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微通道反应器中炔烃的选择性催化半加氢反应研究进展

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石油学报（石油加工） 2024年第2期40卷 510-522页

作者：肖明慧张月成赵继全河北工业大学化工学院天津300131 河北省绿色化工与高效节能重点实验室天津300131 天津市本质安全化工技术重点实验室天津300131

炔烃选择性催化半加氢反应与石油化工和精细化工生产密切相关,传统上多采用间歇工艺进行,存在自动化程度不高、反应效率低下以及安全隐患等问题。微通道反应器技术的进步使得以连续工艺进行炔烃选择性催化半加氢反应成为可能,有望从根... 详细信息

炔烃选择性催化半加氢反应与石油化工和精细化工生产密切相关,传统上多采用间歇工艺进行,存在自动化程度不高、反应效率低下以及安全隐患等问题。微通道反应器技术的进步使得以连续工艺进行炔烃选择性催化半加氢反应成为可能,有望从根本上解决间歇工艺所存在的问题。鉴于此,总结微通道反应器的类型以及相同反应器类型下催化剂的类别,对近年来微通道反应器中炔烃选择性催化半加氢反应的研究进展进行综述。微通道反应器包括催化毛细管反应器、填充床反应器、蜂窝反应器、独体反应器等,在炔烃选择性催化半加氢反应中的应用促进了石化领域生产技术与工艺的进步。总之,设备的微型化、过程的集成化是顺应可持续发展与高技术发展的需要,微通道反应器技术作为化工过程强化的一种新技术,在化学、化工、能源、环境等领域将会得到广泛的应用。

关键词：微通道反应器炔烃选择性半加氢连续工艺多相催化

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T型微混合器内均相混合的数值模拟

化工学报 2024年第1期75卷 242-254页

作者：王俊男何呈祥王忠东朱春英马友光付涛涛天津大学化工学院化学工程联合国家重点实验室天津300072

采用计算流体力学方法(CFD)对三种不同类型的T型微混合器的被动式混合进行了数值模拟。分析了简单微混合器内混合指数和压降与入口速度、扩散系数和管径之间的关系,同时研究了含有内构件混合器中结构参数对混合的影响。研究结果表明,层... 详细信息

采用计算流体力学方法(CFD)对三种不同类型的T型微混合器的被动式混合进行了数值模拟。分析了简单微混合器内混合指数和压降与入口速度、扩散系数和管径之间的关系,同时研究了含有内构件混合器中结构参数对混合的影响。研究结果表明,层流状态下,在简单混合器中,混合指数随着Reynolds数Re、Schmidt数Sc和Peclet数Pe的增大而增大,同时压降随Re的增大而增大、随Pe的增大而减小。在T型混合器内加入肋板和障碍物后,混合指数随Re的增大先增大后减小;肋板长度越长,障碍物内径越大,混合效果越好,但相应的压降也越大。

关键词：数值模拟混合微通道均相过程强化

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高黏体系中纳米颗粒稳定气泡的形变及破裂行为

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化工学报 2024年第6期75卷 2180-2189页

作者：赵赫费滢洁朱春英付涛涛马友光天津大学化工学院化学工程联合国家重点实验室天津300072

采用高速摄像机研究了微通道内高黏流体中纳米颗粒稳定的气泡在流动过程中的形态及其对下游对称Y型分岔口处气泡破裂的影响。在直通道内运动气泡呈现出弹状、哑铃状和手榴弹状3种形态,气泡的形态主要受分散相流率影响。Y型分岔口处气泡... 详细信息

采用高速摄像机研究了微通道内高黏流体中纳米颗粒稳定的气泡在流动过程中的形态及其对下游对称Y型分岔口处气泡破裂的影响。在直通道内运动气泡呈现出弹状、哑铃状和手榴弹状3种形态,气泡的形态主要受分散相流率影响。Y型分岔口处气泡的破裂流型主要为部分阻塞破裂,吸附有纳米颗粒的气泡的破裂周期较常规气泡更大,其破裂周期之差ΔTb随毛细管数Ca变化呈现出3种不同的规律:当Ca>0.042时,ΔTb为正且与Ca呈正相关;当Ca<0.042时,存在ΔTb为正且与Ca呈负相关和ΔTb为负且与Ca呈正相关两种情况。此外,变形气泡在Y型分岔口处呈现非对称破裂行为,其破裂的非对称性与气泡的变形程度相关,当Ca大于临界毛细管数CaCr时气泡尾部直径减小的速度加快,从而加剧气泡的变形,气泡破裂的非对称性显著增大。研究表明,吸附纳米颗粒的气泡的CaCr值与无颗粒体系中气泡相同,但吸附有纳米颗粒的手榴弹状气泡的形变程度更大,破裂的非对称性也更明显。

关键词：微通道气泡纳米颗粒破裂高黏流体

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CO_(2)吸收过程中气相分压对Rayleigh对流传质特性的影响

