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烧结钕铁硼表面超疏水硅烷膜的制备及其耐蚀性能(英文)

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Transactions of Nonferrous Metals Society of China 2024年

作者：琚文涛江莉梁燕霞徐舒婷王棵杨雨萌朱本峰卫国英张昭中国计量大学材料与化学学院浙江大学化学系

采用电化学辅助沉积技术在烧结钕铁硼表面制备了一种新型环保的超疏水耐蚀膜(DTMS/TEOS硅烷膜)。通过红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、动电位极化曲线和电化学阻抗谱(EIS)等技术，研究了十二烷基三甲氧基... 详细信息

采用电化学辅助沉积技术在烧结钕铁硼表面制备了一种新型环保的超疏水耐蚀膜(DTMS/TEOS硅烷膜)。通过红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、动电位极化曲线和电化学阻抗谱(EIS)等技术，研究了十二烷基三甲氧基硅烷(DTMS)/四乙氧基硅烷(TEOS)硅烷膜的结构、性能和成膜机理。结果表明，由于DTMS分子中长烷基链、DTMS/TEOS硅烷膜表面的粗糙形貌以及低表面能，导致该膜具有超疏水性，疏水角为152°；烧结NdFeB表面硅醇物质缩合形成的复杂层状三维网络硅烷膜，具有较好的耐腐蚀性，可将烧结钕铁硼基底的腐蚀电流降低至2.02×10-6A/cm2；此外，该膜对烧结钕铁硼的磁性能影响很小。

关键词：钕铁硼磁体硅烷膜耐蚀性超疏水性电化学辅助沉积

水微液滴气–液界面单电子介导的氧化还原过程

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中国科学：化学 2024年第1期54卷 59-72页

作者：金水慧朱乘慧张鉴泽张新星南开大学化学学院天津300071

水通常被认为是一种稳定的溶剂,然而当把水分散成微米级大小的微液滴后,其将展现出许多独特的性质.这些性质中最引人注目的就是微液滴表面自发形成的高达10^(9)V m^(-1)的电场,该电场能够将水中的氢氧根离子或其他闭壳层分子中的电子撕... 详细信息

水通常被认为是一种稳定的溶剂,然而当把水分散成微米级大小的微液滴后,其将展现出许多独特的性质.这些性质中最引人注目的就是微液滴表面自发形成的高达10^(9)V m^(-1)的电场,该电场能够将水中的氢氧根离子或其他闭壳层分子中的电子撕扯出来,生成自由基和电子,从而进一步触发氧化还原反应.本文综述了40余种单电子介导水微液滴表面自发的氧化还原反应并讨论了相应的反应动力学,论证了此类反应的本质是以电子作为“载流子”的过程.最后,结合合成化学和大气化学的背景,我们对微液滴的氧化还原能力的潜在且广泛的影响进行了讨论和展望.

关键词：微液滴气–液界面质谱氧化还原反应气溶胶

通过晶面调控产生强内建电场以提高卟啉光催化剂的H_(2)O_(2)生成速率

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 205-214页

作者：邵韵航张亚宁陈潮锋窦帅娄阳董玉明朱永法潘成思江南大学化学与材料工程学院合成与生物胶体教育部重点实验室江苏无锡214122 江南大学光致分子与材料国际联合研究中心江苏无锡214122 清华大学化学系北京100084

过氧化氢(H_(2)O_(2))是一种重要的化工产品,广泛应用于污水处理、消毒杀菌和印染漂白等领域.在蒽醌法生产H_(2)O_(2)的过程中,易产生有毒气体并存在爆炸危险.因此,仅利用水、氧气和太阳光即可在合适的光催化剂上生成H_(2)O_(2)的光催... 详细信息

