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调控共价有机框架供-受体促进光催化水析氧

精细化工 2024年第8期41卷 1701-1709页

作者：姜雨陈铭晖李翔宇冯亚青张宝天津大学化工学院天津300350 天津大学化工协同创新中心天津300072 物质绿色创造与制造海河实验室天津300192

为探究电子供体-受体结构对共价有机框架(COFs)材料光催化性能的影响,以N,N'-对乙腈苯基-1,4,5,8-萘二酰亚胺(NBA)为基础构筑单体,分别与供电子的三(4-甲酰基)苯胺(N-CHO)、吸电子的1,3,5-三(4-甲酰苯基)三嗪(TFPT)脱水缩合,构筑了由C==... 详细信息

为探究电子供体-受体结构对共价有机框架(COFs)材料光催化性能的影响,以N,N'-对乙腈苯基-1,4,5,8-萘二酰亚胺(NBA)为基础构筑单体,分别与供电子的三(4-甲酰基)苯胺(N-CHO)、吸电子的1,3,5-三(4-甲酰苯基)三嗪(TFPT)脱水缩合,构筑了由C==C连接的NN-COF和NT-COF。采用XRD、FTIR、^(13)CNMR、XPS、SEM、TEM、EDS和紫外光电子能谱(UPS)表征了两种COFs材料的结构、形貌和光电性能,并测试其光催化水分子氧化反应(OER)性能。结果表明,与NN-COF相比,NT-COF中三嗪单元的吸电子能力和高度平面性使其具有更紧密的层间π-π堆积、更宽的可见光吸收范围和更强的光生载流子产生能力;Co(NO_(3))_(2)·6H_(2)O作为助催化剂添加后,NN-COF和NT-COF在连续6 h内平均析氧速率分别为303.73和449.53μmol/(g·h);NT-COF中相对缺电子的萘酰亚胺单元更有利于光生空穴在其杂原子上的积累,从而更高效地催化水分子OER的进行。

关键词：光催化共价有机框架供体-受体水分子分解析氧反应功能材料

高疏水纳米纤维素-壳聚糖/膨润土气凝胶的构建及其高效油水分离的应用

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复合材料学报 2024年第3期41卷 1347-1355页

作者：徐诗琪周洲汤睿江露莹王俊辉金学群张菁玮廖丹葵童张法张寒冰广西大学资源环境与材料学院南宁530004 崇左南方水泥有限公司广西钙基材料协同创新中心崇左532200 广西大学化学化工学院广西钙基材料协同创新中心南宁530004

气凝胶具有高孔隙率和高吸附性的特点,因此在含油废水处理领域是一种具有前景的候选材料。目前,所报道的气凝胶仍存在机械强度不足、制作工艺复杂、制备成本高等问题,限制了气凝胶在油水分离领域的应用。膨润土(Bentonite,BT)具有价格... 详细信息

气凝胶具有高孔隙率和高吸附性的特点,因此在含油废水处理领域是一种具有前景的候选材料。目前,所报道的气凝胶仍存在机械强度不足、制作工艺复杂、制备成本高等问题,限制了气凝胶在油水分离领域的应用。膨润土(Bentonite,BT)具有价格低、来源丰富、机械性能优良等特点,能够有效地改善气凝胶的机械性能。本文通过简单的冷冻干燥-常温浸渍法,在羧基纤维素纳米纤维(Carboxycellulose nanofibres,CNF-C)与壳聚糖(Chitosan,CS)的交联网络上引入剥离膨润土(Exfoliated bentonite,BTex),合成了疏水的纳米纤维素-壳聚糖/剥离膨润土气凝胶(CNC/BTex)。制备出的CNC/BTex气凝胶表现出优异的疏水性能(水接触角高达133°);经过挤压后在5 s内可恢复形变,具有良好的力学性能;对不同油品(正己烷、环己烷、二氯甲烷、食用油和发动机油)的吸附容量为18.48~40.20 g·g^(-1)不等。以二氯甲烷和环己烷为主要研究对象,经过5次循环使用后依然保持稳定的吸油性能(维持在原始吸附量的90%)。本文的工作为制备低成本、高性能的油水分离吸附材料提供了参考。

