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面向工业废水处理的催化电极及燃料电池耦合体系

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科学通报 2021年第19期66卷 2378-2392页

作者：孙嘉琦柳丽芬杨凤林大连理工大学环境学院工业生态与环境工程教育部重点实验室大连116024 大连理工大学海洋科学与技术学院工业生态与环境工程教育部重点实验室盘锦122441

随着我国工业化水平的提高,工业废水的高效节能处理成为废水资源化与能源化进程中的重点和难点.工业废水中常含有难降解或有毒的有机污染物,水质复杂、可生化性差,采用传统废水处理技术(生物法、物化法等)难以实现高效处理和达标排放,... 详细信息

随着我国工业化水平的提高,工业废水的高效节能处理成为废水资源化与能源化进程中的重点和难点.工业废水中常含有难降解或有毒的有机污染物,水质复杂、可生化性差,采用传统废水处理技术(生物法、物化法等)难以实现高效处理和达标排放,残留毒物排入水体带来环境生态风险.电化学技术借助电场作用产生强氧化性物质,氧化去除难降解有机污染物,但去除效率较低、能耗及运行成本较高,限制了其在实际废水处理中的应用.高活性催化电极在结构、形貌、组成的优化进展,为构建以难降解污染物为燃料的新型燃料电池及废水处理体系提供了新的可能.本文围绕催化电极及燃料电池废水处理体系,综述了新型电极材料的制备、优化,探讨了基底、活性成分及其负载方式对催化电极和体系性能的影响;归纳了基于光催化燃料电池和微生物燃料电池的污染物催化降解及实际或模拟废水处理体系的研究进展,并对该类耦合体系的规模化应用作了展望.新型催化电极的开发和耦合燃料电池体系的优化设计,有望推动该技术在高效、节能实际(工业)废水处理中的应用.

关键词：催化电极电化学处理技术光催化燃料电池微生物燃料电池工业废水处理

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纳米银催化剂上CO氧化反应研究进展

催化学报 2013年第7期34卷 1277-1290页

作者：张晓东曲振平于芳丽王奕大连理工大学环境学院工业生态与环境工程教育部重点实验室辽宁大连116024

纳米Ag催化剂由于具有独特的物理和化学性质,在很多反应中受到了越来越多的关注,尤其对低温催化一氧化碳氧化反应.近年来,银催化剂表现出较高的催化活性、稳定性以及良好的应用前景,能够在常温下将CO氧化为CO2.本文结合本课题组的研究进... 详细信息

纳米Ag催化剂由于具有独特的物理和化学性质,在很多反应中受到了越来越多的关注,尤其对低温催化一氧化碳氧化反应.近年来,银催化剂表现出较高的催化活性、稳定性以及良好的应用前景,能够在常温下将CO氧化为CO2.本文结合本课题组的研究进展,从制备方法、载体、预处理、第二组分、其它气氛和催化反应机理等方面对Ag基催化剂上CO氧化反应进行了系统的讨论和总结.

关键词：负载型银催化剂一氧化碳氧化制备方法预处理条件

单壁碳纳米管对C–C键水解酶BphD的固定化性能

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催化学报 2013年第4期34卷 723-733页

作者：沈娥曲媛媛周豪孔春雷马桥张旭旺周集体大连理工大学环境学院工业生态与环境工程教育部重点实验室辽宁大连116024

采用修饰与未修饰单壁碳纳米管固定C–C键水解酶BphD,并对固定化酶的相对活性、稳定性、重复使用性进行了考察.结果表明,未修饰单壁碳纳米管固定的BphD相对活性为游离态的52.5%,其热稳定性和在变性剂中的稳定性均有所提高,且重复使用10... 详细信息

采用修饰与未修饰单壁碳纳米管固定C–C键水解酶BphD,并对固定化酶的相对活性、稳定性、重复使用性进行了考察.结果表明,未修饰单壁碳纳米管固定的BphD相对活性为游离态的52.5%,其热稳定性和在变性剂中的稳定性均有所提高,且重复使用10次仍可保持初始活力的90%.修饰单壁碳纳米管固定的BphD相对活性可达99.7%,但其稳定性没有明显提高.同源模建及分子对接分析结果显示,未修饰的单壁碳纳米管对BphD亚基之间的联系可能存在干扰作用,从而对其活性产生影响.

