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Ni-CeO/SiO复合纳米簇催化CO加氢制甲酸

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精细化工 2024年

作者：罗娜娜刘红刘思源张莹王加升大连理工大学化工海洋与生命学院

为制备活性高、易分离且成本低的Ni基多相催化剂，以六水合硝酸镍、六水合硝酸铈为原料、自制纳米SiO2为载体，采用反相微乳液法制备了催化剂Ni-CeO2/SiO2，通过SEM、TEM、XRD和XPS对其微观形貌、结构组成、粒径分布和电子结构进行了表... 详细信息

为制备活性高、易分离且成本低的Ni基多相催化剂，以六水合硝酸镍、六水合硝酸铈为原料、自制纳米SiO2为载体，采用反相微乳液法制备了催化剂Ni-CeO2/SiO2，通过SEM、TEM、XRD和XPS对其微观形貌、结构组成、粒径分布和电子结构进行了表征。将Ni-CeO2/SiO2用于催化CO2加氢制备甲酸的反应，考察了反应条件对甲酸产率的影响。结果表明，Ni-CeO2/SiO2为球形，形貌规整，平均粒径为60.7 nm，活性组分Ni-CeO2粒径为1.5 nm，属于纳米簇；Ni-CeO2/SiO2的Ni、Ce负载量(以SiO2质量计，下同)分别为2.5%和2.1%，比表面积为453 m2/g；在0.1 mol/L的KHCO3水溶液为CO2源、反应温度200 ℃、反应时间2 h、氢气压力3 MPa的反应条件下，Ni-CeO2/SiO2催化CO2加氢制备甲酸的最高产率为77.8%。CeO2的掺杂可促进Ni的分散，且由于Ni与CeO2材料之间功函数的差异，吸引Ni的电子，产生由Ni流向CeO2的电子转移，形成Niδ+-(CeO2)δ-异质结，诱导H2异裂，从而提高Ni-CeO2/SiO2的催化活性。

关键词：二氧化碳甲酸催化加氢 Ni基催化剂纳米簇

我国石化储罐VOCs安全高效深度减排、回收和热氧化技术进展

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化工进展 2024年第4期43卷 2063-2076页

作者：刘世达王海燕侯栓弟刘忠生廖昌建王宽岭中石化(大连)石油化工研究院有限公司辽宁大连116045 大连理工大学化工海洋与生命学院辽宁大连116081

全面总结了石化储罐VOCs产排机理、排放特征以及VOCs减排、回收和热氧化技术进展,并提出了意见和建议,希望对我国石化储罐VOCs深度减排有所裨益。石化储罐除大小呼吸产气外,还有高温重油储存热裂解等产气现象。在计算储罐排气中可燃物... 详细信息

全面总结了石化储罐VOCs产排机理、排放特征以及VOCs减排、回收和热氧化技术进展,并提出了意见和建议,希望对我国石化储罐VOCs深度减排有所裨益。石化储罐除大小呼吸产气外,还有高温重油储存热裂解等产气现象。在计算储罐排气中可燃物浓度时不应忽视硫化氢、甲烷、氢气、氨等组分。目前,中美储罐VOCs管控都以选择浮顶罐等源头减排为主,以储罐使用过程控制和排放气末端治理为辅,我国应适时修订现行标准,以适应越来越严的环保要求。核算得出2019年我国有机液体储罐VOCs排放量为(39.2~90.4)×10^(4)t,主要来自石化企业,建议将粗柴油、粗汽油、粗航煤、蜡油、燃料油、渣油等中间产品罐或重油罐与苯、甲苯、二甲苯、甲醇等储罐一起列为优先管控对象。建议我国开展石化储罐VOCs深度减排,包括源头减排、过程控制和末端治理,内浮顶罐内置气袋有可能成为继浮盘之后又一重要的源头减排技术;低温柴油吸收与吸附、冷凝相比,在处理含硫量较高的粗汽油、粗柴油、高温重油等储罐废气上具有优势。总体上,我国石化储罐外排VOCs治理正在从回收向回收+热氧化(催化氧化、蓄热氧化、焚烧炉、工艺加热炉、锅炉)转变,控制热氧化单元出口非甲烷总烃小于20mg/m^(3)。