关键词：油水分离气凝胶纤维素壳聚糖剥离膨润土

高性能YVO基稀土杂化发光材料的构建及其能量传递机制

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化工新型材料 2024年

作者：唐鹿江西科技学院协同创新中心

采用溶剂热和离子交换两步实验法，以YVO4为无机基质，2-噻吩甲酰三氟丙酮(TTA)为有机配体，构建了具有核壳结构的YVO4∶Eu3+@YVO4∶Eu3+-TTA稀土杂化发光材料，研究了其高效的发光性能和内部的能量传递机制。结果表明，在621nm的监控... 详细信息

采用溶剂热和离子交换两步实验法，以YVO4为无机基质，2-噻吩甲酰三氟丙酮(TTA)为有机配体，构建了具有核壳结构的YVO4∶Eu3+@YVO4∶Eu3+-TTA稀土杂化发光材料，研究了其高效的发光性能和内部的能量传递机制。结果表明，在621nm的监控波长下，YVO4∶Eu3+@YVO4∶Eu3+-TTA稀土杂化发光材料在280～420nm范围内有两个很强的吸收峰(即V-O峰和TTA特征吸收峰)。YVO4基质通过交换作用能量传递，而TTA有机配体通过分子内能量传递，可将吸收的紫外光能量有效地传递给Eu3+，从而实现了Eu3+更高效的可见光(红光)发射。

关键词：钒酸钇宽谱激发稀土杂化发光材料发光性能能量传递机制

泡沫灭火剂中关键表面活性剂组分的结构与研究进展

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精细化工 2024年

作者：郭科宇王均奇李翔宇潘煜冯亚青张宝天津大学化工学院江苏锁龙消防科技股份有限公司天津化工协同创新中心(天津大学)

泡沫灭火剂通过阻隔氧气、降低燃料温度和阻止燃料蒸气释放与空气接触等方式来有效控制或扑灭火灾，其关键组分为降低水与油品界面张力的表面活性剂。目前，泡沫灭火剂中采用的表面活性剂主要是全氟辛烷磺酸(PFOS)，即含氟泡沫灭火剂。... 详细信息

泡沫灭火剂通过阻隔氧气、降低燃料温度和阻止燃料蒸气释放与空气接触等方式来有效控制或扑灭火灾，其关键组分为降低水与油品界面张力的表面活性剂。目前，泡沫灭火剂中采用的表面活性剂主要是全氟辛烷磺酸(PFOS)，即含氟泡沫灭火剂。然而，PFOS因对环境与健康的危害而受到严格管控，因此亟需开发其替代物。该文简述了含氟泡沫灭火剂中PFOS的危害性，重点探讨了PFOS的替代物，即C4短链全氟烷基磺酸表面活性剂、含CF3CF2CF2C(CF3)2基团支链的氟表面活性剂、引入醚键的氟碳表面活性剂以及有机硅表面活性剂的结构特点与开发现状，最后对上述表面活性剂的应用前景进行了展望，通过对分子结构进行调整或改良，有望提高表面活性和应用效果，实现对PFOS的替代，进而制备新型高效泡沫灭火剂。

关键词：泡沫灭火剂全氟辛烷磺酸结构特点有机硅表面活性剂绿色环保

催化转移氢化制生物质基2,5-呋喃二甲醇研究进展

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燃料化学学报（中英文） 2024年第5期52卷 735-755页

作者：李微贡红辉史显磊河南理工大学化学化工学院、河南省煤炭绿色转化重点实验室河南焦作454003 天津化学化工协同创新中心天津300072

生物质基2,5-呋喃二甲醇(BHMF)可从廉价易得的糖类出发,经催化转化-选择性氢化制取,并作为一种用途广泛的化工中间体及燃料前体,尤其在改善传统聚酯性能以及合成绿色可降解的生物基聚酯新材料方面具有独特优势。BHMF制取过程中,传统的... 详细信息

生物质基2,5-呋喃二甲醇(BHMF)可从廉价易得的糖类出发,经催化转化-选择性氢化制取,并作为一种用途广泛的化工中间体及燃料前体,尤其在改善传统聚酯性能以及合成绿色可降解的生物基聚酯新材料方面具有独特优势。BHMF制取过程中,传统的氢化方式消耗了大量高品位能源氢气,且高压氢气存在安全隐患并导致基础设施投入多。本工作立足于催化转移氢化的优势,综述了甲酸、醇类及其他类型氢供体通过催化转移氢化的方式选择性加氢制取BHMF的研究进展;并针对催化转移氢化过程中不同类型氢供体、催化剂和反应工艺的特点及存在的问题,分析了反应条件、强化手段等对BHMF选择性和收率的影响以及反应体系的优劣。在此基础上,提出了转移氢化制取BHMF新型催化体系的研究方向,并对清洁高效、本质安全BHMF制取工艺的发展进行了展望,为生物质转化中特定催化体系的研发提供科学参考。

