检索结果-南通市图书馆

CH_(4)和CO_(2)共转化反应机理研究进展

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

化工进展 2024年第1期43卷 60-75页

作者：成昊霖年瑶韩优天津大学化工学院天津300072 物质绿色创造与制造海河实验室天津300192

综述了CH_(4)和CO_(2)共转化生成合成气、乙酸和C2烃3种反应路径的反应步骤、关键中间体及反应产物选择性的影响因素。当生成合成气时,CH_(4)与CO_(2)的活化解离是关键步骤,催化剂载体表面为酸性或中性时反应遵循单功能机理,CH_(4)和CO_... 详细信息

综述了CH_(4)和CO_(2)共转化生成合成气、乙酸和C2烃3种反应路径的反应步骤、关键中间体及反应产物选择性的影响因素。当生成合成气时,CH_(4)与CO_(2)的活化解离是关键步骤,催化剂载体表面为酸性或中性时反应遵循单功能机理,CH_(4)和CO_(2)在同一活性中心被活化,当载体为表面碱性时,CH_(4)和CO_(2)遵循双功能机理,在不同活性中心被活化,通常双功能机理的催化效率更高。当生成乙酸时,C-C耦合过程应被重点关注,该过程中气相CO_(2)可能直接插入M—CH3键(Eley-Rideal机理)或先被吸附活化后再插入(Langmuir-Hinshelwood机理),后者反应能垒更低。当生成C2烃时,活性氧物种被认为是反应过程中的关键中间体,其可能来源于催化剂中的晶格氧或CO_(2)的活化与解离。因此,在催化剂表面构建多个独立活性位点,以分别对CH_(4)和CO_(2)进行多位点协同催化被认为是良好的催化剂改性策略。另外,先进的模拟计算方法和原位表征手段能够深入揭示反应过程中催化剂和反应中间体的动态演变过程及机理,从而为真实CH_(4)和CO_(2)共转化反应过程中催化剂的设计提供理论指导。

关键词：甲烷二氧化碳反应机理合成气乙酸 C2烃

同方期刊数据库博看期刊评论

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

化工过程中的电子传递、质子传递和分子传递

化工学报 2024年第3期75卷 1052-1064页

作者：李诗浩吴振华赵展烽吴洪杨冬石家福姜忠义天津大学化工学院天津300072 天津大学环境科学与工程学院天津300072

随着“绿色化学”和“可持续发展”概念以及“碳达峰、碳中和”(双碳)目标的相继提出与推进,化学工业逐步进入绿色化、高端化、智能化发展新阶段。对于包含反应的化工过程有非常经典的“三传一反”理论,以反应动力学为核心,以动量传递... 详细信息

随着“绿色化学”和“可持续发展”概念以及“碳达峰、碳中和”(双碳)目标的相继提出与推进,化学工业逐步进入绿色化、高端化、智能化发展新阶段。对于包含反应的化工过程有非常经典的“三传一反”理论,以反应动力学为核心,以动量传递、热量传递与质量传递为基础,揭示了物质、能量传递与化学反应的协同强化规律,对化工领域的发展具有重要和深远意义。近年来,由于光能、电能等清洁能源以及绿色生物制造、光电化学工程等新学科引入化工反应过程中,以电子传递、质子传递和分子传递为代表的三类传递现象得到了广泛关注和大量研究,为“三传一反”理论注入了新的活力。在此背景下,尝试将电子传递、质子传递和分子传递三类现象进行分析和介绍,针对不同化学反应的特点,初步总结了通过电子传递、质子传递和分子传递过程的单独或协同强化,以实现传递过程与化学反应过程的高度匹配,进而实现化学反应效率的显著提升。

关键词：电子传递质子传递分子传递化工过程化学反应生物催化太阳能

维普期刊数据库博看期刊

非均相单宁酸-锆介孔材料制备及其CO_(2)环加成反应催化性能

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

化工进展 2024年第5期43卷 2803-2810页

作者：冯帮满岳成光王美岩王悦马新宾天津大学化工学院天津300350 天津大学浙江研究院浙江宁波315201

CO_(2)和环氧化物的环加成反应是一种有效且可持续的CO_(2)化工转化策略,其产品环碳酸酯在锂离子电池、高分子材料等领域具有广泛应用。其中环氧化物的开环被认为是该反应的关键步骤,因此构筑具有高效环氧化物吸附活化位点的催化剂至关... 详细信息