过氧化氢(H_(2)O_(2))是一种重要的化工产品,广泛应用于污水处理、消毒杀菌和印染漂白等领域.在蒽醌法生产H_(2)O_(2)的过程中,易产生有毒气体并存在爆炸危险.因此,仅利用水、氧气和太阳光即可在合适的光催化剂上生成H_(2)O_(2)的光催化技术备受关注.本课题组报道了通过酸碱自组装法制备的四(4-羧基苯基)卟啉(SA-TCPP)光催化剂,用于生产H_(2)O_(2).该催化剂克服了大部分H_(2)O_(2)光催化剂存在的需要牺牲剂、活性低和光利用率不足等问题,但其性能仍受限于较高的复合率.晶面调控已被证实是改善许多无机催化剂电荷复合的有效策略,然而,对于有机光催化剂,关于暴露晶面与其活性关系的研究仍然较少.本文采用溶解-重结晶法在水和三种有机溶剂的混合物中成功合成了三种具有不同暴露晶面的卟啉光催化剂.即利用卟啉在有机溶剂和水中的溶解度差异,将卟啉先溶解在四氢呋喃(THF)、甲醇(MeOH)或乙二醇(EG)溶液中,随后在水溶液中重新结晶.X射线衍射、高分辨率透射电子显微镜及晶面模拟模型图的结果表明,三种催化剂具有相同的晶体结构,但分别暴露了(400)、(022)和(020)晶面.通过紫外分光光度计测量这些催化剂在氙灯(λ≥420 nm)照射下的光催化活性,结果表明,具有(400)暴露面的卟啉光催化剂的H_(2)O_(2)生产速率最高,可达29.33 mmol L h^(-1)g^(-1),分别是具有(022)暴露面和(020)暴露面的卟啉光催化剂的2.7倍和4.1倍,约是已报道的SA-TCPP光催化剂的1.3倍.通过紫外漫反射、莫特肖特基曲线分析以及LED灯照射下的光催化活性测试,排除了光吸收能力对这三种卟啉光催化剂活性的影响.开尔文探针力显微镜、光生电流密度谱图、晶面模拟模型图和密度泛函理论计算结果表明,活性的差异主要归因于(400)表面暴露的高羧基含量所引发的强内建电场,并且在该暴露面上的内建电场方向有利于空穴从吡咯氮向羧基碳的跃迁,因此阻碍了电荷的快速重组,促进了富有挑战性的水氧化过程,而(020)面由于暴露了最多的吡咯氮和最少的羧基碳,其产生的内建电场强度最弱,且内建电场方向阻碍了空穴向羧基碳的跃迁,因此H_(2)O_(2)生产速率最低.综上所述,本工作通过晶面调控产生强内建电场以加速空穴的迁移,降低了电子空穴复合速率,实现了高H_(2)O_(2)生产速率,为更高效的有机光催化剂的设计和开发提供了新思路.

关键词：内建电场晶面调控纳米片光催化产H_(2)O_(2) 卟啉

制备与表征基于Wells-Dawson三明治型多酸阴离子[Co4(H2O)2(P2W15O56)2]16-的三种新型固态杂多酸材料(英文)

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Journal of Zhejiang University-Science A(Applied Physics & Engineering) 2024年第3期 268-275页

作者：叶吉接胥璇吴传德浙江大学化学系

目的：本文旨在研究Wells-Dawson三明治型杂多酸阴离子[Co4(H2O)2(P2W15O56)2]16-的配位能力、夹心金属离子的稳定性以及氧化还原性质，以拓展有机-无机杂化材料的种类。创新点：1.首次以Wells-Dawson三明治型杂多酸阴离子[Co4(H2O)2(P2... 详细信息

