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高分子学报 2024年第10期55卷 1346-1355页

作者：程博翔王明倩丁志强马哲王彬李悦生天津大学材料科学与工程学院

国内聚己内酯二元醇的产能无法满足聚酯型聚氨酯工业的生产需求，寻找与聚己内酯型聚氨酯(PCL-PU)性能相当的替代物具有重要研究意义.本工作利用Lewis pair催化的可控开环聚合分别制备了不同相对分子质量的聚己内酯(PCL-diol)和聚碳酸(1... 详细信息

国内聚己内酯二元醇的产能无法满足聚酯型聚氨酯工业的生产需求，寻找与聚己内酯型聚氨酯(PCL-PU)性能相当的替代物具有重要研究意义.本工作利用Lewis pair催化的可控开环聚合分别制备了不同相对分子质量的聚己内酯(PCL-diol)和聚碳酸(1,4-丁二醇)酯多元醇(PC-diol)，并通过核磁共振波谱和基质辅助激光解吸电离飞行时间质谱分析表征了2种聚酯二元醇的结构.将2种二元醇分别与2,4-甲苯二异氰酸酯(TDI)、扩链剂1,4-丁二醇(BDO)反应合成了PCL-PU及聚碳酸酯型聚氨酯(PC-PU).结合多种分析表征方法进一步对比研究了2种聚氨酯的热性质、结晶行为和力学性能.结果表明，PC-PU具有和PCL-PU相近的热稳定性和热分解过程，2种聚氨酯的初始分解温度均>260℃，且均具有2个热分解阶段. PCL-PU具有较快的结晶速率，而PC-PU的结晶速率较慢.相比于PCL-PU,PC-PU具有更高的断裂伸长率(>1200%)和断裂强度(>45 MPa).本工作为创制具有PCL-PU相当性能的PC-PU提供了科学基础与依据，有望促进聚氨酯工业的进一步发展.

关键词：聚己内酯聚碳酸酯聚酯二元醇开环聚合聚氨酯

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优化填料结构增强聚合物基复合材料的导热性能

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功能高分子学报 2024年第4期37卷 295-303页

作者：周雪颖秦盟盟封伟天津大学材料科学与工程学院天津300072

聚合物基复合材料是重要的热管理材料之一,然而聚合物的本征导热系数较低,添加导热填料是提高其导热系数的主要方法。研究填料本征结构对其复合材料导热性能的影响规律,进而提高填料的利用效率是获得高导热复合材料的关键。根据“拓扑优... 详细信息

聚合物基复合材料是重要的热管理材料之一,然而聚合物的本征导热系数较低,添加导热填料是提高其导热系数的主要方法。研究填料本征结构对其复合材料导热性能的影响规律,进而提高填料的利用效率是获得高导热复合材料的关键。根据“拓扑优化-简化-验证”的研究思路,以复合材料的高导热性能为目标,基于拓扑优化得到具有最佳导热性能的填料结构,并对其结构进行简化,借助有限元模拟、红外热像仪等对复合材料的导热性能进行验证。结果表明,当填料的形状是两端较大、中间较小的哑铃状时,复合材料呈现出最佳的定向导热性能。该研究结果为高效导热填料的结构设计提供了一种新的思路。

关键词：导热填料拓扑优化聚合物基复合材料导热系数热管理性能

基于稀土上转换纳米粒子传感器的构建及其在食品添加剂检测中的应用

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光谱学与光谱分析 2024年第9期44卷 2459-2466页

作者：张璇王雅森温娜吕海霞李宝铭福州大学材料科学与工程学院分子材料与工程系福建福州350108

稀土上转换纳米粒子(UCNPs)因其具有毒性小、化学稳定性好和背景荧光低等优点被用于构建荧光纳米传感器。通过溶剂热法制备核壳UCNPs,采用柠檬酸钠对其进行表面配体交换得到水溶性核壳UCNPs(Cit-CS-UCNPs),以Cit-CS-UCNPs作为荧光传感... 详细信息

