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超分子前驱体制备磷掺杂三维g-C_(3)N_(4)及其光催化性能

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精细化工 2024年第7期41卷 1561-1569页

作者：刘京津赵华李会鹏蔡天凤辽宁石油化工大学石油化工学院辽宁抚顺113001

以三聚氰胺、三聚氰酸为原料,磷酸铵为P掺杂剂,采用超分子自组装法和化学沉淀法制备了P掺杂三维石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))MNP-x[x为三聚氰胺用量0.01 mol时磷酸铵的添加质量(g),下同]。通过XRD、FTIR、XPS、SEM、UV-Vis和光致发光(PL)... 详细信息

以三聚氰胺、三聚氰酸为原料,磷酸铵为P掺杂剂,采用超分子自组装法和化学沉淀法制备了P掺杂三维石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))MNP-x[x为三聚氰胺用量0.01 mol时磷酸铵的添加质量(g),下同]。通过XRD、FTIR、XPS、SEM、UV-Vis和光致发光(PL)对MNP-x进行了表征,评价了其对罗丹明B(Rh B)的光催化降解性能,使用自由基捕获剂验证了光催化反应中起作用的活性基团,并推测了反应机理。结果表明,最佳条件下制备的MNP-0.08形貌由g-C_(3)N_(4)(MN)的一维管状变为三维花束状;P原子取代部分C原子掺杂到g-C_(3)N_(4)结构单元;MNP-0.08提高了电子-空穴对(e^(–)-h^(+))的分离能力,改变了能带结构,价带(VB)从1.96 eV(三聚氰胺制备的纯g-C_(3)N_(4)记作CN,下同)升至2.00 eV,导带(CB)从–0.70 eV(CN)降至–0.75 eV,能带间隙(E_(g))从2.66eV(CN)升至2.75eV。·O_(2)^(–)作为主要的活性基团使MNP-0.08光催化降解Rh B能力得到提高,反应速率常数(k)为0.02816 min^(–1),是MN(k=0.00955 min^(–1))的2.95倍。能带结构改变、P作为富电子中心促进载流子分离和P掺杂诱导高电荷转移并使受激电子局部化的协同效应使MNP比MN具备更高的光催化性能。

关键词：石墨相氮化碳超分子自组装磷光催化催化剂催化技术

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CO_(2)应用于油砂处理的工艺进展

化工进展 2024年第10期43卷 5569-5580页

作者：徐壮壮季程程于斌程思远艾小茜杨双春辽宁石油化工大学石油天然气工程学院辽宁抚顺113001 辽宁石油化工大学实训中心辽宁抚顺113001 辽宁石油化工大学国际教育学院辽宁抚顺113001 辽宁石油化工大学石油化工学院辽宁抚顺113001

油砂作为一种储量丰富的非常规石油资源,越来越受到世界各国的广泛关注,油砂处理行业和生态环境的协调可持续发展也已成为亟需解决的热点问题。因此,为了建构清洁低碳、节能高效的工艺流程体系,促进油砂处理行业的高质量发展,对CO_(2)... 详细信息

油砂作为一种储量丰富的非常规石油资源,越来越受到世界各国的广泛关注,油砂处理行业和生态环境的协调可持续发展也已成为亟需解决的热点问题。因此,为了建构清洁低碳、节能高效的工艺流程体系,促进油砂处理行业的高质量发展,对CO_(2)在油砂处理中的工艺发展形成全局性的认识,本文重点总结了国内外研究CO_(2)在油砂处理中的应用现状以及对CO_(2)在油砂处理上的数值模拟和动力学模拟概况进行了综述。其中,重点论述了CO_(2)响应作用下分离油砂、超临界CO_(2)萃取油砂以及CO_(2)在其他工艺中的应用现状。但是,目前的研究仅限于室内,而且工业化试验的数据相对较少,这限制了我国油砂处理行业的工业化应用。因此还需要对CO_(2)在油砂处理中的工艺进行更加深入的研究,以满足工业化应用的要求。最后,对CO_(2)在油砂处理的应用进行了总结与展望。