目的：本文旨在研究Wells-Dawson三明治型杂多酸阴离子[Co4(H2O)2(P2W15O56)2]16-的配位能力、夹心金属离子的稳定性以及氧化还原性质，以拓展有机-无机杂化材料的种类。创新点：1.首次以Wells-Dawson三明治型杂多酸阴离子[Co4(H2O)2(P2W15O56)2]16-制备了有机-无机杂化材料；2.首次实现在温和条件下取代Wells-Dawson三明治型杂多酸阴离子中的夹心金属离子。方法：1.在温和条件下合成[Co8(H2O)34(pz)2{Co4(H2O)2P4W30O112}]·16H2O,[H3O]4[Co6(H2O)22(pz)2{Co4(H2O)2P4W30O112}]·21H2O和[H3O]4[Co6(H2O)22{Co4(H2O)2P4W30O112}]·29H2O三种杂多酸固态材料；2.利用X-射线单晶衍射、傅里叶红外谱图、X-射线粉末衍射、热重分析和循环伏安曲线等测试与表征方法对合成的三种杂多酸固态材料进行结构和性质分析。结论：在温和条件下制备由Wells-Dawson三明治型{Co4P4W30}杂多酸构筑的三种固态配位材料，发现夹心环带中的金属阳离子能够影响杂化材料的骨架结构。此外，首次证明夹心环带中的金属阳离子在相对温和的条件下容易被环境中的过渡金属离子取代。本研究为合理设计和组装具有潜在应用前景的有机-无机杂化材料提供了有益参考。

关键词：钴晶体结构循环伏安曲线杂多酸

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《力学史拾贝》前言

力学与实践 2024年第1期46卷 236-239页

作者：王振东天津大学力学系

特邀编委天津大学王振东教授将多年来在本刊力学纵横拦目发表的文章,集为《力学史拾贝》电子书,已收入中国力学学会期刊网,现将《力学史拾贝》的前言和目录在此发布,以飨读者。

关键词：中国力学学会电子书力学史特邀编委王振东期刊网天津大学前言

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黑腹尼虎天牛接触性信息素的不对称合成

有机化学 2024年第1期44卷 301-308页

作者：于士航刘嘉威安碧玉边庆花王敏钟江春中国农业大学理学院应用化学系北京100193

黑腹尼虎天牛是一种危害林木与果树的蛀干害虫,其接触性信息素为(R)-9-甲基二十七烷、(R)-7-甲基二十五烷和(R)-7-甲基二十七烷.以(S)-环氧丙烷为手性源,环氧丙烷与格氏试剂的开环加成、仲磺酸酯与格氏试剂的SN2烷基化以及手性醛的Witti... 详细信息

黑腹尼虎天牛是一种危害林木与果树的蛀干害虫,其接触性信息素为(R)-9-甲基二十七烷、(R)-7-甲基二十五烷和(R)-7-甲基二十七烷.以(S)-环氧丙烷为手性源,环氧丙烷与格氏试剂的开环加成、仲磺酸酯与格氏试剂的SN2烷基化以及手性醛的Wittig偶联为关键步骤,发展了一种新的合成黑腹尼虎天牛接触性信息素的方法.

关键词：黑腹尼虎天牛接触性信息素手性源 (S)-环氧丙烷不对称合成

工况条件下富氢气体中CO选择性氧化反应的耐受性调控及作用机制研究

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化学学报 2024年第7期82卷 819-832页

作者：王力鹏曹道帆刘雪李超刘科南方科技大学理学院化学系

一氧化碳选择性氧化（CO-PROX）是纯化富氢气体耦合燃料电池发电的关键步骤,CO-PROX能够通过催化作用优先氧化脱除重整气中的CO杂质,将CO浓度降低至0.001%或0.010%以下,为燃料电池系统供给高纯H2提供了技术选择.在多数的文献研究工作中... 详细信息

一氧化碳选择性氧化（CO-PROX）是纯化富氢气体耦合燃料电池发电的关键步骤,CO-PROX能够通过催化作用优先氧化脱除重整气中的CO杂质,将CO浓度降低至0.001%或0.010%以下,为燃料电池系统供给高纯H2提供了技术选择.在多数的文献研究工作中,研究者一般采用模拟的重整气组分来评估新型催化剂材料的活性,设置出理想的CO-PROX反应气氛（惰性气体作为配气代替重整尾气中的CO2和H2O,模拟较低的H2比例等）,使研究的科学问题更加集中具体,然而少有研究综合考虑实际工况因素的影响、反应器设计、传质传热、反应器单元衔接等问题.本研究综述侧重考察调研了H2O和CO2对CO-PROX反应的作用,以及实际工况下可能存在的其他因素的影响,概括分析了上述因素对CO-PROX反应的抑制/促进作用,同时归纳整理了提升耐受性的可行调控策略,为CO-PROX领域的基础研究和工程应用衔接提供重要参考依据.

