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沉积岩汞同位素的古环境指示意义

科学通报 2023年第6期68卷 628-643页

作者：郑旺周岸文孙若愚陈玖斌天津大学地球系统科学学院表层地球系统科学研究院天津300072

环境与生命的协同演化是地球科学的核心问题之一,而古环境的精确重建对于认识生命演化规律、机制以及预测地球宜居性的未来发展方向具有至关重要的意义.近年来,沉积岩中的汞及其同位素组成在重建地球古环境演化方面展现出巨大的潜力,获... 详细信息

环境与生命的协同演化是地球科学的核心问题之一,而古环境的精确重建对于认识生命演化规律、机制以及预测地球宜居性的未来发展方向具有至关重要的意义.近年来,沉积岩中的汞及其同位素组成在重建地球古环境演化方面展现出巨大的潜力,获得了广泛的关注和应用,已发展成一个新的研究方向.其主要原因是汞及其同位素组成在记录古代火山活动和海洋氧化还原状态方面具有不可替代的优势,能为研究上述过程与重大环境和生命演化事件的关系提供新的证据.本文系统分析了古代沉积岩的汞同位素数据及其意义,总结了大型火山活动和海洋氧化还原状态改变引起汞同位素变化的特征与机制,深入探讨了火山类型及释放汞的方式、大气和海洋汞循环过程、沉积环境、岩性、成岩作用、汞赋存形态等因素对沉积岩汞同位素组成的影响,并对该领域当前存在的问题和发展前景作出了评述和展望.总体而言,这一研究领域仍处于起步阶段,对古环境演化事件中汞同位素组成的变化规律和分馏机理还缺乏系统和定量的认识,亟须深入研究.未来需要揭示古环境汞循环过程中的同位素分馏机理,进一步明确汞同位素指示古环境演化的原理和影响因素,拓展其在环境和生命协同演化领域的应用.

关键词：汞同位素古环境生物大灭绝火山海洋氧化还原状态地球宜居性

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海洋汞同位素研究进展

地球科学 2023年第7期48卷 2778-2806页

作者：王丽娟孟梅何晟郑旺孙若愚张尧榕张可蔡虹明陈玖斌天津大学地球系统科学学院表层地球系统科学研究院天津300072

海洋作为地球上最重要的汞储库之一,在调节全球汞循环中起着关键作用.近年来,汞同位素在研究海洋汞生物地球化学循环方面展现出明显优势,不但能示踪现代海洋汞污染来源及转化过程,还可重建古环境、古气候.总结了不同类型海洋样品汞同位... 详细信息

海洋作为地球上最重要的汞储库之一,在调节全球汞循环中起着关键作用.近年来,汞同位素在研究海洋汞生物地球化学循环方面展现出明显优势,不但能示踪现代海洋汞污染来源及转化过程,还可重建古环境、古气候.总结了不同类型海洋样品汞同位素检测方法,系统归纳了其汞同位素数据,并重点阐述了海洋汞同位素分馏机制.总体上,目前海洋汞同位素数据还很有限,海洋汞循环关键过程的同位素分馏效应及潜在机理研究相对缺乏,精确源解析困难,难以对全球汞关键过程和循环通量进行准确验证和制约.未来还需要深入研究汞同位素分馏机理,进一步明确海洋中汞的来源、迁移及转化,为完善全球汞循环及精准防控海洋汞污染提供基础数据和理论支持.

关键词：海水海洋沉积物海洋生物汞稳定同位素汞浓度汞形态海洋学.

圈层相互作用:深部过程如何影响表层地球系统?

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地球科学 2022年第10期47卷 3781-3782页

作者：刘静刘丛强陈喜徐胜徐海王礼春天津大学地球系统科学学院天津300072

表层地球系统中,岩石、土壤、水和有机生命通过复杂的相互作用共同塑造地表环境,调控岩石圈-水圈-大气圈-生物圈的演化,形成了表层地球系统与人类活动密切交互的地球关键带,为自然生命提供支撑资源(NRC,2001).全新世以来人类逐渐成为驱... 详细信息

表层地球系统中,岩石、土壤、水和有机生命通过复杂的相互作用共同塑造地表环境,调控岩石圈-水圈-大气圈-生物圈的演化,形成了表层地球系统与人类活动密切交互的地球关键带,为自然生命提供支撑资源(NRC,2001).全新世以来人类逐渐成为驱动地球系统演变的主导力量之一,尤其是18世纪工业革命以来,随着技术的巨大发展,人类活动深刻影响着地球系统的演变和稳定性,而这种影响反过来可能会对地球系统和人类自身的可持续发展构成挑战.表层地球系统与人类的福祉息息相关,因此理解地球表层系统中各个要素的现状、演变过程和相互作用,是实现表层地球过程调控和资源可持续利用的必要前提,也是探索人类社会可持续发展途径的基石(刘丛强,2019,“焕庸地理大讲堂”系列学术报告:表层地球系统科学与可持续发展).近年来针对表层地球系统中最动态的、最活跃的生物-地球化学循环过程,表生地球化学领域获得了很好的相关进展.相比而言,目前固体地球深部过程与地表各圈层之间的相互作用仍然是地球不同圈层研究中的一个薄弱环节,地球深-浅部过程的耦合探索是今后表层地球系统研究中急需加强的一环.