关键词： 2,5-呋喃二甲醇催化转移氢化 5-羟甲基糠醛氢供体催化剂

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明胶-阿拉伯胶电泳微胶囊的制备及显示性能

精细化工 2024年

作者：高伯楠易小倩张亚娟赵谦刘红丽王世荣李祥高天津大学化工学院天津化学化工协同创新中心物质绿色创造与制造海河实验室

以纳米TiO2和铁锰黑为电泳粒子、异构烷烃（Isopar-L）为分散介质，制备了电泳显示分散液。以十二烷基硫酸钠（SDS）为分散剂，在水为连续相的电泳液分散体系中，通过明胶和阿拉伯胶的复凝聚反应制备了电泳微胶囊。将制备的微胶囊与聚... 详细信息

以纳米TiO2和铁锰黑为电泳粒子、异构烷烃（Isopar-L）为分散介质，制备了电泳显示分散液。以十二烷基硫酸钠（SDS）为分散剂，在水为连续相的电泳液分散体系中，通过明胶和阿拉伯胶的复凝聚反应制备了电泳微胶囊。将制备的微胶囊与聚乙烯醇混合均匀后，以甘油为增塑剂，涂布在聚对苯二甲酸乙二醇酯/氧化铟锡基底膜上制备了原型显示器件。通过SEM考察了明胶溶液pH、SDS添加量、分散时间、复凝聚pH和电荷控制剂对制备的微胶囊形貌和粒径分布的影响，在±25 V直流脉冲电压驱动下测试原型显示器件的显示效果。结果表明，当反应体系为5 g电泳液（固含量为15%，黑白粒子质量比为1∶5）分散在100 mL质量浓度均为20 g/L的明胶-阿拉伯胶溶液中时，在明胶溶液pH＝7、SDS添加量为0.2 g、分散20 min后调节复凝聚pH＝4.7、全氟辛基磺酰氟为电荷控制剂的最佳反应条件下，制备的微胶囊强度高、单分散性好，微胶囊收率为73%，其中，30～50 μm微胶囊占比达到47%，平均壁厚283 nm，在80 ℃干燥30 min后仍能保持良好的形貌。原型显示器件白态反射率18.88%，黑态反射率3.51%，响应时间570.5 ms。

关键词：电泳微胶囊明胶-阿拉伯胶反射率显示功能材料

一种新型的负极材料助力高倍率及长寿命的锂/钠储存

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新型炭材料（中英文） 2024年第2期39卷 308-320页

作者：张春晖张家源湛杰杨于健范林林杨安平刘红高广刚济南大学材料科学与工程学院金属纳米团簇光/电催化与传感协同创新中心山东济南250022

在锂离子电池(LIBs)和钠离子电池(SIBs)中,设计同时适用的负极材料,使其具有高倍率性能和超长循环寿命是亟需解决的工作。本文采用静电纺丝技术和硫化工程技术成功制备了一种均匀分布在N,S-掺杂炭纳米纤维上的MoO_(2)/MoS_(2)异质结构(M... 详细信息

在锂离子电池(LIBs)和钠离子电池(SIBs)中,设计同时适用的负极材料,使其具有高倍率性能和超长循环寿命是亟需解决的工作。本文采用静电纺丝技术和硫化工程技术成功制备了一种均匀分布在N,S-掺杂炭纳米纤维上的MoO_(2)/MoS_(2)异质结构(MoO_(2)/MoS_(2)@NSC)。其中一维炭骨架作为导电框架可缩短Li^(+)/Na^(+)的扩散途径;炭纳米纤维中N/S杂原子的掺杂引入了丰富的活性位点,显著增强了离子扩散动力学。此外,在MoO_(2)相中通过原位形成的MoS_(2)纳米片强化了异质界面,MoO_(2)和MoS_(2)之间异质界面的构建使得Li^(+)/Na^(+)的快速传输成为实现高效储能的关键。因此,作为LIBs负极材料时,MoO_(2)/MoS_(2)@NSC电极在5.0 A g^(−1)的电流密度下循环2000圈后,仍具有640 mAh g^(−1)的优异放电比容量,每圈的容量衰减率仅为0.002%;在10.0 A g^(−1)的高电流密度下可达到614 mAh g^(−1)的放电比容量。对于SIBs,在2.0 A g^(−1)的电流密度下循环2000圈后其可逆容量仍能达到242 mAh g^(−1)。本工作采用一种新颖的界面调控策略来合理地设计负极材料,从而提高Li^(+)/Na^(+)储存动力学,实现超长寿命的循环性能。