稀土上转换纳米粒子(UCNPs)因其具有毒性小、化学稳定性好和背景荧光低等优点被用于构建荧光纳米传感器。通过溶剂热法制备核壳UCNPs,采用柠檬酸钠对其进行表面配体交换得到水溶性核壳UCNPs(Cit-CS-UCNPs),以Cit-CS-UCNPs作为荧光传感器的能量供体,二氧化锰(MnO_(2))纳米片作为荧光传感器的能量受体,采用荧光共振能量转移(FRET)机理,构建了一种用于食品添加剂二氧化氢(H_(2)O_(2))和叔丁基对苯二酚(TBHQ)检测的荧光纳米传感器(Cit-CS-UCNPs-MnO_(2))。通过扫描电镜(SEM)、荧光光谱和紫外可见吸收光谱(UV-Vis)等分析测试手段对制备的纳米材料的形貌结构和性能进行表征。考察了猝灭剂浓度、孵育温度及孵育时间等实验条件对荧光传感体系检测性能的影响。荧光光谱和UV-Vis实验结果表明,Cit-CS-UCNPs最大发射峰位于654nm,Cit-CS-UCNPs与MnO_(2)结合后,核壳UCNPs发生荧光猝灭,当存在H_(2)O_(2)时,Cit-CS-UCNPs的荧光恢复,说明在此波段H_(2)O_(2)与MnO_(2)纳米片发生氧化还原反应,MnO_(2)纳米片被还原成Mn^(2+),逐渐从Cit-CS-UCNPs的表面解离下来;存在TBHQ时,Cit-CS-UCNPs-MnO_(2)与TBHQ体系峰位与TBHQ偏移到253nm,为TBHQ与MnO_(2)纳米片发生氧化还原反应,使得Cit-CS-UCNPs-MnO_(2)体系中FRET效应减弱,荧光强度回升。SEM结果表明,MnO_(2)纳米片均匀包覆在Cit-CS-UCNPs的周围,在水中仍可保持良好的分散性,表明MnO_(2)纳米片修饰到Cit-CS-UCNPs表面。对猝灭剂高锰酸钾(KMnO4)的浓度进行了优化。结果表明,当KMnO4浓度为10mol·L^(-1)时,猝灭效率可达90%。对检测条件进行优化,结果表明H_(2)O_(2)的检测孵育时间为25min时,MnO_(2)和H_(2)O_(2)之间氧化还原反应基本完全,Cit-CS-UCNPs-MnO_(2)荧光恢复值最大;TBHQ的检测孵育时间为30min。在最佳实验条件下,Cit-CS-UCNPs-MnO_(2)的荧光强度变化比率与H_(2)O_(2)浓度(0~1000μmol·L^(-1))及TBHQ浓度(0~0.6 mmol·L^(-1))分别具有良好的线性关系。保持最佳实验条件,选取食品中存在的代表性金属离子(如K+、Na+、Ca^(2+)和Mg^(2+))和常见的食品添加剂苯甲酸(BA)、D-葡萄糖(Glu)、山梨酸钾(PS)、蔗糖(Suc)、纳他霉素(Nat)和肌醇(Ino)作为研究对象进行选择性测试,发现与H_(2)O_(2)相比,Cit-CS-UCNPs-MnO_(2)对其他添加物质没有强烈的反应,传感器整体荧光信号波动不大,因此Cit-CS-UCNPs-MnO_(2)对H_(2)O_(2)和TBHQ可进行特异性检测。

关键词：上转换纳米粒子核壳结构荧光纳米传感器

瓶刷嵌段共聚物聚甲基丙烯酸甲酯-b-聚环氧乙烷的合成与乳液界面自组装制备结构色颜料

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高分子学报 2024年

作者：黄凌峰宋东坡李悦生天津大学材料科学与工程学院

针对车漆涂料等应用场景对结构色材料较高的耐候性能要求，本工作利用有序自发乳化机制成功制备了聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)为骨架的有序多孔光子微球，展现了靓丽可调的结构色.通过原子转移自由基聚合(ATRP)合成了窄分子量分布的PMMA，... 详细信息

针对车漆涂料等应用场景对结构色材料较高的耐候性能要求，本工作利用有序自发乳化机制成功制备了聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)为骨架的有序多孔光子微球，展现了靓丽可调的结构色.通过原子转移自由基聚合(ATRP)合成了窄分子量分布的PMMA，并利用巯烯反应高效除去了因歧化终止而产生的端末双键，进一步利用酯化反应合成了末端带有降冰片烯单元的PMMA大单体.通过顺序开环易位聚合(ROMP)的合成方法，成功合成了(聚降冰片烯-g-聚甲基丙烯酸甲酯)-b-(聚降冰片烯-g-聚环氧乙烷)(PMMA-b-PEO)嵌段共聚物刷(BBCPs)，数均分子量在174 kDa～359 kDa范围内可调，PDI维持在1.2以下.在有序自发乳化制备结构色颜料的过程中，采用生物来源、安全环保的苯甲醚作为油相溶剂替代甲苯，使得材料制备过程更加安全环保，消除了产物中可能的有害残留，有利于规模制备与应用. PMMA材质的结构色颜料预期具有良好的耐候性能，有望用于车漆涂料等应用场景.