关键词：二氧化碳萃取油砂处理尾矿处理动力学模拟数值模拟

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循环精馏技术研究进展

化工进展 2024年第3期43卷 1109-1117页

作者：杨晨阳朱怀工蔡旺锋张敏卿王燕张英陈建兵天津大学化工学院天津300350 天津市天大北洋化工设备有限公司天津300072 中石化(大连)石油化工研究院有限公司辽宁大连116000

在“碳中和”“碳达峰”的战略目标下,过程强化是实现绿色生产的关键技术之一。循环精馏作为一种基于过程强化理论的新型精馏技术,通过采用特定塔内构件和控制方案而改变传统精馏塔内气相和液相的流动方式,实现气液两相分别呈周期性独... 详细信息

在“碳中和”“碳达峰”的战略目标下,过程强化是实现绿色生产的关键技术之一。循环精馏作为一种基于过程强化理论的新型精馏技术,通过采用特定塔内构件和控制方案而改变传统精馏塔内气相和液相的流动方式,实现气液两相分别呈周期性独立运动SPM的操作模式。循环精馏技术理论上可实现塔内液相返混为零,使分离推动力最大化,具有处理能力大、能耗低及分离性能好等优点。相较传统精馏操作,循环精馏技术可使单板效率提高到140%~300%,能耗降低20%~30%。本文针对循环精馏技术的研究背景、工作原理、工业应用、两种专用塔板(Maleta塔板和COPS塔板)以及循环精馏技术在隔板塔和反应精馏等过程强化技术中的应用进行了综合论述。论文对循环精馏技术的控制方法和内构件研究中存在的问题进行了总结,并对循环精馏技术的发展方向和前景进行了展望。

关键词：循环精馏过程强化单独相运动精馏

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调控共价有机框架供-受体促进光催化水析氧

精细化工 2024年第8期41卷 1701-1709页

作者：姜雨陈铭晖李翔宇冯亚青张宝天津大学化工学院天津300350 天津大学化工协同创新中心天津300072 物质绿色创造与制造海河实验室天津300192

为探究电子供体-受体结构对共价有机框架(COFs)材料光催化性能的影响,以N,N'-对乙腈苯基-1,4,5,8-萘二酰亚胺(NBA)为基础构筑单体,分别与供电子的三(4-甲酰基)苯胺(N-CHO)、吸电子的1,3,5-三(4-甲酰苯基)三嗪(TFPT)脱水缩合,构筑了由C=... 详细信息

为探究电子供体-受体结构对共价有机框架(COFs)材料光催化性能的影响,以N,N'-对乙腈苯基-1,4,5,8-萘二酰亚胺(NBA)为基础构筑单体,分别与供电子的三(4-甲酰基)苯胺(N-CHO)、吸电子的1,3,5-三(4-甲酰苯基)三嗪(TFPT)脱水缩合,构筑了由C=C连接的NN-COF和NT-COF。采用XRD、FTIR、^(13)CNMR、XPS、SEM、TEM、EDS和紫外光电子能谱(UPS)表征了两种COFs材料的结构、形貌和光电性能,并测试其光催化水分子氧化反应(OER)性能。结果表明,与NN-COF相比,NT-COF中三嗪单元的吸电子能力和高度平面性使其具有更紧密的层间π-π堆积、更宽的可见光吸收范围和更强的光生载流子产生能力;Co(NO_(3))_(2)·6H_(2)O作为助催化剂添加后,NN-COF和NT-COF在连续6 h内平均析氧速率分别为303.73和449.53μmol/(g·h);NT-COF中相对缺电子的萘酰亚胺单元更有利于光生空穴在其杂原子上的积累,从而更高效地催化水分子OER的进行。

关键词：光催化共价有机框架供体-受体水分子分解析氧反应功能材料

非均相单宁酸-锆介孔材料制备及其CO_(2)环加成反应催化性能

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化工进展 2024年第5期43卷 2803-2810页

作者：冯帮满岳成光王美岩王悦马新宾天津大学化工学院天津300350 天津大学浙江研究院浙江宁波315201

CO_(2)和环氧化物的环加成反应是一种有效且可持续的CO_(2)化工转化策略,其产品环碳酸酯在锂离子电池、高分子材料等领域具有广泛应用。其中环氧化物的开环被认为是该反应的关键步骤,因此构筑具有高效环氧化物吸附活化位点的催化剂至关... 详细信息