CO_(2)和环氧化物的环加成反应是一种有效且可持续的CO_(2)化工转化策略,其产品环碳酸酯在锂离子电池、高分子材料等领域具有广泛应用。其中环氧化物的开环被认为是该反应的关键步骤,因此构筑具有高效环氧化物吸附活化位点的催化剂至关重要。本文通过单宁酸与锆离子的配位作用,“一锅法”制备同时含有锆金属中心作为Lewis酸位点和酚羟基作为氢键作用位点的非均相单宁酸-锆介孔材料TA-Zr-2。XPS和环氧丙烷TPD-MS结果表明,与同为锆基多孔材料的UiO-66相比,TA-Zr-2的锆金属中心具有更强的Lewis酸性,对环氧丙烷具有更强的吸附活化作用。在TA-Zr-2的基础上通过冷冻干燥优化处理得到了具有更大比表面积和合适孔体积的TA-Zr-2-FD材料,25℃下催化性能提升1倍,24h的碳酸丁烯酯收率达97.6%。本文使用简单绿色的制备方法,构建了具有较大比表面积的单宁酸-锆介孔材料,锆Lewis酸位点和酚羟基氢键位点的耦合使其具有良好的环氧化物吸附活化作用,利于环氧化物的开环,使得该催化剂在25℃下表现出良好的CO_(2)环加成反应催化性能。

关键词： CO_(2)转化环加成反应环状碳酸酯介孔材料

同方期刊数据库博看期刊评论

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

雷尼镍的磷量子点改性及其催化加氢脱硫性能

化工进展 2024年第3期43卷 1293-1301页

作者：谷星朋马红钦刘嘉豪天津大学化工学院天津300072 天津化工过程安全与装备技术重点实验室天津300072

高硫燃油燃烧产生的排放会对环境造成巨大的破坏,严重影响人类的生存,开发高效的加氢脱硫催化剂至关重要。本文以雷尼镍为前体,首次使用磷量子点和商业红磷对非负载型(雷尼镍)催化剂进行改性,并系统探究了改性条件(改性温度、用量、反... 详细信息

高硫燃油燃烧产生的排放会对环境造成巨大的破坏,严重影响人类的生存,开发高效的加氢脱硫催化剂至关重要。本文以雷尼镍为前体,首次使用磷量子点和商业红磷对非负载型(雷尼镍)催化剂进行改性,并系统探究了改性条件(改性温度、用量、反应温度)对催化剂加氢脱硫(DBT)性能的影响,采用BET比表面积测试、X射线衍射仪、扫面电子显微镜、透射电子显微镜、能量色散光谱和X射线光电子能谱等技术手段进行表征。结果发现,磷量子点改性催化剂的性能明显提升,改性催化剂孔径增大和磷量子点与镍的强相互作用是催化剂性能提升的主要原因。较大的孔径有利于DBT分子扩散,与磷量子点作用生成的带正电Ni^(δ+)物种将有利于DBT的吸附,进而提高催化剂的加氢脱硫性能,并在最佳实验条件下得到了99.1%的DBT转化率。

关键词：催化剂化学反应磷量子点改性加氢脱硫

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

规整填料液体分布特性的研究

化学工业与工程 2024年第3期41卷 106-115页

作者：郑家乐朱慧铭天津大学化工学院天津300072

在大型冷模实验塔中进行液体分布实验,研究装填高度、空气和水的负荷、规整填料波纹倾角等对液体分布质量的影响。初始分布均匀条件下,尽管填料高度在2 m以内,液体不均匀分布始终存在,尤其是在壁区,不均匀分布更为严重。基于实验的液体... 详细信息

在大型冷模实验塔中进行液体分布实验,研究装填高度、空气和水的负荷、规整填料波纹倾角等对液体分布质量的影响。初始分布均匀条件下,尽管填料高度在2 m以内,液体不均匀分布始终存在,尤其是在壁区,不均匀分布更为严重。基于实验的液体随机分布模型可以预测规整填料中大小不同尺度的不均匀分布。

关键词：液体分布规整填料随机分布模型不均匀分布

两相流振动测试系统中换热管圆周压力的测试方法

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

化工进展 2024年

作者：齐思久谭蔚蔺文静韩佩泽朱国瑞天津大学化工学院

热交换器作为化工中重要的换能设备，管束的流致振动（FIV）成为诱发管束振动破裂的重要因素，其安全可靠性变的尤为重要。工程上计算FIV导致的振动响应时，需先确定流体力的功率谱密度（PSD），而这需要大量的流体力的测试数据。本文... 详细信息

热交换器作为化工中重要的换能设备，管束的流致振动（FIV）成为诱发管束振动破裂的重要因素，其安全可靠性变的尤为重要。工程上计算FIV导致的振动响应时，需先确定流体力的功率谱密度（PSD），而这需要大量的流体力的测试数据。本文设计特殊结构换热管利用电子压力扫描阀在两相流振动测试系统中进行了实验，并利用可靠的加速度传感器测试手段进行验证。结果表明，本文测试方法能够对两相流条件下管束受到的流体压力进行准确测量，并且不会对管周流场产生影响。含气率较低时存在漩涡脱落现象，含气率的升高会破坏漩涡的形成，加剧管束湍流抖振时的振动损伤。利用两种转化方法得到的量纲为1参考等效功率谱密度高度一致，并将实验获得的功率谱密度与其他学者确定的量纲为1参考等效功率谱密度进行了对比，多组实验数据与本文转化的功率谱密度重叠，数据整体趋势相同，验证了本文测试方法的合理性。本文测试方法能够为蒸汽发生器的设计、运行、维护、结构改进以及安全性评估提供基础数据支撑。

