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利用水热二次生长法制备用于H/CO分离的KAUST-8膜

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膜科学与技术 2024年

作者： Asad Sharif 王泓博鲁金明杨建华刘毅大连理工大学吸附与无机膜研究所精细化工国家重点实验室

KAUST-8纳米片，其比表面积和孔隙率较高、铝金属位点丰富，因此，具有出色的二氧化碳吸附能力。在本研究中，采用水热二次生长技术，在粗糙的大孔α-Al2O3载体管上，引入氧化铝和硝酸镍作为前驱体，其中，Al2O3用于控制无机支柱[AlF5(H... 详细信息

KAUST-8纳米片，其比表面积和孔隙率较高、铝金属位点丰富，因此，具有出色的二氧化碳吸附能力。在本研究中，采用水热二次生长技术，在粗糙的大孔α-Al2O3载体管上，引入氧化铝和硝酸镍作为前驱体，其中，Al2O3用于控制无机支柱[AlF5(H2O)]2-的生长，Ni(NO3)2·6H2O用于提高金属前驱体镍源在溶剂中的溶解度，促进Ni（II）-吡嗪方格的形成，并与无机柱中心[AlF5(H2O)]2-反应，合成了多晶KAUST-8膜。并进一步探讨了反应物浓度、时间、温度等合成条件以及溶剂对KAUST-8膜性能的影响。优化后的KAUST-8 的H2渗透率为1.27×10-7mol·m-2s-1Pa-1（25°C、1 bar条件下），H2/CO2的理想选择性为19.3。

关键词： CO 分离 KAUST-8膜氟化金属有机框架膜水热合成 H 纯化

利用水热二次生长法制备用于H_(2)/CO_(2)分离的KAUST-8膜

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膜科学与技术 2024年第5期44卷 90-99页

作者： Asad Sharif 王泓博鲁金明杨建华刘毅大连理工大学吸附与无机膜研究所精细化工国家重点实验室大连116024

KAUST-8纳米片比表面积和孔隙率较高、铝金属位点丰富,因此具有出色的二氧化碳吸附能力.在本研究中,采用水热二次生长技术,在粗糙的大孔α-Al_(2)O_(3)载体管上,引入氧化铝和硝酸镍作为前驱体,其中,Al_(2)O_(3)用于控制无机支柱[AlF_(5)... 详细信息

KAUST-8纳米片比表面积和孔隙率较高、铝金属位点丰富,因此具有出色的二氧化碳吸附能力.在本研究中,采用水热二次生长技术,在粗糙的大孔α-Al_(2)O_(3)载体管上,引入氧化铝和硝酸镍作为前驱体,其中,Al_(2)O_(3)用于控制无机支柱[AlF_(5)(H_(2)O)]^(2-)的生长,Ni(NO_(3))_(2)·6H_(2)O用于提高金属前驱体镍源在溶剂中的溶解度,促进Ni(Ⅱ)-吡嗪方格的形成,并与无机柱中心[AlF_(5)(H_(2)O)]^(2-)反应,合成了多晶KAUST-8膜.并进一步探讨了反应物浓度、时间、温度等合成条件以及溶剂对KAUST-8膜性能的影响.优化后的KAUST-8膜的H_(2)渗透率为1.27×10^(-7)mol/(m^(2)·s·Pa)(25℃、0.1 MPa条件下),H_(2)/CO_(2)的理想选择性为19.3.

关键词： CO_(2)分离 KAUST-8膜氟化金属有机框架膜水热合成 H_(2)纯化

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石油焦炭基储钠材料层间距扩大与闭孔研究

新型炭材料（中英文） 2024年第3期39卷 549-560页

作者：庄洪坤李文翠何斌吕家贺王敬松申明远陆安慧大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室辽宁大连116024

石油焦(PC)含碳量高,成本低,是一种有价值的钠离子电池(SIB)负极前驱体。易石墨化石油焦基炭的微晶态和孔隙结构的调控对于产生丰富的Na^(+)存储位点至关重要。本研究采用前驱体转化策略,通过酸氧化引入大量氧官能团,然后使用高温炭化... 详细信息

石油焦(PC)含碳量高,成本低,是一种有价值的钠离子电池(SIB)负极前驱体。易石墨化石油焦基炭的微晶态和孔隙结构的调控对于产生丰富的Na^(+)存储位点至关重要。本研究采用前驱体转化策略,通过酸氧化引入大量氧官能团,然后使用高温炭化分解氧官能团,重新排列碳微晶,从而扩大碳层间距,使石油焦基炭形成丰富的闭孔,大幅提高了平台区Na^(+)的储存能力。优化后的样品在0.02 A g^(-1)下可提供356.0 mAh g^(-1)的可逆容量,其中约93%容量低于1.0 V。恒流间歇滴定技术(GITT)和原位X射线衍射(XRD)表明,低电压平台区钠的储存能力涉及层间插入和闭孔填充过程的共同贡献。本研究提出了一种利用低成本和高芳香性的前驱体开发高性能炭基负极的综合方法。