关键词：过程调控地球关键带地球化学循环固体地球可持续发展系统演变地球表层系统地球系统科学

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北京东灵山大气氮沉降水平及变化特征

生态学杂志 2023年第12期42卷 2987-2997页

作者：刘美娜陈志立宋韦刘学炎天津大学地球系统科学学院天津300072

城市人为成因的气态活性氮排放影响空气质量,导致周边的陆地生态系统大气氮输入量持续增加。然而,陆地生态系统大气活性氮特别是溶解态无机氮(DIN)和溶解态有机氮(DON)的同步观测仍然较为缺乏,影响氮沉降生态效应的全面、准确评估。本... 详细信息

城市人为成因的气态活性氮排放影响空气质量,导致周边的陆地生态系统大气氮输入量持续增加。然而,陆地生态系统大气活性氮特别是溶解态无机氮(DIN)和溶解态有机氮(DON)的同步观测仍然较为缺乏,影响氮沉降生态效应的全面、准确评估。本研究观测了北京东灵山森林生态系统定位研究站2019年6月至2020年1月每周的混合沉降中铵态氮(NH_(4)^(+)-N)、硝态氮(NO_(3)^(-)-N)和总溶解态氮(TDN)浓度,计算了DON浓度和各形态氮的沉降通量,分析了它们的月际和干湿季差异及其变化机制。结果表明:该站点大气沉降中NH_(4)^(+)-N、NO_(3)^(-)-N、DON和TDN体积加权平均浓度分别为1.45±0.04、0.70±0.01、1.81±0.66和3.96±0.65 mg N·L^(-1),TDN年沉降通量为25.00 kg N·hm^(-2)·a^(-1),NH_(4)^(+)-N、NO_(3)^(-)-N、DON年沉降通量和占TDN的比例分别为8.76(35%)、4.38(18%)、11.86(47%),表明该森林站点的大气氮污染程度较高。大气沉降中DIN/DON和NH_(4)^(+)-N/NO_(3)^(-)-N平均值分别为1.1和2.0,表明DON是该森林大气氮输入的重要形态,NH_(4)^(+)-N在DIN输入中占主导。NO_(3)^(-)-N浓度和占比随降水增加而减少,表明NO_(3)^(-)-N的湿清除效率较高,出现稀释效应,而NH_(4)^(+)-N和DON浓度和占比与降水量无显著相关性。各形态氮混合沉降量均随降水量增加而增加,故各形态氮在湿季(6—8月)的平均浓度和沉降通量总体均高于干季(9—1月),表明未来降水增多会使得森林地表的大气氮输入量增加,对于促进森林植物生长有重要意义。本研究全面报道了京津冀地区典型森林大气NH_(4)^(+)-N、NO_(3)^(-)-N、DON和TDN混合沉降通量,明确了其形态结构和干湿季差异,揭示了高氮沉降地区降水量对大气氮混合沉降通量的影响,研究结果丰富了我国典型高人为氮排放地区的森林大气氮输入数据,为评估人为氮污染的生态环境效应提供信息。

关键词：森林生态系统铵态氮硝态氮溶解态有机氮沉降通量

筑坝拦截对深水型水库硫循环的影响——以龙滩水库为例

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生态学杂志 2023年第10期42卷 2394-2401页

作者：关天昊杨梦迪崔高仰丁士元王亦尧张雪程李晓东天津大学地球系统科学学院天津300072

选取珠江上游深水型水库龙滩水库为研究对象,于2019年4、7、10月和2020年1月4个季节采集了水库支流表层水、库区分层水和下泄水,分析其水化学参数、SO_(4)^(2-)浓度及δ^(34)S_(SO4)与δ^(18)O_(SO4)同位素组成,基于冗余分析和贝叶斯稳... 详细信息