关键词：石化储罐挥发性有机物产气机理减排回收氧化安全

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光电催化耦合生物电化学技术去除VOCs研究进展

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化工环保 2024年第3期44卷 307-318页

作者：李东子柳丽芬大连理工大学环境学院辽宁大连116081 大连理工大学化工、海洋与生命学院辽宁盘锦122441

通过研发和应用高活性单原子催化剂,整合生物电化学和光电催化作用,光电催化耦合生物电化学技术实现了气-液一体化和高效低碳的VOCs净化处理。本文综述了光电催化、微生物燃料电池产电驱动阴极光电耦合催化去除VOCs,以及复合亚纳米高效... 详细信息

通过研发和应用高活性单原子催化剂,整合生物电化学和光电催化作用,光电催化耦合生物电化学技术实现了气-液一体化和高效低碳的VOCs净化处理。本文综述了光电催化、微生物燃料电池产电驱动阴极光电耦合催化去除VOCs,以及复合亚纳米高效催化剂研发方面的创新成果,对光电催化与生物电化学联合治理VOCs的技术优势、应用前景以及所面临的机遇和挑战进行了深入探讨。

关键词： VOCs 光电催化微生物燃料电池亚纳米催化剂

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含长烷基吡啶盐氯胺的合成及抗菌性能

精细化工 2024年

作者：李令东刘鹏飞张维伦张颂伟贾冬雪周豪大连理工大学精细化工国家重点实验室大连理工大学化工海洋与生命学院

以4-羟基吡啶为连接单元，通过多步合成策略制备O-烷基化衍生的长链烷基吡啶盐氯胺和N-烷基化衍生的长链烷基吡啶盐氯胺，经NMR和HRMS确证了前体和氯胺结构。以金黄葡萄球菌和大肠杆菌为模式菌株，以已报道的氯胺{1-[3-(4，4-二甲基-3-... 详细信息

以4-羟基吡啶为连接单元，通过多步合成策略制备O-烷基化衍生的长链烷基吡啶盐氯胺和N-烷基化衍生的长链烷基吡啶盐氯胺，经NMR和HRMS确证了前体和氯胺结构。以金黄葡萄球菌和大肠杆菌为模式菌株，以已报道的氯胺{1-[3-(4，4-二甲基-3-氯-2，5-二氧代咪唑烷-1-基)丙基]吡啶-1-鎓氯化物(Ⅱb)}为对照，对所合成氯胺进行了初步抗菌测试。结果表明，对位衍生吡啶盐氯胺抗菌活性明显优于间位衍生氯胺对应物，且抗菌活性随烷基链(—C6H13、—C8H17、—C10H21、—C12H25)增长而显著增强；N-烷基化衍生的长链烷基吡啶盐氯胺的抗菌性能明显优于O-烷基化衍生的长链烷基吡啶盐氯胺。携有—C12H25链吡啶季铵盐氯胺{4-正十二烷氧基-1-[3-(4，4-二甲基-3-氯-2，5-二氧代咪唑烷-1-基)丙基]吡啶-1-鎓氯化物(ⅩⅢd)}和{1-正十二烷基-4-[3-(4，4-二甲基-3-氯-2，5-二氧代咪唑烷-1-基)丙氧基]吡啶-1-鎓氯化物(ⅩⅤe)}分别达到了同系物中最优抗菌活性，活性氯浓度0.056 mmol/L时，ⅩⅢd和ⅩⅤe对金黄色葡萄球菌的lg减少量分别为1.14±0.05和2.74±0.45，对大肠杆菌的lg减少量分别为0.13±0.01、0.53±0.01。氯胺结构与长链烷基吡啶盐结构具有“协同抗菌”效应。

关键词： 4-羟基吡啶吡啶盐型氯胺化学合成抗菌活性 “协同”抗菌医药原料

扇形纸喷雾离子化-小型便携式质谱法现场快速筛查含植物提取物类化妆品中6种农药残留

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分析化学 2024年第6期52卷 838-845页

作者：吕悦广赵佳宇薛宏宇马强中国检验检疫科学研究院大连理工大学化工海洋与生命学院

含植物提取物类化妆品由于植物原料质量把控不严等原因，可能含有多菌灵等农药残留，危害消费者健康。开发快速检测方法对监管产品质量、保障人体健康具有重要意义。本研究采用具有层析富集功能的扇形纸喷雾离子化手段结合小型便携式质... 详细信息