关键词：钠离子电池石油焦炭负极闭孔钠离子存储

功能性三价铕离子的金属有机骨架选择性荧光识别芘

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无机化学学报 2024年第4期40卷 713-724页

作者：赵沛然刘屿芊何成段春迎大连理工大学精细化工国家重点实验室大连116024

成功设计并通过水热法合成了一种具有功能性三维结构的镧系金属有机骨架Eu-4L,其配体为二苯胺四羧酸衍生物(H4L)。Eu-4L的骨架中含有3D空腔,且其比表面积较高。Eu-4L不仅热稳定性较高,且在pH为3~11的范围内稳定性良好。Eu-4L可以作为荧... 详细信息

成功设计并通过水热法合成了一种具有功能性三维结构的镧系金属有机骨架Eu-4L,其配体为二苯胺四羧酸衍生物(H4L)。Eu-4L的骨架中含有3D空腔,且其比表面积较高。Eu-4L不仅热稳定性较高,且在pH为3~11的范围内稳定性良好。Eu-4L可以作为荧光探针选择性识别稠环芳烃芘,其检测限为5μmol·L^(-1),具有较高的灵敏度,且具备可循环重复利用的特性。Eu-4L荧光识别芘的作用机理为稳态荧光识别机理。此外,对Eu-4L的荧光识别选择性、竞争能力也进行了详细地讨论。

关键词：金属有机骨架荧光识别芘铕稠环芳烃

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含磷抑爆剂对煤尘爆炸抑制机理的原位分析

清华大学学报（自然科学版） 2024年第6期64卷 959-964页

作者：赵峰宇高伟聂仲恒姜海鹏大连理工大学化工机械与安全系精细化工国家重点实验室大连116024

煤炭是中国能源结构中至关重要的一部分,研究煤尘爆炸高效抑爆技术、揭示煤尘爆炸抑制机理,对保障中国经济持续增长和工业化进程持续加速具有重要作用。该文采用原位热解飞行时间质谱(in-situ Py-TOF-MS)深入分析了原煤与含植酸煤样的... 详细信息

煤炭是中国能源结构中至关重要的一部分,研究煤尘爆炸高效抑爆技术、揭示煤尘爆炸抑制机理,对保障中国经济持续增长和工业化进程持续加速具有重要作用。该文采用原位热解飞行时间质谱(in-situ Py-TOF-MS)深入分析了原煤与含植酸煤样的热解特性和产物分布。研究结果显示:含植酸抑爆剂能够显著降低煤尘热解过程中轻质可燃气体(主要为CH4和CO等)和有机挥发物(主要为烯烃、芳香类化合物、酚类化合物、二羟基芳烃)的含量。含植酸细水雾热解产生的主要化学抑爆组分包括[(HO)_(2)PO]_(2)O、PO(OH)_(3)和HOPO_(2)等,这些小分子含磷组分能够通过消耗H和OH等关键火焰自由基,有效终止爆炸链式反应。添加含植酸抑爆剂后,煤尘样品的放热量下降了15.8%,活化能从11.3 kJ/mol升高到16.4 kJ/mol。

关键词：原位热解飞行时间质谱煤尘爆炸含磷抑爆剂抑爆机理

ZIF衍生的中空NiS_(2)/CoS_(2)@HNC的制备及储锂性能

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科学通报 2024年第3期69卷 464-472页

作者：周雪陈平刘莹孙晓杰大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室大连116024

过渡金属硫化物是石墨负极材料的优异替代品,但其导电性差、充放电过程中体积膨胀严重.针对这些问题,本文从组成和结构设计的角度出发,通过自模板法简单高效地合成中空十二面体结构的NiS_(2)/CoS_(2)@HNC复合材料.研究表明,NiS_(2)/CoS_... 详细信息

过渡金属硫化物是石墨负极材料的优异替代品,但其导电性差、充放电过程中体积膨胀严重.针对这些问题,本文从组成和结构设计的角度出发,通过自模板法简单高效地合成中空十二面体结构的NiS_(2)/CoS_(2)@HNC复合材料.研究表明,NiS_(2)/CoS_(2)@HNC复合材料用于锂电池负极时显示出良好的电化学性能,在0.2 A g^(−1)电流密度下循环100圈能达到828 mA h g^(−1)的高可逆容量,还具有优异的倍率性能.这主要得益于材料中不同成分间的协同作用以及结构优势,中空氮碳层封装NiS_(2)、CoS_(2)纳米颗粒,缩短了Li+的传输路径,增强了材料的导电性,同时很好地缓解了Li+脱嵌过程中体积膨胀造成的容量衰减.