关键词：两相流流体力学电子压力扫描阀功率谱密度换热管

二维NiFe-N_(x)-C催化剂的制备及电催化二氧化碳还原性能研究

在线全文

同方期刊数据库

学校读者我要写书评

暂无评论

化学工业与工程 2024年第2期41卷 12-23页

作者：李京李阳范晓彬张凤宝张国亮夏清彭文朝天津大学化工学院天津300072

为降低碳基催化剂Ni-N位点上CO_(2)的活化能垒,并解决Fe-N位点上的CO中毒问题,以NaCl为模板,采用限制溶剂生长和热解法合成了具有NiFe-Nx双活性位点的超薄二维碳基催化剂(ZNF-900)。结果显示:ZNF-900具有超高的电催化CO_(2)还原生成CO... 详细信息

为降低碳基催化剂Ni-N位点上CO_(2)的活化能垒,并解决Fe-N位点上的CO中毒问题,以NaCl为模板,采用限制溶剂生长和热解法合成了具有NiFe-Nx双活性位点的超薄二维碳基催化剂(ZNF-900)。结果显示:ZNF-900具有超高的电催化CO_(2)还原生成CO的选择性(FECO>97%)和电流密度(j_(CO)=37.3 mA·cm^(-2))。通过XPS、Raman等表征和EIS、Tafel斜率等电化学分析方法,证明Ni和Fe之间存在协同促进作用,从而促进了催化剂表面CO_(2)分子的吸附和CO产物的脱附。

关键词：二维碳基催化剂协同催化 CO_(2)还原电催化

钛酸四丁酯催化甲基丙烯酸甲酯与正丁醇酯交换反应动力学研究

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

化学工业与工程 2024年第1期41卷 1-11页

作者：彭世仁王燕蔡旺锋天津大学化工学院天津300350

由于设备腐蚀和环境污染等问题,甲基丙烯酸丁酯生产工艺逐渐倾向于更为经济环保的酯交换生产工艺。以钛酸四丁酯为催化剂,甲基丙烯酸甲酯与正丁醇通过酯交换法合成甲基丙烯酸丁酯的反应及机理进行了初步研究。首先,根据路易斯酸催化理论... 详细信息

由于设备腐蚀和环境污染等问题,甲基丙烯酸丁酯生产工艺逐渐倾向于更为经济环保的酯交换生产工艺。以钛酸四丁酯为催化剂,甲基丙烯酸甲酯与正丁醇通过酯交换法合成甲基丙烯酸丁酯的反应及机理进行了初步研究。首先,根据路易斯酸催化理论,在合理假设和简化的基础上对该反应的机理进行了分析,在此基础上分别建立了基于理想溶液和非理想溶液的动力学模型。通过酯交换反应实验,主要研究了反应温度、反应物初始物质的量之比和催化剂量等因素对反应速率的影响,并根据实验数据回归得到了动力学模型参数和反应的基本热力学数据。结果显示,该酯交换反应为吸热反应,标准摩尔反应焓为14.406 kJ·mol^(-1),正、逆反应活化能分别为70.2和51.1 kJ·mol^(-1)。通过模型计算值与实验数据的比较,证明了推导得到的动力学模型具有较高的可靠性,将为钛酸四丁酯催化甲基丙烯酸甲酯与正丁醇酯交换合成甲基丙烯酸丁酯反应提供一定的理论指导。

关键词：酯交换反应甲基丙烯酸甲酯反应动力学甲基丙烯酸丁酯正丁醇钛酸四丁酯

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

人工智能驱动新型界面分离材料的创制

化工进展 2024年第4期43卷 1649-1654,F0004页

作者：何林贺常晴隋红天津大学化工学院天津300072 精馏技术国家工程研究中心天津300072

计算机技术与人工智能的发展给新材料的开发带来了新的研究范式(第四代),也为新型界面分离材料的创制带来新的发展契机。然而,受界面分离过程机理研究和材料、基团的理化数据的局限性,人工智能在新型界面分离材料的创制中的应用仍处于... 详细信息

计算机技术与人工智能的发展给新材料的开发带来了新的研究范式(第四代),也为新型界面分离材料的创制带来新的发展契机。然而,受界面分离过程机理研究和材料、基团的理化数据的局限性,人工智能在新型界面分离材料的创制中的应用仍处于初期阶段。本文为解决特定体系数据缺失的问题,构建了百万级(10^(6))的样板数据库,为大预测模型与生成模型提供了可靠、规范的示范数据基础;通过从大数据中挖掘分子结构与性质的隐藏关联,并借助分子模拟计算剖析其分子间相互作用机理,解析分子间相互作用机制和重组过程规律,进而实现高性能界面分离材料的构筑。最后,本文浅析了介尺度样板大数据、机器学习势理论、国产软件开发、有机合成、智能算法等多学科交叉在界面分离材料创制中的重要影响与发展机遇,以期推动虚拟实验室前沿发展。

关键词：界面大数据人工智能分离材料分子间相互作用

维普期刊数据库博看期刊