关键词：嵌段共聚物自组装环保材料结构色

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结晶性脂肪族聚碳酸酯催化解聚研究

高分子学报 2024年

作者：林旭名王明倩傅晓艳丁志强王彬天津大学材料科学与工程学院

结晶性脂肪族聚碳酸酯的晶区结构严重阻碍溶剂和催化剂的渗透，降低解聚反应活性.其热解聚反应过程也往往十分复杂，常常伴随着诸多副反应，无法高选择性回收目标产物.本文工作研究了不同催化剂、反应条件下的聚(碳酸丁二醇酯)、聚(碳... 详细信息

结晶性脂肪族聚碳酸酯的晶区结构严重阻碍溶剂和催化剂的渗透，降低解聚反应活性.其热解聚反应过程也往往十分复杂，常常伴随着诸多副反应，无法高选择性回收目标产物.本文工作研究了不同催化剂、反应条件下的聚(碳酸丁二醇酯)、聚(碳酸戊二醇酯)以及聚(碳酸己二醇酯)的本体熔融解聚反应与解聚行为，并通过核磁氢谱测定了产物选择性差别.结果表明，叔丁醇钾和叔丁醇钠可高效催化聚(碳酸丁二醇酯)解聚，且表现出不同的产物选择性，叔丁醇钾催化解聚时主要生成十四元环二聚体(7CC)2，而叔丁醇钠催化解聚优先生成七元环碳酸酯单体7CC.理论计算结果表明，相比生成7CC，解聚生成(7CC)2为优势反应路径；提高反应温度有利于提高7CC的选择性.当叔丁醇钾催化聚(碳酸戊二醇酯)以及聚(碳酸己二醇酯)解聚时，只能得到相应的十六/十八元环二聚体，而没有八/九元环碳酸酯单体生成.本研究有望为进一步发展脂肪族聚碳酸酯的高效解聚回收方法提供实验基础与理论依据.

关键词：脂肪族聚碳酸酯催化剂解聚回收环碳酸酯

基于3,6-二氯噻吩并[3,2-b]噻吩的共轭聚合物的直接芳基化缩聚合成及其半导体性质

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高分子学报 2024年第1期55卷 36-47页

作者：林琳琳张栩文石毅博邓云峰耿延候天津大学材料科学与工程学院天津300350 天津大学-新加坡国立大学福州联合学院天津大学国际校区福州350205

以β位氯代的噻吩衍生物3,6-二氯噻吩并[3,2-b]噻吩(2ClTT)为C-H单体、溴代噻吩取代吡咯并吡咯二酮(DPPC14-Br)或溴代异靛蓝(IIDC14-Br)为C-Br单体,采用直接芳基化缩聚(DArP)合成了共轭聚合物DPP-2ClTT和IID-2ClTT.氯原子的引入可大幅... 详细信息

以β位氯代的噻吩衍生物3,6-二氯噻吩并[3,2-b]噻吩(2ClTT)为C-H单体、溴代噻吩取代吡咯并吡咯二酮(DPPC14-Br)或溴代异靛蓝(IIDC14-Br)为C-Br单体,采用直接芳基化缩聚(DArP)合成了共轭聚合物DPP-2ClTT和IID-2ClTT.氯原子的引入可大幅提高并噻吩α-C-H键的反应活性,理论计算表明,2ClTT的直接芳基化反应活性与文献报道的高活性氯代联噻吩C-H单体的活性相当.此外,利用氯原子较强的电负性,可以降低聚合物的前线轨道能级,DPP-2ClTT和IID-2ClTT的HOMO/LUMO能级分别为-5.35/-3.66 eV和-5.88/-3.73 eV.由于具有合适的HOMO和LUMO能级以及离域的HOMO和LUMO轨道,以DPP-2ClTT为活性层制备的有机薄膜晶体管(OTFT)表现出双极传输特性,最高电子和空穴迁移率分别为1.36和0.89 cm^(2)/V/s. IID-2ClTT具有较低的HOMO能级以及较为定域的HOMO轨道,因而该聚合物在OTFT器件中表现出n型传输特性,最高电子迁移率为0.029 cm^(2)/V/s.相比于IID-2ClTT,DPP-2ClTT高的电子迁移率可归因于其好的骨架平面性、有序的分子堆积以及优异的薄膜形貌.