关键词：锂离子电池负极材料过渡金属硫化物中空结构

异核双金属协同催化环氧环己烷与邻苯二甲酸酐无规共聚

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高分子学报 2024年第8期55卷 1001-1008页

作者：胥洋洋乐天俊赵金卓任伟民精细化工国家重点实验室大连理工大学化工学院大连116024

设计、合成了一种新型异核双金属配合物,用于催化环氧环己烷(CHO)和邻苯二甲酸酐(PA)的共聚反应,以制备聚(醚-酯)材料.分别通过核磁共振波谱和电喷雾质谱对聚合物及其水解后产物结构进行分析,证明所得共聚物为醚酯单元呈无规分布的聚(醚... 详细信息

设计、合成了一种新型异核双金属配合物,用于催化环氧环己烷(CHO)和邻苯二甲酸酐(PA)的共聚反应,以制备聚(醚-酯)材料.分别通过核磁共振波谱和电喷雾质谱对聚合物及其水解后产物结构进行分析,证明所得共聚物为醚酯单元呈无规分布的聚(醚-酯).重点考察了配体结构、金属离子、反应温度和催化剂浓度对聚合反应的影响.最后,对所得聚(醚-酯)无规共聚物热性能进行研究,表明聚醚链段的引入可以调变其玻璃化转变温度,丰富了此类聚酯材料的应用场景.

关键词：聚(醚-酯)共聚物异核双金属配合物开环共聚无规共聚物

中空FeS_(2)/NiS_(2)/Ni_(3)S_(2)@NC立方体复合材料的制备及其电化学性能

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材料研究学报 2024年第6期38卷 453-462页

作者：刘莹陈平周雪孙晓杰王瑞琪大连理工大学化工学院精细化工重点实验室大连116024

以Cu2O立方体为自牺牲模板,进行协同刻蚀-沉淀(CEP)路线、高温煅烧、聚多巴胺(PDA)涂层包覆和高温硫化,制备出中空FeS_(2)/NiS_(2)/Ni_(3)S_(2)@NC纳米立方体复合材料并研究其电化学性能。结果表明,通过CEP路线并引入Ni和Fe金属元素,制... 详细信息

以Cu2O立方体为自牺牲模板,进行协同刻蚀-沉淀(CEP)路线、高温煅烧、聚多巴胺(PDA)涂层包覆和高温硫化,制备出中空FeS_(2)/NiS_(2)/Ni_(3)S_(2)@NC纳米立方体复合材料并研究其电化学性能。结果表明,通过CEP路线并引入Ni和Fe金属元素,制备过程较为简单和安全。这种材料的中空立方体结构,能抑制体积膨胀和减小锂离子嵌入脱出产生的机械应力。引入N掺杂碳层(NC)能极大地提高材料的导电性和结构稳定性,更好地维持立方体结构。在电流密度为0.2 A·g^(-1)的条件下经过100次循环后,FeS_(2)/NiS_(2)/Ni_(3)S_(2)@NC纳米立方体复合材料的放电比容量保持在899.4 mAh·g^(-1),表明其具有较高的比容量、良好的循环稳定性和倍率性能(3.0 A·g^(-1)电流密度下比容量为427.5 mAh·g^(-1))。

关键词：复合材料锂离子电池负极材料过渡金属硫化物

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碳氮键参与的电化学阴极还原反应研究进展

有机化学 2024年第3期44卷 825-839页

作者：黄健张文珍大连理工大学精细化工国家重点实验室智能材料化工前沿科学中心辽宁大连116024

含有碳氮键的化合物如胺、亚胺、腈与氮杂芳环等广泛存在于自然界中,并在药物、农药和材料等领域中发挥关键作用,研究碳氮键参与的反应具有重要意义.在有机合成反应中,利用碳氮键的还原反应可以脱除保护基、实现官能团转化和构建生物活... 详细信息

含有碳氮键的化合物如胺、亚胺、腈与氮杂芳环等广泛存在于自然界中,并在药物、农药和材料等领域中发挥关键作用,研究碳氮键参与的反应具有重要意义.在有机合成反应中,利用碳氮键的还原反应可以脱除保护基、实现官能团转化和构建生物活性分子等.然而碳氮键特别是碳氮单键通常具有一定的化学稳定性,导致碳氮键还原反应往往需要在苛刻的条件下进行.近年来,随着有机电化学合成研究的兴起,采用温和的电化学反应途径选择性地还原碳氮键受到了研究者的更多关注.根据底物结构的不同,碳氮键参与的电化学阴极还原反应可以分为饱和碳氮键和不饱和碳氮键参与的阴极还原反应两大类.含饱和碳氮键的化合物如铵盐、酰胺、氮丙啶和硝基化合物等,其阴极还原反应涉及碳氮键的断裂和官能团的取代.含不饱和碳氮键的化合物如亚胺、肟和氮杂环等,通常会被还原为碳氮单键中间体随后发生加成.简要综述了上述两大类底物的阴极还原反应,并总结了可能的反应机理.

关键词：有机电化学阴极还原碳氮键自由基离子