CO_(2)和环氧化物的环加成反应是一种有效且可持续的CO_(2)化工转化策略,其产品环碳酸酯在锂离子电池、高分子材料等领域具有广泛应用。其中环氧化物的开环被认为是该反应的关键步骤,因此构筑具有高效环氧化物吸附活化位点的催化剂至关重要。本文通过单宁酸与锆离子的配位作用,“一锅法”制备同时含有锆金属中心作为Lewis酸位点和酚羟基作为氢键作用位点的非均相单宁酸-锆介孔材料TA-Zr-2。XPS和环氧丙烷TPD-MS结果表明,与同为锆基多孔材料的UiO-66相比,TA-Zr-2的锆金属中心具有更强的Lewis酸性,对环氧丙烷具有更强的吸附活化作用。在TA-Zr-2的基础上通过冷冻干燥优化处理得到了具有更大比表面积和合适孔体积的TA-Zr-2-FD材料,25℃下催化性能提升1倍,24h的碳酸丁烯酯收率达97.6%。本文使用简单绿色的制备方法,构建了具有较大比表面积的单宁酸-锆介孔材料,锆Lewis酸位点和酚羟基氢键位点的耦合使其具有良好的环氧化物吸附活化作用,利于环氧化物的开环,使得该催化剂在25℃下表现出良好的CO_(2)环加成反应催化性能。

关键词： CO_(2)转化环加成反应环状碳酸酯介孔材料

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人工智能驱动新型界面分离材料的创制

化工进展 2024年第4期43卷 1649-1654,F0004页

作者：何林贺常晴隋红天津大学化工学院天津300072 精馏技术国家工程研究中心天津300072

计算机技术与人工智能的发展给新材料的开发带来了新的研究范式(第四代),也为新型界面分离材料的创制带来新的发展契机。然而,受界面分离过程机理研究和材料、基团的理化数据的局限性,人工智能在新型界面分离材料的创制中的应用仍处于... 详细信息

计算机技术与人工智能的发展给新材料的开发带来了新的研究范式(第四代),也为新型界面分离材料的创制带来新的发展契机。然而,受界面分离过程机理研究和材料、基团的理化数据的局限性,人工智能在新型界面分离材料的创制中的应用仍处于初期阶段。本文为解决特定体系数据缺失的问题,构建了百万级(10^(6))的样板数据库,为大预测模型与生成模型提供了可靠、规范的示范数据基础;通过从大数据中挖掘分子结构与性质的隐藏关联,并借助分子模拟计算剖析其分子间相互作用机理,解析分子间相互作用机制和重组过程规律,进而实现高性能界面分离材料的构筑。最后,本文浅析了介尺度样板大数据、机器学习势理论、国产软件开发、有机合成、智能算法等多学科交叉在界面分离材料创制中的重要影响与发展机遇,以期推动虚拟实验室前沿发展。

关键词：界面大数据人工智能分离材料分子间相互作用

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微波能强化膜材料制备与膜分离过程

工程科学与技术 2024年第2期56卷 129-138页

作者：余文清赵振宇李洪高鑫天津大学化工学院天津300072 天津大学精馏技术国家工程研究中心天津300072 物质绿色创造与制造海河实验室天津300192

微波能在化工领域的创新应用是化工电气化研究的热点趋势之一,涉及加热、工业废水处理、矿物除杂、有机催化、材料合成及医药灭菌等多个方向。微波作为一种外场强化手段应用于膜分离技术,不仅可以缩短膜材料制备时间,降低生产成本,还能... 详细信息