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化工进展 2024年第2期43卷 913-924页

作者：张瑞凯张会书郑龙云曾爱武天津大学化工学院化学工程联合国家重点实验室天津300350

界面浓度梯度导致的Rayleigh对流现象能够显著提高CO_(2)吸收过程的传质速率,然而目前该过程的传质强化机制尚未清晰。为探究Rayleigh对流传质过程的强化机制,本文以水吸收CO_(2)过程为研究对象,基于粒子图像测速技术(PIV)和激光诱导荧... 详细信息

界面浓度梯度导致的Rayleigh对流现象能够显著提高CO_(2)吸收过程的传质速率,然而目前该过程的传质强化机制尚未清晰。为探究Rayleigh对流传质过程的强化机制,本文以水吸收CO_(2)过程为研究对象,基于粒子图像测速技术(PIV)和激光诱导荧光技术(LIF)实现了不同气相CO_(2)分压条件下界面对流的可视化与定量测量。实验发现,界面平均浓度在对流发生的临界时刻会瞬间下降并在有序的自组织结构形成后上升,最终的界面平均浓度会随着气相CO_(2)分压减小而减小;对流发生后,系统传质能力的提高分为两个阶段,涡量场在有序的自组织结构形成前起主导作用,有序的自组织结构形成后,系统传质能力的提高则是由涡量场与界面浓度共同作用的结果;有序的自组织结构形成后,不同系统的平均瞬时传质系数与平均涡量具有很强的相关性,表明浓度场与速度场相互作用形成的涡量场在对流传质强化过程中发挥着重要作用。

关键词：二氧化碳捕集 Rayleigh对流传质激光诱导荧光粒子图像测速

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电化学脱盐机理及相关研究进展

化工学报 2024年第1期75卷 171-189页

作者：齐元帅彭文朝李阳张凤宝范晓彬天津大学化工学院天津300354 化学工程联合国家重点实验室天津300354

电化学脱盐技术通过可逆的电化学过程实现离子固定化,是一种很有前途的节能水处理技术。有关脱盐机理的研究有助于深入了解离子传输和去除特性,进而为材料和电池的设计提供理论支持。根据电化学基本原理,可以将电化学脱盐机理分为电吸... 详细信息

电化学脱盐技术通过可逆的电化学过程实现离子固定化,是一种很有前途的节能水处理技术。有关脱盐机理的研究有助于深入了解离子传输和去除特性,进而为材料和电池的设计提供理论支持。根据电化学基本原理,可以将电化学脱盐机理分为电吸附机理与电荷转移机理两大类,后者包括氧化还原活性导电聚合物、离子插入(或插层)反应、转化反应以及氧化还原活性电解质。先进表征技术(包括原位X射线技术、原位波谱技术以及其他技术)和计算机建模与仿真(包括分子动力学模拟、密度泛函理论、有限元分析)在机理分析中起到关键作用。

关键词：电化学脱盐机理吸附电荷转移

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CeO_(2)载体在CO_(2)加氢制甲醇中的应用和研究进展

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化工进展 2024年第5期43卷 2723-2738页

作者：周运桃王洪星李新刚崔丽凤化学工程联合国家重点实验室天津化学化工协同创新中心天津市应用催化科学与工程重点实验室天津大学化工学院天津300354 山东华鲁恒升化工股份有限公司山东德州253024

随着经济的快速发展,CO_(2)排放导致的温室效应日益严峻,通过与绿氢反应将其转化为甲醇等有价值的化工产品是减少CO_(2)排放、缓解全球气候变暖的有效途径。近年来,CeO_(2)负载金属催化剂在CO_(2)加氢制甲醇反应中得到了广泛关注。本文... 详细信息

随着经济的快速发展,CO_(2)排放导致的温室效应日益严峻,通过与绿氢反应将其转化为甲醇等有价值的化工产品是减少CO_(2)排放、缓解全球气候变暖的有效途径。近年来,CeO_(2)负载金属催化剂在CO_(2)加氢制甲醇反应中得到了广泛关注。本文主要综述了CeO_(2)表面氧空位和碱性位点、Ce3+/Ce4+可逆氧化还原能力、几何形貌等特性在CO_(2)/H_(2)吸附活化和甲醇形成过程中所起到的重要作用,比较了CeO_(2)与ZrO_(2)、ZnO以及复合金属氧化物等载体在反应中的差异,提出了CeO_(2)载体催化剂在确认活性关键中间体、兼顾CO_(2)转化率和甲醇选择性、提高催化活性与稳定性等方面的不足和挑战,以期为新型CO_(2)加氢制甲醇催化剂的设计提供有益参考。

关键词：二氧化碳加氢催化剂 CeO_(2)载体甲醇活性

弱酸性蓝AS 染料排放的废盐制碳基吸附剂及利用

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化工学报 2024年第3期75卷 890-899页

作者：张天永张晶怡姜爽李彬吕东军陈都民陈雪天津大学化工学院天津市应用催化科学与工程重点实验室天津300354 天津市功能精细化学品技术工程中心天津300354 德州学院化学化工学院山东德州253023 宇虹颜料股份有限公司山东德州253000

将染料弱酸性蓝AS(AS)生产排放的含盐废水喷雾干燥后制成废盐,再将其有机污染物煅烧制备成类活性炭吸附剂(LAC),用于AS染料生产过程中产生的洗涤废水的吸附脱色净化,同时回收粗盐NaCl可循环用于AS工业生产的盐析过程。对LAC进行吸附过... 详细信息

