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理论研究Cu@C_(2)N催化剂表面上水分子对电催化CO_(2)还原反应机理的影响

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物理化学学报 2024年第1期40卷 24-25页

作者：徐涵煜宋雪旦张青于畅邱介山大连理工大学化工学院辽宁省能源材料化工重点实验室精细化工国家重点实验室辽宁大连116024 北京化工大学化学工程学院有机无机复合材料国家重点实验室化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

电催化CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)的反应途径涉及多个质子-电子对转移,在水溶剂条件下,质子的来源是水分子,考虑水分子对质子-电子对的转移机制十分必要。本研究提出水辅助氢穿梭模型,与常用的以氢原子作为氢源的直接加氢模型对比,研究... 详细信息

电催化CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)的反应途径涉及多个质子-电子对转移,在水溶剂条件下,质子的来源是水分子,考虑水分子对质子-电子对的转移机制十分必要。本研究提出水辅助氢穿梭模型,与常用的以氢原子作为氢源的直接加氢模型对比,研究水分子在CO_(2)RR中对质子-电子对转移的影响。采用密度泛函理论,系统地研究了铜原子嵌入C_(2)N单层催化剂(Cu@C_(2)N)和石墨烯作为衬底的Cu@C_(2)N/石墨烯复合催化剂(Cu@C_(2)N/G)表面上不同加氢模型的CO_(2)RR反应机理。在水辅助氢穿梭模型中,氢原子与水分子结合形成水合质子,水合质子将自身的氢原子转移到催化剂表面的反应物上形成反应中间体,增强了中间体与催化剂之间的相互作用。此外,在Cu@C_(2)N/G催化剂中,石墨烯将电子转移到表面的Cu@C_(2)N上,提高了催化剂的CO_(2)RR催化活性。进一步,计算了Cu@C_(2)N和Cu@C_(2)N/G催化剂上CO_(2)RR和析氢反应的极限电位,讨论催化剂的活性和选择性。结果表明CO_(2)在低电位下容易生成HCOOH,施加高电位时可以生成CO、CH3OH和CH4并伴随着H2的生成。

关键词： CO_(2)还原反应电催化氮掺杂石墨烯水辅助氢穿梭反应机理密度泛函理论

磺酰氯促进金属氯化物插层石墨以实现高效钠存储

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新型炭材料（中英文） 2024年第3期39卷 538-548页

作者：兰淑琴任伟成王钊于畅余金河刘迎宾谢远洋张秀波王健健邱介山大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室辽宁大连116024 山东农业大学化学与材料科学学院山东泰安271018 北京化工大学化工学院化学资源工程国家重点实验室北京100029

金属氯化物-石墨插层化合物具有导电性优异,石墨层间距大等特点,可用作钠离子电池负极材料。然而,在传统金属氯化物插层石墨过程中,不可避免地用到氯气,既增加了实验操作的风险,也对实验设备提出更高要求。基于上述原因,本文创新性地使... 详细信息

金属氯化物-石墨插层化合物具有导电性优异,石墨层间距大等特点,可用作钠离子电池负极材料。然而,在传统金属氯化物插层石墨过程中,不可避免地用到氯气,既增加了实验操作的风险,也对实验设备提出更高要求。基于上述原因,本文创新性地使用SO_(2)Cl_(2)作为氯源来促进BiCl_(3)插层石墨。该方法不仅有效提高了BiCl_(3)插层效率,也避免了直接使用氯气带来的安全性风险。采用该方法所合成的三氯化铋-石墨插层化合物(BiCl_(3)-GICs)的层间距为1.26 nm,BiCl_(3)插层含量高达42%。以其为负极材料,组装的钠离子电池具有高的比容量(213 mAh g^(-1)at 1 A g^(-1))和优异的倍率性能(170 mAh g^(-1)at 5 A g^(-1))。此外,原位拉曼光谱测试结果表明,首圈放电后石墨与插层的BiCl_(3)相互作用减弱,该过程有效促进了钠离子在石墨层内的存储。采用该方法可成功制备多种类型金属氯化物-石墨插层化合物,为开发高性能储能材料提供了可行思路。