关键词：共轭聚合物直接芳基化缩聚噻吩衍生物载流子迁移率有机薄膜晶体管

γ射线辐照合成氮掺杂石墨单炔/铁催化剂及其性能

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辐射研究与辐射工艺学报 2024年第1期42卷 1-9页

作者：董英杰石海婷王硕闵春英王道喜邵瑞琪徐志伟天津工业大学纺织科学与工程学院天津300387 江苏大学材料科学与工程学院高分子材料研究学院镇江212013

本研究通过γ辐照与氮掺杂协同调控改性制备石墨炔,将二维石墨炔转变为一维管状结构并作为基底负载铁纳米粒子用于燃料电池阴极氧化还原反应(ORR)。运用扫描电镜、X射线衍射、拉曼光谱、等温氮气吸附和其他表征手段,对制备出的复合材料... 详细信息

本研究通过γ辐照与氮掺杂协同调控改性制备石墨炔,将二维石墨炔转变为一维管状结构并作为基底负载铁纳米粒子用于燃料电池阴极氧化还原反应(ORR)。运用扫描电镜、X射线衍射、拉曼光谱、等温氮气吸附和其他表征手段,对制备出的复合材料的表面形貌、元素组成、结晶结构、缺陷程度等进行了表征分析。在碱性溶液中,采用循环伏安测试、线性扫描伏安测试、电化学交流阻抗谱测试等电化学测试方法分析制备催化剂的ORR性能、动力学以及稳定性。结果表明:经γ射线辐照后,氮掺杂石墨单炔负载铁纳米粒子(NGY-Fe)催化剂具有更大的比表面积(411.3 m^(2)/g)和多级孔结构,利于暴露出活性中心,O_(2)渗透屏障也有所下降,NGY-Fe的ORR活性显著提高,尤其是在稳定性与耐甲醇性上远优于市售的商业Pt/C催化剂。

关键词： γ辐照缺陷催化石墨单炔掺杂

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共聚丁烯弹性体增韧等规聚丙烯

高分子通报 2024年第10期37卷 1448-1458页

作者：刘超马哲潘莉李悦生天津大学材料科学与工程学院天津300350

本文利用吡啶亚胺铪/Ph3CB(C6F5)4催化丁烯与十二烯(C12)、十六烯(C16)、二十烯(C20)无规共聚,合成了一系列侧链长度不同的聚丁烯弹性体(PBE),其最高断裂伸长率和最高弹性恢复率可分别达5000%和88.9%。采用熔融共混法制备了等规聚丙烯(i... 详细信息

本文利用吡啶亚胺铪/Ph3CB(C6F5)4催化丁烯与十二烯(C12)、十六烯(C16)、二十烯(C20)无规共聚,合成了一系列侧链长度不同的聚丁烯弹性体(PBE),其最高断裂伸长率和最高弹性恢复率可分别达5000%和88.9%。采用熔融共混法制备了等规聚丙烯(iPP)/PBE共混物,详细研究了PBE添加量、侧链长度和共聚单体插入率对iPP/PBE共混物韧性作用的影响。与纯iPP相比,加入5 wt%共聚单元为C16、插入率为52.3%的聚丁烯弹性体PBE-C16(52.3),可将材料断裂伸长率增加8倍、抗冲强度提高2倍。PBE高弹性恢复能力及其在iPP基体中较小的分散相尺寸有利于提高共混物的韧性。该工作为制备高韧性的聚丙烯合金提供了一种简便有效的方法。

关键词：聚丁烯弹性体长链支化聚丙烯增韧

PVDF/PPy柔性直流纳米发电机的制备与性能

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复合材料学报 2024年第6期41卷 2980-2990页

作者：李金徽刘晓东金欣史善静王闻宇天津工业大学材料科学与工程学院天津300387 天津工业大学纺织科学与工程学院天津300387

针对传统纳米发电机为交流输出,仍需采用外部整流器进行直流转化而导致的难以高度集成、柔性化和较低的功率密度问题,本文将聚偏氟乙烯(PVDF)静电纺膜作为基底,在其表面气相聚合聚吡咯(PPy),制得PVDF/PPy复合纳米纤维膜,并依据肖特基整... 详细信息

针对传统纳米发电机为交流输出,仍需采用外部整流器进行直流转化而导致的难以高度集成、柔性化和较低的功率密度问题,本文将聚偏氟乙烯(PVDF)静电纺膜作为基底,在其表面气相聚合聚吡咯(PPy),制得PVDF/PPy复合纳米纤维膜,并依据肖特基整流原理,以该复合纳米纤维膜构建直流纳米发电机。研究了不同聚合时间下氧化剂浓度对PVDF/PPy复合纳米纤维膜形貌和直流纳米发电机机电性能的影响。结果表明:当氧化剂浓度为2.0 mol/L,聚合时间为90 min时,电输出性能最优,对应峰值电压输出为1.23 V,峰值电流输出为210.55μA,理论功率密度达到28.77μW/cm^(2)。本项研究展示的PVDF/PPy直流纳米发电机,其能源转换机制源于压电高分子的压电效应和肖特基结的整流效应。该类直流纳米发电机具备柔韧、集成式和自整流的特征,可灵活用于各种场所,直接为电子设备提供电能。

关键词：纳米发电机压电聚合物肖特基结 PVDF PPy