关键词： C–C键水解酶单壁碳纳米管固定化分子模拟物理吸附共价结合

菌株Desulfovibrio sp. CMX的DNRA性能和影响因素

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环境科学 2016年第10期37卷 3955-3962页

作者：谢柄柯张玉王晓伟孙超越周集体大连理工大学环境学院工业生态与环境工程教育部重点实验室大连116024

微生物的硝酸盐异化还原为铵(DNRA)过程对自然界中铵根离子的存在和转化具有重要影响,然而关于SRB菌株DNRA过程影响和机制尚未探明.本文考察了实验室筛选的SRB菌株Desulfovibrio ***的DNRA能力、影响因素及其影响机制.结果表明,无外加... 详细信息

微生物的硝酸盐异化还原为铵(DNRA)过程对自然界中铵根离子的存在和转化具有重要影响,然而关于SRB菌株DNRA过程影响和机制尚未探明.本文考察了实验室筛选的SRB菌株Desulfovibrio ***的DNRA能力、影响因素及其影响机制.结果表明,无外加氮源的情况下,分别以10 mmol·L-1NO_3^-和NO_2^-作为唯一电子受体,菌株Desulfovibrio ***最终NH_4^+生成率分别达到85.8%和97.3%,且无N2和N2O等副产物产生.实验探究了不同外加氮源、不同初始浓度的SO_4^(2-)、S^(2-)对菌株DNRA过程的影响.酵母浸粉作为外加氮源可促进菌株的生长和代谢从而促进菌株DNRA过程;SO_4^(2-)对于NO_3^-还原为NO_2^-阶段起促进作用,而对NO_2^-还原为NH_4^+阶段起抑制作用,综合两方面影响,最终表现出对菌株DNRA过程的抑制作用;S^(2-)对菌株生长及DNRA过程都表现出抑制作用,且S^(2-)浓度越高抑制作用越强,当S^(2-)浓度达到6 mmol·L-1后,S^(2-)对于NO_3^-还原为NO_2^-阶段的抑制作用强于NO_2^-还原为NH_4^+阶段的抑制作用,NO_3^-还原为NO_2^-速率低于NO_2^-还原为NH_4^+速率,此时体系中不再有NO_2^-的积累.

关键词：硝酸盐异化还原为铵硫酸盐还原菌外加氮源 SO42- S2-

粒径对纳米氧化锌的生物累积和氧化应激的影响

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科学通报 2021年第24期66卷 3219-3226页

作者：李宁静许喆姚烘烨陈景文李雪花大连理工大学环境学院工业生态与环境工程教育部重点实验室大连116024

纳米ZnO的大量生产和使用,使其不可避免地被释放到水环境中,对水生生物产生潜在危害.研究表明,粒径是影响纳米ZnO水生毒性的重要因素之一.然而,纳米ZnO的粒径对其在生物体累积及诱导氧化应激的程度尚不清楚.为了阐明粒径对纳米ZnO的生... 详细信息

纳米ZnO的大量生产和使用,使其不可避免地被释放到水环境中,对水生生物产生潜在危害.研究表明,粒径是影响纳米ZnO水生毒性的重要因素之一.然而,纳米ZnO的粒径对其在生物体累积及诱导氧化应激的程度尚不清楚.为了阐明粒径对纳米ZnO的生物累积和诱导氧化应激的影响,本研究考察了大型溞(Daphnia magna)分别暴露于3种粒径ZnO(原始粒径为30、50和90 nm)时生物体Zn累积量、氧化应激生物标志物的动态变化,并分析了在单位内暴露剂量(单位Zn累积量)下粒径对纳米ZnO诱导大型溞氧化损伤的差异.结果显示,90 nm ZnO对大型溞的24 h活动受抑制率高于其他2种粒径的纳米ZnO.与30 nm ZnO相比,暴露于50或90 nm ZnO时大型溞体内的Zn累积量在暴露前期(6 h内)就有显著升高,且6 h时90 nm ZnO暴露组大型溞体内的Zn累积量显著高于50 nm ZnO暴露组(P生态风险评价不仅要考虑其原始粒径,更应该关注其在水相中的粒径大小.