关键词：磺酰氯金属氯化物-石墨插层化合物插层强化过程负极材料钠离子电池

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纳米片状HZSM-5在联苯甲基化中的应用

石油学报（石油加工） 2024年第4期40卷 993-1001页

作者：戴维张嘉兴张安峰郭新闻宋春山大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室辽宁大连116024

采用晶种导向的方法合成了一系列具有不同硅/铝比、不同b轴厚度的纳米片状HZSM-5催化剂。利用XRD、SEM、NH 3-TPD、N_(2)吸附-脱附等手段对催化剂的物理和化学性质进行表征,并在反应温度为380℃、反应压力为0.1 MPa和进料速率为MHSV=1.0... 详细信息

采用晶种导向的方法合成了一系列具有不同硅/铝比、不同b轴厚度的纳米片状HZSM-5催化剂。利用XRD、SEM、NH 3-TPD、N_(2)吸附-脱附等手段对催化剂的物理和化学性质进行表征,并在反应温度为380℃、反应压力为0.1 MPa和进料速率为MHSV=1.0 h-1的反应条件下考察了硅/铝比和纳米片状HZSM-5 b轴厚度对于联苯甲基化反应性能的影响。研究结果表明,随着纳米片状HZSM-5硅/铝比降低,联苯转化率提高,同时4-甲基联苯(4-MBP)的选择性也小幅上升,4-MBP收率大幅提高;但催化剂失活严重,稳定性下降。在硅/铝摩尔比为20的条件下,通过提高晶种加入量,可将纳米片状HZSM-5的b轴厚度从100 nm降至20 nm。纳米片状HZSM-5的直孔道促进了反应物与产物分子在沸石微孔内的扩散,减缓了副反应的发生以及积炭的形成,提高了催化剂的稳定性;催化剂单程寿命从8 h延长到30 h。

关键词：纳米片状HZSM-5 联苯甲基化酸催化扩散 b轴厚度

耦合富氢小分子催化活化的煤热解提高焦油产率策略与实践

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化工进展 2024年

作者：靳立军刘铮铮李扬杨赫胡浩权大连理工大学化工学院精细化工重点实验室

热解作为“工程热化学”的重要研究方向，是实现煤炭分质分级利用的重要途径。提高热解焦油或化学品产率是提升煤转化效率和经济性的关键。煤热解遵循自由基反应机理，因此对煤裂解产生的自由基稳定是提高焦油产率的关键。基于煤的热解... 详细信息

热解作为“工程热化学”的重要研究方向，是实现煤炭分质分级利用的重要途径。提高热解焦油或化学品产率是提升煤转化效率和经济性的关键。煤热解遵循自由基反应机理，因此对煤裂解产生的自由基稳定是提高焦油产率的关键。基于煤的热解反应机理及煤中H/C原子比低的特征，提出了通过富氢小分子气体的催化活化耦合煤热解提高焦油产率的策略，利用甲烷、乙烷等小分子气体催化活化产生的富氢活性自由基来稳定煤热解产生的自由基，达到抑制煤裂解自由基间的聚合或裂解形成半焦及气体反应的发生，实现热解焦油产率的显著提高。研究表明，甲烷经催化重整或等离子体活化后与煤热解过程耦合，可显著提高焦油产率和一定程度提升焦油品质，该过程具有普适性。甲烷活化方式、催化剂性能、煤种性质等是影响耦合效果的关键因素。同位素示踪证实了富氢小分子自由基参与煤热解焦油的形成。这种富氢小分子气体可拓展至纯甲烷、乙烷、热解煤气等。在此基础上，基于生物质、废塑料、废轮胎等有机固废具有比煤更高H/C原子比及热解过程产生富氢活性物种的特性，发展了煤与生物质、废旧塑料、废轮胎等固体有机物的共热解，发现提高升温速率、改变共热解混合模式等可强化协同作用，实现煤热解焦油产率提高及生物质、废轮胎等资源化高效利用。这种基于小分子气体催化活化耦合传统煤热解技术，为解决现有热解过程存在的焦油产率低等问题提供重要的思路和方法，为发展先进的煤炭分质分级转化技术提供新途径。耦合反应器的开发及用于小分子气体活化的高性能催化剂制备是未来研究的重点。