微波能在化工领域的创新应用是化工电气化研究的热点趋势之一,涉及加热、工业废水处理、矿物除杂、有机催化、材料合成及医药灭菌等多个方向。微波作为一种外场强化手段应用于膜分离技术,不仅可以缩短膜材料制备时间,降低生产成本,还能提高渗透通量,强化膜过程的分离性能。本文通过总结微波在制备分子筛膜(MOF、MFI型、NaA型等)、聚合物膜、混合基质膜等膜材料的典型应用优势,发现微波的引入可以使制备出的膜材料通量及选择性更高,这是因为分子筛膜的晶体大小更加均匀,晶体取向更加一致,膜层可以更薄、缺陷减少;使聚合膜的聚合率增大,表面更加光滑,内部结构更加规则;使混合基质膜的机械性能更好。阐述了微波技术在不同类别的膜材料制备应用中的强化机理,其中:在分子筛等无机膜制备中,微波可以降低有效活化能,调控晶体粒径,诱导晶体取向;在聚合物膜的制备过程中,微波可以改变膜结构,改变传热方向,增加聚合接枝率,降低反应活化能。归纳了微波提升膜材料在气体和液体分离方面性能的研究,考虑到该领域基础研究较少,根据微波的独特加热优势,提出选择性汽化、诱导氢键减弱、局部过热、诱导生成纳米气泡及分子扰动5个可能的微波强化膜分离机理,利用微波加热在膜分离中的补偿温度极化、减少膜污染、降低浓度极化,有望实现膜选择性和渗透通量的同步提升。

关键词：微波膜分离膜制备外场强化

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溶液结晶过程强化

化工进展 2024年第1期43卷 87-99页

作者：冯瑶光陈奎赵佳伟王娜王霆黄欣周丽娜郝红勋天津大学化工学院国家工业结晶工程技术研究中心天津300072 天津化学化工协同创新中心天津300072

溶液结晶是化学工业中最重要的产品分离、纯化和功能化技术之一,广泛应用于医药、食品、精细化工等领域。溶液结晶中晶体的成核和生长过程将决定最终晶体产品的晶型、晶习、粒度、纯度等关键质量指标。因此,对溶液结晶过程,尤其是晶体... 详细信息

溶液结晶是化学工业中最重要的产品分离、纯化和功能化技术之一,广泛应用于医药、食品、精细化工等领域。溶液结晶中晶体的成核和生长过程将决定最终晶体产品的晶型、晶习、粒度、纯度等关键质量指标。因此,对溶液结晶过程,尤其是晶体成核和生长过程进行强化既有利于提高过程效率,也有助于满足晶体产品不同的性能需求。本文围绕晶体成核和生长强化这一关键问题,从受限空间、物理场、添加剂和模板剂等方面系统综述了溶液结晶中的过程强化策略。探讨了各种过程强化策略的优点和局限性,并总结了溶液结晶过程强化策略的主要研究重点和发展前景。

关键词：结晶成核生长粒度分布过程强化

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卟啉基金属有机框架在光疗领域的应用

精细化工 2024年第6期41卷 1221-1229,1291页

作者：徐赟浩邓文博冯亚青张宝天津大学化工学院天津300350 天津化学化工协同创新中心天津300072 物质绿色创造与制造海河实验室天津300192

卟啉基金属有机框架是金属或金属团簇与卟啉配体或其家族化合物配位自组装形成的晶体结构,结合了卟啉类分子良好的光物理特性和生物相容性,具有周期性和可调控的结构,在光化学领域和生物医药领域具有应用潜力;尤其是能够充分发挥卟啉类... 详细信息

卟啉基金属有机框架是金属或金属团簇与卟啉配体或其家族化合物配位自组装形成的晶体结构,结合了卟啉类分子良好的光物理特性和生物相容性,具有周期性和可调控的结构,在光化学领域和生物医药领域具有应用潜力;尤其是能够充分发挥卟啉类分子的优越性能,可通过光动、光热等光辅助治疗方法实现杀伤有害细胞的效果。该文介绍了卟啉基金属有机框架的结构,综述了卟啉基金属有机框架在光辅助治疗领域的最新研究进展,主要包括其在光疗抗肿瘤及抗菌领域的应用研究现状,重点介绍了近几年卟啉基金属有机框架在光敏剂基础上的改进以及衍生出的多样化的功能;最后,对其未来发展前景进行了展望。

关键词：卟啉金属有机框架光辅助治疗抗肿瘤抗菌性能