成功制备出新型多元介孔mMOFs.接着,利用这些mMOFs作为酶固定化的载体,固定了辣根过氧化物酶(HRP)和葡萄糖氧化酶(GOx),并详细研究了其催化性能.结果表明,与传统的ZIF-8载体相比,以mMOFs为载体的固定化酶展现出了更高的酶活性和稳定性.催化性能提升主要归因于mMOFs的亲水性和介孔结构改善了酶和底物间的传质,同时2-MeIm的质子化效应减弱也为酶提供了优良的微环境,稳定了酶的构象.综上,本文采用多元配体竞争与孔隙工程相结合的策略,成功构建了一种具有可调节亲水/疏水表面的新型多元介孔mMOFs,并用于酶固定化,所得固定化酶表现出较好的催化性能.通过深入的研究,揭示了该固定化酶表现出良好催化性能的作用机制,为可控设计制备性能优越的、以MOFs为载体的固定化酶提供了新思路,并为进一步拓宽MOFs材料的应用范围提供了参考.

关键词：介孔金属-有机骨架竞争性配体软模板固定化酶

三苯胺-吩噻嗪衍生物掺杂聚合物的光诱导室温磷光（英文）

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有机化学 2024年

作者：李楠王雲生李振天津大学分子聚集态科学研究院天津大学-新加坡国立大学福州联合学院武汉大学化学与分子科学学院湖北省有机高分子光电功能材料重点实验室

在刺激响应发光材料领域，以光作为刺激源的光诱导室温磷光（RTP）材料因其非接触式读写和应用范围广而引起广泛关注。然而，这类材料目前仍相对稀少，开发新型高效光响应RTP分子具有重要意义。本工作中，通过Buchwald-Hartwig C-N偶联... 详细信息

在刺激响应发光材料领域，以光作为刺激源的光诱导室温磷光（RTP）材料因其非接触式读写和应用范围广而引起广泛关注。然而，这类材料目前仍相对稀少，开发新型高效光响应RTP分子具有重要意义。本工作中，通过Buchwald-Hartwig C-N偶联反应成功合成了三个吩噻嗪衍生物（TPA-PTZ、TPA-2PTZ和TPA-3PTZ）。将上述分子分别作为发色单元掺杂到聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）基质中，制备了具有优异光诱导RTP性能的高分子薄膜。其中，TPA-PTZ掺杂薄膜在持续的紫外线照射后，其量子产率增加了19倍，达到了5.68%。与此同时，这些材料还具备优越的光稳定性和热稳定性，在长时间的紫外线照射(365 nm,500μW cm-2，时间> 200 s)或温度高达75°C的情况下，仍可以保持较高强度的磷光。这些光诱导RTP材料的独特性质，赋予它们在发光显示、防伪以及先进光学材料领域较大的应用潜力。

关键词：刺激响应发光材料光诱导室温磷光吩噻嗪衍生物聚合物掺杂