关键词：煤热解自由基焦油小分子活化甲烷活化

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疏水水平管滴状冷凝研究:液滴脱落分区特征

工程热物理学报 2024年第4期45卷 1169-1178页

作者：刘渊博李世成李启迅张帅帅兰忠温荣福马学虎辽宁省化工资源清洁利用重点实验室大连理工大学化学工程研究所大连116024

在电力系统中,滴状冷凝能够有效提升凝汽器传热性能,其中液滴动态行为与其传热过程息息相关,明确液滴动态行为对凝汽器的设计具有指导意义。本文利用PFA疏水涂层改性紫铜圆管,在空气中的接触角为142.6°能实现稳定的滴状冷凝。与竖壁冷... 详细信息

在电力系统中,滴状冷凝能够有效提升凝汽器传热性能,其中液滴动态行为与其传热过程息息相关,明确液滴动态行为对凝汽器的设计具有指导意义。本文利用PFA疏水涂层改性紫铜圆管,在空气中的接触角为142.6°能实现稳定的滴状冷凝。与竖壁冷凝中液滴脱落过程不同,水平管上液滴受到的重力分量与水平管周向角有关,造成液滴延水平管周向的脱落尺寸的差异,以此为基础将水平管表面进行分区,并提出“局部冲刷”和“完整冲刷”两种液滴冲刷模式;脱离液滴的位置和时序性差异形成下部较高的表面更新率,在液滴尺寸r<400μm的范围内,下部分的液滴数密度高于上部分;局部冲刷可限制下部分区域液滴尺寸,降低液滴覆盖面积。

关键词：滴状冷凝水平管液滴脱落行为尺寸分布低压蒸汽

电化学辅助煤基炭膜活化过硫酸氢盐去除水体中的磺胺甲噁唑

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膜科学与技术 2024年第3期44卷 30-37,48页

作者：潘宗林徐静马焕然李怀北范新飞宋成文王同华大连海事大学环境科学与工程学院大连116026 大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室炭膜及多孔炭材料课题组大连116024

本工作构建了电化学辅助煤基炭膜活化过硫酸氢盐(E-CM-PMS)体系,用于水体中磺胺甲噁唑(SMX)的去除.表征了煤基炭膜的形貌与结构,系统考察了运行条件对SMX去除效率的影响,探究了SMX降解机理以及该体系在不同水质背景下去除SMX的适用性.... 详细信息

本工作构建了电化学辅助煤基炭膜活化过硫酸氢盐(E-CM-PMS)体系,用于水体中磺胺甲噁唑(SMX)的去除.表征了煤基炭膜的形貌与结构,系统考察了运行条件对SMX去除效率的影响,探究了SMX降解机理以及该体系在不同水质背景下去除SMX的适用性.研究表明,在外加1.5 V电压下,煤基炭膜对PMS的活化效率显著增强,从而提升了系统对SMX的去除效率.在PMS添加量为0.2 g/L,流速为0.4 mL/min,pH为6.52时,该系统对SMX的去除率高达97%,并且在不同水质背景下均表现出较优的去除性能.机理分析表明SMX的高效去除归功于非自由基(电子转移和^(1)O_(2))和自由基(·OH、SO_(4)^(·-))机理的共同作用.

关键词：煤基炭膜电化学活化过硫酸氢盐磺胺甲噁唑

分壁精馏塔分离加氢裂化喷气燃料的设计与优化

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石油学报（石油加工） 2024年第3期40卷 681-690页

作者：李凯龙刘文知潘慧凌昊华东理工大学化工学院化学工程联合国家重点实验室上海200237 上海电力大学环境与化学工程学院上海市电力材料防护与新材料重点实验室上海200090

分壁精馏塔(DWC)是一种典型的化工过程强化设备,具有节能和节约设备投资的优势,但在石油化工领域应用较少。基于加氢裂化喷气燃料实沸点蒸馏结果,以之分馏制备不同牌号轻质白油过程为研究对象,在传统分馏工艺(FP)的基础上提出了单隔壁... 详细信息