关键词：多酸衍生物异质结构高倍率性能锂离子电池钠离子电池

核壳结构Co_(3)O_(4)@MnOx整体式催化剂的碳烟催化燃烧性能

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燃料化学学报（中英文） 2024年第2期52卷 184-194页

作者：徐大为张家琳高越李新刚化学工程联合国家重点实验室、天津化学化工协同创新中心、天津市应用催化科学与工程重点实验室、天津大学化工学院天津300354

采用两步水热法在泡沫镍基底上合成了具有纳米棒形貌的Co_(3)O_(4)@MnOx整体式催化剂,通过X射线衍射、X射线能谱分析、氢气-程序升温还原、X射线光电子能谱、拉曼光谱和碳烟-程序升温还原等手段对催化剂进行表征,在微型固定床反应器上... 详细信息

采用两步水热法在泡沫镍基底上合成了具有纳米棒形貌的Co_(3)O_(4)@MnOx整体式催化剂,通过X射线衍射、X射线能谱分析、氢气-程序升温还原、X射线光电子能谱、拉曼光谱和碳烟-程序升温还原等手段对催化剂进行表征,在微型固定床反应器上评价了其催化碳烟燃烧性能,通过等温动力学实验探究了催化剂的本征活性。结果表明,Co_(3)O_(4)@MnOx催化剂呈现了以Co_(3)O_(4)为核、以MnOx为壳的核壳结构。与催化剂Co-NW相比,Co_(3)O_(4)@MnOx催化剂中Co_(3)O_(4)与MnOx之间的相互作用使其表面产生了更多高价物种Mn^(4+)和Mn^(3+)以及更多的表面氧空位,其氧化还原性能提高,催化剂的活性氧物种数量增加了两倍,催化性能得到改善,在NO存在的反应气氛中使碳烟起燃温度降低148℃。此外,相比催化剂CoNW,Co_(3)O_(4)@MnOx催化剂使碳烟燃烧反应的活化能从113.6 kJ/mol降低至102.2 kJ/mol,催化剂的本征活性提高了两倍。

关键词：碳烟燃烧钴锰氧化物整体式催化剂核壳结构

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有机热致变色材料的波长相关光老化机制研究

化学工业与工程 2024年第4期41卷 20-27页

作者：李瑞珍赵珍娄鸿飞李巍刘东志周雪琴天津大学化工学院天津化学化工协同创新中心中国人民解放军陆军炮兵防空兵学院南京校区

为了研究电子转移型有机可逆热致变色材料的光老化机制，针对苯甲酸苯酯为溶剂和十八醇为溶剂的2种三体系变色材料，采用中心照射波长分别为254、302、365和395 nm的紫外光源以及氙灯(400～1 000 nm)可见光源照射变色材料，观察分析变... 详细信息

为了研究电子转移型有机可逆热致变色材料的光老化机制，针对苯甲酸苯酯为溶剂和十八醇为溶剂的2种三体系变色材料，采用中心照射波长分别为254、302、365和395 nm的紫外光源以及氙灯(400～1 000 nm)可见光源照射变色材料，观察分析变色材料的老化进程及现象，研究各组分光降解前后核磁共振氢谱的变化情况，检测光照之后各组分的保持率，探寻变色材料在不同波段光辐射下变化情况的差异性。结果表明：紫外光波段下变色材料的光老化主要为组分的光降解所致，可见光波段下变色材料的光老化主要是由于光热作用导致其溶剂组分流失所致。紫外光波段下，苯甲酸苯酯和热敏绿的光降解速率随波长减小而加快，导致变色材料的光老化速率也随波长减小而加快，而十八醇降解作用很小，其变色材料光老化影响也很小；可见光波段下，苯甲酸苯酯流失速率比十八醇大，所以对应的变色材料光老化速率也更快。揭示的波长相关光老化机制为有机可逆热致变色材料有效对抗光老化策略提供了新的思路。

关键词：有机可逆热致变色材料光老化光降解老化速率机制

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