选取珠江上游深水型水库龙滩水库为研究对象,于2019年4、7、10月和2020年1月4个季节采集了水库支流表层水、库区分层水和下泄水,分析其水化学参数、SO_(4)^(2-)浓度及δ^(34)S_(SO4)与δ^(18)O_(SO4)同位素组成,基于冗余分析和贝叶斯稳定同位素混合模型等手段,阐明了筑坝拦截影响下的水动力条件改变对龙滩水库水体硫循环的影响。结果表明:龙滩水库SO_(4)^(2-)的主要来源是硫化物矿物氧化(以O2或Fe3+为电子受体),此外,还包括大气降水、人为源。筑坝拦截后,水体SO_(4)^(2-)浓度以及δ^(34)S_(SO4)和δ^(18)O_(SO4)值波动范围显著增大。筑坝蓄水会导致水体相对水柱稳定度(relative water column stability,RWCS)升高,在较高的RWCS条件下,水库内部的硫化物氧化和硫酸盐还原等过程显著增强,因此,RWCS是驱动水库硫循环的重要水动力因素。本研究有助于深入理解水库内部硫酸盐迁移转化过程的水动力驱动机制,为深水型水库水资源科学利用与保护提供理论依据。

关键词：硫循环水柱相对稳定度贝叶斯稳定同位素混合模型龙滩水库

天津市2018—2020年春节PM中水溶性无机离子特征及重污染过程分析

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环境化学 2023年

作者：纪传文肖浩李亲凯郝新妮丁士元李晓东天津大学地球系统科学学院

为阐明大气污染重点整治和新冠疫情影响下我国华北地区城市春节期间重污染过程PM2.5中水溶性无机离子变化特征及其影响因素，本研究结合气态前体物浓度和气象要素，对天津市2018—2020年连续3年春节假期的2次重污染过程PM2.5中主要水溶... 详细信息

为阐明大气污染重点整治和新冠疫情影响下我国华北地区城市春节期间重污染过程PM2.5中水溶性无机离子变化特征及其影响因素，本研究结合气态前体物浓度和气象要素，对天津市2018—2020年连续3年春节假期的2次重污染过程PM2.5中主要水溶性无机离子(WSIIs)浓度进行对比分析.结果表明，2018年和2020年春节假期PM2.5平均浓度(98.32μg·m-3和137.7μg·m-3)显著高于2019年(49.97μg·m-3). PM2.5平均浓度在污染期Ⅱ(2020年为206.5μg·m-3)是污染期Ⅰ(2018年98.32μg·m-3)的2.1倍；2次污染事件中NO2浓度变化不大，而SO2浓度在污染期Ⅱ(14.89μg·m-3)是污染期Ⅰ(30.04μg·m-3)的49.6%. SNA在WSIIs中占比超过77%，主要以NH4NO3、(NH4)2SO4形式存在，其中NH4NO3为最主要的无机盐，且污染期Ⅱ的NH4NO3浓度远高于污染期Ⅰ.此外，污染期Ⅱ的PM2.5/CO、SOR、NOR均明显升高，表明更有效的SO42-和NO3-形成过程是导致污染期Ⅱ中PM2.5浓度偏高的主要原因之一.不利的边界层高度、相对湿度、风速等气象要素形成静稳、强逆温天气，导致大气环境容量减小，并使得污染期Ⅱ的二次无机气溶胶生成效率大幅提高，进而削弱了疫情效应与减排措施的影响.而污染期Ⅰ除了二次转化外，PM2.5浓度可能更多受到区域传输等影响.

关键词：春节水溶性无机离子 SNA 形成机制天津

天津市2018—2020年春节PM_(2.5)中水溶性无机离子特征及重污染过程分析

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环境化学 2024年第1期43卷 287-296页

作者：纪传文肖浩李亲凯郝新妮丁士元李晓东天津大学地球系统科学学院天津300072

为阐明大气污染重点整治和新冠疫情影响下我国华北地区城市春节期间重污染过程PM_(2.5)中水溶性无机离子变化特征及其影响因素,本研究结合气态前体物浓度和气象要素,对天津市2018—2020年连续3年春节假期的2次重污染过程PM_(2.5)中主要... 详细信息

为阐明大气污染重点整治和新冠疫情影响下我国华北地区城市春节期间重污染过程PM_(2.5)中水溶性无机离子变化特征及其影响因素,本研究结合气态前体物浓度和气象要素,对天津市2018—2020年连续3年春节假期的2次重污染过程PM_(2.5)中主要水溶性无机离子(WSIIs)浓度进行对比分析.结果表明,2018年和2020年春节假期PM_(2.5)平均浓度(98.32μg·m^(-3)和137.7μg·m^(-3))显著高于2019年(49.97μg·m^(-3)).PM_(2.5)平均浓度在污染期Ⅱ(2020年为206.5μg·m^(-3))是污染期Ⅰ(2018年98.32μg·m^(-3))的2.1倍;2次污染事件中NO_(2)浓度变化不大,而SO_(2)浓度在污染期Ⅱ(14.89μg·m^(-3))是污染期Ⅰ(30.04μg·m^(-3))的49.6%.SNA在WSIIs中占比超过77%,主要以NH_(4)NO_(3)、(NH_(4))_(2)SO_(4)形式存在,其中NH_(4)NO_(3)为最主要的无机盐,且污染期Ⅱ的NH_(4)NO_(3)浓度远高于污染期Ⅰ.此外,污染期Ⅱ的PM_(2.5)/CO、SOR、NOR均明显升高,表明更有效的SO_(4)^(2-)和NO_(3)^(-)形成过程是导致污染期Ⅱ中PM_(2.5)浓度偏高的主要原因之一.不利的边界层高度、相对湿度、风速等气象要素形成静稳、强逆温天气,导致大气环境容量减小,并使得污染期Ⅱ的二次无机气溶胶生成效率大幅提高,进而削弱了疫情效应与减排措施的影响.而污染期Ⅰ除了二次转化外,PM_(2.5)浓度可能更多受到区域传输等影响.