关键词： CO选择性氧化 H2O与CO2影响抑制/促进作用调控改性策略

基于3,6-二氯噻吩并[3,2-b]噻吩的共轭聚合物的直接芳基化缩聚合成及其半导体性质

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高分子学报 2024年第1期55卷 36-47页

作者：林琳琳张栩文石毅博邓云峰耿延候天津大学材料科学与工程学院天津300350 天津大学-新加坡国立大学福州联合学院天津大学国际校区福州350205

以β位氯代的噻吩衍生物3,6-二氯噻吩并[3,2-b]噻吩(2ClTT)为C-H单体、溴代噻吩取代吡咯并吡咯二酮(DPPC14-Br)或溴代异靛蓝(IIDC14-Br)为C-Br单体,采用直接芳基化缩聚(DArP)合成了共轭聚合物DPP-2ClTT和IID-2ClTT.氯原子的引入可大幅... 详细信息

以β位氯代的噻吩衍生物3,6-二氯噻吩并[3,2-b]噻吩(2ClTT)为C-H单体、溴代噻吩取代吡咯并吡咯二酮(DPPC14-Br)或溴代异靛蓝(IIDC14-Br)为C-Br单体,采用直接芳基化缩聚(DArP)合成了共轭聚合物DPP-2ClTT和IID-2ClTT.氯原子的引入可大幅提高并噻吩α-C-H键的反应活性,理论计算表明,2ClTT的直接芳基化反应活性与文献报道的高活性氯代联噻吩C-H单体的活性相当.此外,利用氯原子较强的电负性,可以降低聚合物的前线轨道能级,DPP-2ClTT和IID-2ClTT的HOMO/LUMO能级分别为-5.35/-3.66 eV和-5.88/-3.73 eV.由于具有合适的HOMO和LUMO能级以及离域的HOMO和LUMO轨道,以DPP-2ClTT为活性层制备的有机薄膜晶体管(OTFT)表现出双极传输特性,最高电子和空穴迁移率分别为1.36和0.89 cm^(2)/V/s. IID-2ClTT具有较低的HOMO能级以及较为定域的HOMO轨道,因而该聚合物在OTFT器件中表现出n型传输特性,最高电子迁移率为0.029 cm^(2)/V/s.相比于IID-2ClTT,DPP-2ClTT高的电子迁移率可归因于其好的骨架平面性、有序的分子堆积以及优异的薄膜形貌.

关键词：共轭聚合物直接芳基化缩聚噻吩衍生物载流子迁移率有机薄膜晶体管

改性钨酸铋纳米材料用于六价铬与环丙沙星光催化共降解研究

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天津大学学报（自然科学与工程技术版） 2024年第9期57卷 958-966页

作者：于涛赵瑞暄聂瑀谭欣天津大学化工学院天津300350 天津大学环境科学与工程学院天津300350

抗生素与重金属离子常在废水中共存,提高了废水处理难度,因此亟需高效的处理方法实现二者的共降解.在此,通过一种简单的溶剂热法合成了具有氧空位和3D中空结构钨酸铋光催化材料,实现了六价铬和环丙沙星的高效光催化共降解,光催化反应40 ... 详细信息

抗生素与重金属离子常在废水中共存,提高了废水处理难度,因此亟需高效的处理方法实现二者的共降解.在此,通过一种简单的溶剂热法合成了具有氧空位和3D中空结构钨酸铋光催化材料,实现了六价铬和环丙沙星的高效光催化共降解,光催化反应40 min后可将二者降解99%.实验及表征结果表明,氧空位的引入促进了光生载流子的分离与迁移,使得更多的电子和空穴参与氧化还原反应,进而显著提高了光催化共降解效率.同时,结合降解转化产物检测结果,分析了降解机理与路径.本工作为抗生素/重金属共存废水的处理提出了一种可行的高效方法.

关键词：钨酸铋光催化降解六价铬环丙沙星