关键词：纳米ZnO 粒径大型溞氧化应激生物累积

石墨烯表面官能团种类多样性对诱导大型溞氧化应激的影响

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科学通报 2019年第4期64卷 419-429页

作者：姚烘烨李雪花张丽丽黄杨罗天烈陈景文大连理工大学环境学院工业生态与环境工程教育部重点实验室大连116024

石墨烯纳米材料进入到环境后,可能通过一系列转化形成表面官能化衍生物.因此,研究表面修饰的石墨烯纳米材料对水生生物造成的毒性效应对于评价其生态风险具有重要意义.本研究考察了石墨烯(u-G)、羧基化石墨烯(G-COOH)、氨基化石墨烯(G-N... 详细信息

石墨烯纳米材料进入到环境后,可能通过一系列转化形成表面官能化衍生物.因此,研究表面修饰的石墨烯纳米材料对水生生物造成的毒性效应对于评价其生态风险具有重要意义.本研究考察了石墨烯(u-G)、羧基化石墨烯(G-COOH)、氨基化石墨烯(G-NH_2)、羟基化石墨烯(G-OH)及巯基化石墨烯(G-SH)对大型溞(Daphnia magna)体内活性氧物种(ROS)、抗氧化酶、抗氧化剂及脂质过氧化水平的影响,评价了其诱导大型溞氧化应激的程度.结果表明:相同暴露条件下(24h,2mg/L),u-G,G-COOH和G-OH诱导大型溞体内丙二醛含量显著升高,且u-G诱导产生的丙二醛含量显著高于G-COOH和G-OH,表明u-G造成大型溞氧化损伤的程度高于G-COOH和G-OH.此外,这3种材料也导致大型溞体内ROS升高和谷胱甘肽(GSH)含量显著变化,其中u-G和G-OH还诱导超氧化物歧化酶(SOD)、过氧化氢酶(CAT)活性显著降低.在24h暴露期间内,G-SH在不影响大型溞体内ROS水平的情况下,诱导SOD和CAT活性降低,可能是由于G-SH破坏了这些抗氧化酶的结构.G-NH_2暴露没有影响大型溞体内的氧化应激标志物.综上,石墨烯及其表面官能化衍生物对大型溞造成氧化应激的能力:u-G>G-COOH≈G-OH>G-SH>G-NH_2.

关键词：石墨烯大型溞氧化应激活性氧物种脂质过氧化

环糊精键合Fe-TAML催化剂的制备及其活化H_(2)O_(2)氧化水中有机微污染物

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环境科学 2023年第7期44卷 3978-3989页

作者：刘清泉蔡本哲蔡喜运大连理工大学环境学院工业生态与环境工程教育部重点实验室大连116024

为了提高Fe-TAML催化剂的稳定性和催化活性,通过磺酰氯化反应、金属螯合反应和亲核取代反应等方法将Fe-TAML与环糊精(CD)以共价键形式结合,制备了单-6-氧-CD键合Fe-TAML催化剂(CD-Fe-TAML).开展了CD-Fe-TAML的催化活性、稳定性测试及其... 详细信息

为了提高Fe-TAML催化剂的稳定性和催化活性,通过磺酰氯化反应、金属螯合反应和亲核取代反应等方法将Fe-TAML与环糊精(CD)以共价键形式结合,制备了单-6-氧-CD键合Fe-TAML催化剂(CD-Fe-TAML).开展了CD-Fe-TAML的催化活性、稳定性测试及其活化H_(2)O_(2)氧化降解水中抗生素和农药等34种有机微污染物研究.与Fe-TAML相比,CD-Fe-TAML在pH为7.0条件下活化H_(2)O_(2)生成高价铁的速率提高49倍,对底物的催化降解速率提高25倍,且其自氧化速率降低70%.CD-Fe-TAML在pH为3.0~10.0范围内的稳定性比Fe-TAML的稳定性提高0.7~699倍,其中,在pH为3.0~7.0范围内提高33~699倍.CD-Fe-TAML的分子结构中的磺酸基官能团具有吸电子效应,能增加活性中心中Fe离子的正电荷密度,不仅加快H_(2)O_(2)的过氧键裂解和高价铁物种的生成,提高Fe-TAML的催化活性,还能提高其水解稳定性.同时,分子结构中的CD基团具有“电子穿梭体”效应和包合作用,前者通过加快活性中心Fe-TAML与H_(2)O_(2)之间的电子转移而促进高价铁物种的生成,提高Fe-TAML的催化活性;后者能通过对活性中心Fe-TAML的包合而抑制了其水解和自氧化反应,提高其稳定性.与Fe-TAML/H_(2)O_(2)相比,在pH为5.0~7.0的范围内,CD-Fe-TAML/H_(2)O_(2)对有机微污染物的降解速率提高了0.4~59倍.在pH为8.0条件下,CD-Fe-TAML/H_(2)O_(2)对摩尔体积小于0.20 L·mol^(-1)的啶虫脒和磺胺嘧啶等9种微污染物的降解速率提高0.3~1.1倍,对摩尔体积大于0.20 L·mol^(-1)的微污染物的降解速率没有显著性变化.碘离子的氧化实验结果显示,水中的I^(-)没有被CD-Fe-TAML/H_(2)O_(2)体系氧化为HIO或IO^(-),不会进一步与DOM反应生成碘代消毒副产品(I-DBPs).同时,CD-Fe-TAML/H_(2)O_(2)对地表水水样中微污染物的降解不受DOM和无机盐离子等水体组分的干扰.所构建的CD-Fe-TAML/H_(2)O_(2)体系具有比Fe-TAML/H_(2)O_(2)体系更高的催化降解活性和稳定性,在水体中有机微污染物去除方面具有应用潜力.