关键词：春节水溶性无机离子 SNA 形成机制天津

天津冬夏季PM中二次无机离子的特征及重污染事件分析——基于连续两年的观测

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环境化学 2022年

作者：郝新妮肖浩李亲凯丁士元李晓东天津大学地球系统科学学院

本研究于2018、2019年的1月和7月在天津市采集PM样品,测定并分析了PM及水溶性无机离子浓度,并结合气象因素及氮/硫氧化率,揭示4次重污染过程SO、NO~-的二次转化机制.结果表明,2018及2019年冬季天津市PM浓度均低于2017年的,但夏季PM浓度...

本研究于2018、2019年的1月和7月在天津市采集PM样品,测定并分析了PM及水溶性无机离子浓度,并结合气象因素及氮/硫氧化率,揭示4次重污染过程SO、NO~-的二次转化机制.结果表明,2018及2019年冬季天津市PM浓度均低于2017年的,但夏季PM浓度变化不明显,这可能是冬季受“代煤工程”的影响.SNA(SO、NO~-、NH~+)是水溶性离子的主要组分,冬季NO~-占比最高,而夏季SO最高,并且浓度呈现出昼夜差异,这可能是受光照强度、温度及相对湿度等气象因素的影响.此外,冬季SNA主要以(NH)SO,NHNO和NHCl的形式存在,而夏季主要以(NH)SO和NHNO的形式存在.冬季NHNO的质量浓度明显高于(NH)SO,夏季样品呈现相反的特征.污染天NHNO的浓度明显升高,说明硝酸铵的升高是导致PM浓度升高的关键.此外,4次重污染事件中,SO、NO~-的生成机制有所不同,冬季污染的形成主要受到相对湿度的影响,而夏季除相对湿度外,还受到O及温度的影响.

关键词：

方解石和钾长石在模拟蚯蚓肠液中的初始溶解动力学机理及意义

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岩石矿物学杂志 2022年第4期41卷 818-834页

作者：蔡建林 TENG Hui Henry 王钺博张坚超天津大学表层地球系统科学研究院地球系统科学学院天津300072

蚯蚓肠道内小分子有机酸与摄入的土壤矿物相互作用,加速矿物溶解。摄入的土壤在蚯蚓肠道内平均停留时间约为12 h,不足以使土壤矿物产生显著的溶解特征,因此这一过程难以在蚯蚓体内进行评估。本研究通过体外实验控制pH值和有机酸浓度,模... 详细信息

蚯蚓肠道内小分子有机酸与摄入的土壤矿物相互作用,加速矿物溶解。摄入的土壤在蚯蚓肠道内平均停留时间约为12 h,不足以使土壤矿物产生显著的溶解特征,因此这一过程难以在蚯蚓体内进行评估。本研究通过体外实验控制pH值和有机酸浓度,模拟蚯蚓肠道中有机酸对土壤中常见矿物的溶解反应,探讨了方解石和钾长石在蚯蚓肠道环境中的初始溶解动力学。研究发现,矿物在混合有机酸中的溶解速率比在纯水中高一个数量级,说明有机配体和质子促进了矿物溶解。溶解速率及粒度分析表明,方解石(CaCO_(3))溶解速率不受溶解过程中粒度变化的影响,而钾长石(KAlSi_(3)O_(8))粒度在溶解期间未出现显著变化。在此基础上,采用初始速率法模拟了钾长石的初始溶解动力学,计算得出的溶解速率表明钾长石在溶解初期主要为表面K^(+)的释放。使用缩核模型(shrink core model)和Hixson⁃Crowell模型对方解石溶解过程进行动力学解析,发现方解石的溶解主要受溶液中反应物内扩散的速率影响。这定量描述了两种矿物在有机酸溶液和纯水中的溶解差异。现有研究表明,有机配体和质子协同促进了矿物的溶解,同时进一步说明蚯蚓肠道加速了土壤矿物的溶蚀以及矿物元素的释放。

关键词：蚯蚓有机酸方解石钾长石风化