将染料弱酸性蓝AS(AS)生产排放的含盐废水喷雾干燥后制成废盐,再将其有机污染物煅烧制备成类活性炭吸附剂(LAC),用于AS染料生产过程中产生的洗涤废水的吸附脱色净化,同时回收粗盐NaCl可循环用于AS工业生产的盐析过程。对LAC进行吸附过程动力学、热力学研究,并研究AS染料废水溶液初始浓度、温度及pH对吸附性能的影响。在40 mg/L的AS染料废水中,温度为318 K的条件下,平衡吸附量为29.22 mg/g。在酸性及温度较高时吸附能力较强。Langmuir等温线方程能更好拟合吸附实验结果。另外,采用一锅混合法,添加四水合乙酸镁对LAC进行改性,改性后的吸附剂LACMg0.75比表面积较LAC提升了近5倍,饱和吸附量能够达到550.02 mg/g,较LAC提升了接近20倍。

关键词：弱酸性蓝AS 废水处理吸附剂回收活性炭以废治废

用于流化床传热的低密度ZrO2/SiO2/Al2O3复合陶瓷球的制备及其物化性能

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化学工业与工程 2024年第4期41卷 138-146页

作者：俞璐琦马红钦罗心悦高君宇谷星朋刘嘉豪天津大学化工学院天津大学化工过程安全与装备技术重点实验室

针对现有用于流化床换热器固体颗粒的密度高、强度低、不耐磨等缺点，采用溶胶滴球-热油柱成型法，制备低密度球形ZrO2/SiO2/Al2O3复合陶瓷颗粒，研究ZrOCl2溶液和硅溶胶加入顺序、n（Zr）/n（Si）/n（Al）对所制备复合陶瓷颗粒的微观... 详细信息

针对现有用于流化床换热器固体颗粒的密度高、强度低、不耐磨等缺点，采用溶胶滴球-热油柱成型法，制备低密度球形ZrO2/SiO2/Al2O3复合陶瓷颗粒，研究ZrOCl2溶液和硅溶胶加入顺序、n（Zr）/n（Si）/n（Al）对所制备复合陶瓷颗粒的微观结构及物化性能的影响，评估所制备颗粒在流化床传热中应用的可行性。结果表明：n（Zr）/n（Si）/n（Al）为1∶1∶60,先滴加锆源再滴加硅源合成混合溶胶，由此制得的氧化铝基ZrO2/SiO2/Al2O3陶瓷颗粒的形状近似为球形，其平均直径为1.5 mm,干湿颗粒密度分别为1 740和2 170 kg·m-3,远低于普通陶瓷颗粒的密度(2 400～2 900 kg·m-3),较低的密度有利于流化床的均匀流化，从而有利于流化床强化传热和防垢除垢；干湿单颗粒抗压强度分别为116.0和115.7 N,完全能满足流化床操作对固体颗粒强度的要求；此外，所制得的颗粒还具有出色的耐磨性能和耐酸碱侵蚀性能。综合考虑颗粒的形状、大小、密度、机械强度、耐磨及耐腐蚀性能等，可以预期，所制得的氧化铝基复合陶瓷颗粒能很好地应用于管式换热器的流化床强化传热和防垢除垢。

关键词：溶胶-凝胶法制备氧化铝基复合材料球形颗粒流化床传热

苯酐合成的反应网络及催化反应机制研究现状与展望

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化工进展 2024年第5期43卷 2587-2599页

作者：段翔田野董文威宋松李新刚化学工程联合国家重点实验室催化科学与工程天津市重点实验室天津大学化工学院天津300072 北京旭阳科技有限公司北京100071

邻苯二甲酸酐(简称苯酐)是合成增塑剂、涂料等高价值精细化学品的重要原料,在工业生产中以邻法苯酐合成工艺为主,萘法合成工艺为辅,其中钒系催化剂因具有高苯酐选择性而备受关注。为了提高苯酐收率、降低床层温度,催化剂在工业应用中已... 详细信息

邻苯二甲酸酐(简称苯酐)是合成增塑剂、涂料等高价值精细化学品的重要原料,在工业生产中以邻法苯酐合成工艺为主,萘法合成工艺为辅,其中钒系催化剂因具有高苯酐选择性而备受关注。为了提高苯酐收率、降低床层温度,催化剂在工业应用中已逐步进入多床层、高进料负荷的发展阶段。本文以邻法苯酐为主要研究对象,简要讨论了催化剂的发展历程,重点关注合成工艺路线及催化机制研究进展。工业催化剂易因生成积炭、活性组分流失、TiO_(2)晶相转变等导致其失活,因此也重点探讨了催化剂的失活机制。最后对苯酐工艺的发展提出了展望,为解决当前生产工艺存在的高耗能、高碳排放、催化剂寿命短等挑战,未来苯酐合成应致力于开发新型高效催化剂和绿色反应新工艺,以推动该技术的可持续发展。

关键词：苯酐钒系催化剂反应网络反应机制失活机制催化剂表征