关键词：环糊精键合Fe-TAML 催化剂过氧化氢有机微污染物氧化降解

秸秆混菌厌氧链延长生产中链脂肪酸:pH调控作用

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科学通报 2020年第26期65卷 2903-2913页

作者：朱孔云党超张雷李爱民大连理工大学环境学院工业生态与环境工程教育部重点实验室大连116024

混菌发酵系统中微生物菌群和代谢路径有效调控是制取中链脂肪酸的关键.本研究以厌氧发酵重要参数pH为调控因子,考察pH对秸秆初次和二次厌氧发酵中有机酸生成的影响规律,并采用16S rRNA高通量测序分析微生物群落变化,解析pH调控与产酸性... 详细信息

混菌发酵系统中微生物菌群和代谢路径有效调控是制取中链脂肪酸的关键.本研究以厌氧发酵重要参数pH为调控因子,考察pH对秸秆初次和二次厌氧发酵中有机酸生成的影响规律,并采用16S rRNA高通量测序分析微生物群落变化,解析pH调控与产酸性能和微生物群落之间的关系.结果表明, pH调控对秸秆初次发酵产酸性能有显著影响,酸性和中性条件有利于链延长反应,产物以丁酸和己酸为主(80%以上).然而,碱性条件严重抑制链延长反应,产物以乙酸(93.2%)和丙酸(5.5%)为主,无己酸生成.二次发酵结果表明,在酸性条件下(pH 5.6)二次发酵链延长无法进行,而pH从5.6调至7.0后,己酸浓度从1.88 g/L快速升高到11.8 g/L.微生物群落分析表明,链延长直接相关的菌属,如Clostridium Ⅳ, Clostridium Ⅺ, Clostridium ⅪVa, Clostridium ⅪVb, Clostridium XⅧ和Clostridium sensu stricto等,在中性和酸性条件下的丰度显著高于碱性条件.另外,二次发酵中pH调节并未显著改变链延长相关菌群的丰度,表明链延长微生物活性恢复是产己酸的诱因.本研究发现可为混菌发酵体系内复杂微生物群落的定向调控生产中链脂肪酸提供借鉴.

关键词：秸秆链延长中链脂肪酸 pH影响微生物群落

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光催化水处理消毒的原理、材料和反应器

化学进展 2017年第9期29卷 1030-1041页

作者：于洪涛陈硕全燮张振华大连理工大学环境学院工业生态与环境工程教育部重点实验室大连116024

传统的水处理消毒技术使用含氯消毒剂和臭氧等化学品,容易产生有毒的副产物。紫外线消毒技术不使用化学试剂且不产生副产物,因此得到广泛应用。但是紫外线仅破坏致病微生物的遗传物质,阻断其繁殖,一些致病微生物能够修复紫外损伤恢复活... 详细信息

传统的水处理消毒技术使用含氯消毒剂和臭氧等化学品,容易产生有毒的副产物。紫外线消毒技术不使用化学试剂且不产生副产物,因此得到广泛应用。但是紫外线仅破坏致病微生物的遗传物质,阻断其繁殖,一些致病微生物能够修复紫外损伤恢复活性。光催化过程产生的羟基自由基不但能氧化分解DNA,还能破坏细胞膜并氧化流出的胞内物质,进而能彻底杀死微生物。由于紫外光和自由基同时参与灭菌,灭活速度也比紫外消毒快,因此具有较好的应用前景。本文综述了光催化产生的各种氧化性自由基的消毒原理,介绍了光催化剂分别与金属颗粒、纳米碳材料和微生物适配子构成的复合光催化消毒材料,在此基础上总结了薄膜反应器、固定床反应器和膜分离反应器在光催化消毒领域的研究进展。

关键词：消毒光催化水处理灭活原理反应器