分壁精馏塔(DWC)是一种典型的化工过程强化设备,具有节能和节约设备投资的优势,但在石油化工领域应用较少。基于加氢裂化喷气燃料实沸点蒸馏结果,以之分馏制备不同牌号轻质白油过程为研究对象,在传统分馏工艺(FP)的基础上提出了单隔壁分馏工艺(DWC-FP)和双隔壁分馏工艺(DPDWC-FP),并建立FP、DWC-FP和DPDWC-FP的严格稳态精馏模型;以年总成本(TAC)和再沸器负荷为目标函数,通过非支配排序遗传算法NSGA-Ⅱ优化工艺流程。结果表明,DWC在应用于石油馏分的分离过程中具有节能优势,DPDWC-FP工艺可在1个塔内实现4个产品的分离;与FP相比,DWC-FP和DPDWC-FP的TAC分别减少19.61%和24.09%。

关键词：分壁精馏塔分馏加氢裂化喷气燃料多目标优化

改进型三级串联多股流LNG冷能发电系统性能研究

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低碳化学与化工 2024年

作者：蔡东旭王荧光刘豪爽胡大鹏大连理工大学精细化工国家重点实验室智能材料化工前沿科学中心国家管网集团工程技术创新有限公司大连理工大学化工学院化工机械与安全系

针对常见的三级串联朗肯循环液化天然气（LNG）冷能发电系统未能有效地利用工质冷量的问题，提出了一种改进型三级串联多股流联合循环（MS-3CC）系统。通过加入多股流换热器，该系统多级利用了LNG和系统内循环工质冷量，有效降低了系统... 详细信息

针对常见的三级串联朗肯循环液化天然气（LNG）冷能发电系统未能有效地利用工质冷量的问题，提出了一种改进型三级串联多股流联合循环（MS-3CC）系统。通过加入多股流换热器，该系统多级利用了LNG和系统内循环工质冷量，有效降低了系统复杂程度，提升了系统热力学性能和经济性。通过遗传算法优化计算，当天然气（NG）排气压力为5.5 MPa，系统内各级循环工质均选取丙烷时，MS-3CC系统的最大净输出功为6027 kW，相比三级串并联合循环（P-3CC）系统和单级联合循环（SCC）系统分别高出5.4%和80.3%，而其年净收益则分别高出16.9%和68.0%。比较了64种工质组合，发现采用CH2F2+CH2F2+C3H8时MS-3CC系统的净输出功最高。MS-3CC系统的提出，为实际工业中更为有效地多级利用LNG冷量提供了参考。

关键词： LNG冷能发电三级朗肯循环多股流换热经济性分析工质选择遗传算法

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高固含低黏度生物基氟碳树脂的合成及性能

精细化工 2024年第5期41卷 1143-1151页

作者：周丽莎安桂磊黄百涛吴英魁陈博涵齐文广西民族大学化学化工学院、林产化学与工程国家民委重点实验室、广西林产化学与工程重点实验室/协同创新中心广西南宁530006 大连理工大学辽宁大连116012

将生物基原料氢化松香醇与三乙胺、对羟基苯甲醚、丙烯酰氯反应制备了可聚合的丙烯酸氢化松香醇酯,然后其与一系列丙烯酸及其衍生物通过共聚,制备了高固含低黏度生物基氟碳树脂。结合分子动力学模拟,分析了丙烯酸氢化松香醇酯降黏机理,... 详细信息

将生物基原料氢化松香醇与三乙胺、对羟基苯甲醚、丙烯酰氯反应制备了可聚合的丙烯酸氢化松香醇酯,然后其与一系列丙烯酸及其衍生物通过共聚,制备了高固含低黏度生物基氟碳树脂。结合分子动力学模拟,分析了丙烯酸氢化松香醇酯降黏机理,探究了生物基氟碳树脂成膜后的涂膜性能。结果表明,随着丙烯酸氢化松香醇酯质量分数的增加,改性氟碳树脂运动黏度降低;当丙烯酸氢化松香醇酯质量分数为18.6%时,改性氟碳树脂固含量为78.56%,其运动黏度与石油树脂叔碳酸乙烯酯改性氟碳树脂相当,远低于不含大体积侧基的改性氟碳树脂;与叔碳酸乙烯酯相比,丙烯酸氢化松香醇酯的空间体积更大,侧基体积效应更明显,分子间作用力小,降黏效果好;丙烯酸氢化松香醇酯改性氟碳涂膜硬度、附着力高于叔碳酸乙烯酯改性氟碳涂膜,耐化学腐蚀性略低于叔碳酸乙烯酯改性氟碳涂膜。

关键词：生物基氟碳树脂防腐涂料高固含量氢化松香丙烯酸系列化学品