含植物提取物类化妆品由于植物原料质量把控不严等原因，可能含有多菌灵等农药残留，危害消费者健康。开发快速检测方法对监管产品质量、保障人体健康具有重要意义。本研究采用具有层析富集功能的扇形纸喷雾离子化手段结合小型便携式质谱技术，建立了含植物提取物类化妆品中多菌灵和久效磷等6种农药残留的快速筛查方法。经层析富集和纸喷雾离子化，在1 min内即可完成样品电离和小型便携式质谱分析检测。采用逐滴载样的方式，与常规三角形纸基相比，扇形纸基在尖端有更好的层析富集效果，质谱信号提升了6～32倍。本方法对多菌灵和久效磷等6种农药的检出限为0.02～0.05 mg/kg，定量限为0.05～0.10 mg/kg，回收率在82.6%～101.8%之间，相对标准偏差为8.3%～16.5%。本方法便捷灵敏、快速高效，适用于含植物提取物类化妆品中农药残留的现场快速筛查。

关键词：层析富集扇形纸喷雾离子化小型便携式质谱农药残留现场快速筛查

双回流变压吸附高效分离CO/H制备高纯H和CO

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化工学报 2024年

作者：郭强肇启东肖永厚大连理工大学盘锦产业技术研究院大连理工大学化工海洋与生命学院上海第二工业大学能源与材料学院

双回流（DR）变压吸附（PSA）工艺具有不受压力比影响的优势，有望突破传统变压吸附（PSA）的热力学限制同时获得两种高纯气体。本工作基于两塔四步DR PSA工艺，分别考察了活性炭（AC）、13X和5A分子筛复合吸附剂以及Cu（I）/AC单吸附... 详细信息

双回流（DR）变压吸附（PSA）工艺具有不受压力比影响的优势，有望突破传统变压吸附（PSA）的热力学限制同时获得两种高纯气体。本工作基于两塔四步DR PSA工艺，分别考察了活性炭（AC）、13X和5A分子筛复合吸附剂以及Cu（I）/AC单吸附剂的分离效果，实现了同时制备高纯H2和CO产品。利用Aspen Adsorption模拟平台开发了一个由质量、动量和能量平衡方程组成的非等温吸附模型，并通过固定床吸附实验验证了模型的可靠性。结果表明，AC、13X和5A分子筛复合吸附剂的DR PSA工艺分离效率欠佳，但表现出更强的CO解吸能力；而单独以Cu（I）/AC为吸附剂，可以显著提升分离效率，即以CO/H2=0.5/0.5（体积比）合成气为原料，获得纯度>99.999%的H2产品，其中CO含量97.00%，收率达99.16%。增大轻、重组分回流比可以进一步提高H2和CO产品气的纯度。

关键词：双回流变压吸附一氧化碳 Cu(I)/AC 数值模拟

保护层破损时柔性立管螺旋铠装层压缩失效模式

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上海交通大学学报 2024年

作者：王华琳吴尚华王刚杨志勋毛彦东陆俣丞卢海龙中船西南(重庆)装备研究院有限公司大连理工大学化工海洋与生命学院大连交通大学土木工程学院哈尔滨工程大学机电工程学院大连理工大学宁波研究院大连理工大学力学与航空航天学院

为研究柔性立管压缩力学行为和保护层（加强带和外护套）受损对螺旋铠装层失效模式的影响，建立了非线性有限元模型。首先，分析了工程中常见破口形式，将其归类为四种较为规整的破口形式。通过未破口保护层的数值分析结果，说明螺旋铠... 详细信息

为研究柔性立管压缩力学行为和保护层（加强带和外护套）受损对螺旋铠装层失效模式的影响，建立了非线性有限元模型。首先，分析了工程中常见破口形式，将其归类为四种较为规整的破口形式。通过未破口保护层的数值分析结果，说明螺旋铠装层受压的整体变形过程和变形特性。然后，通过对比保护层和螺旋铠装层的支反力时程曲线，进一步总结了受损保护层对螺旋铠装层失效不稳定性的影响。研究发现破口抵抗径向扩张能力与整体结构承压能力息息相关，同时破口形状对螺旋铠装层失效模式存在一定的诱导作用。外护套的波纹状失效模式或层内错动会瞬时强化螺旋铠装层，抑制其环向隆起失效。最后，定义了常见的螺旋铠装层的压缩失效模式，为海洋工程实践中的失效分析及应对策略提供有效的参考。

关键词：柔性立管螺旋铠装层保护层破口形式压缩失效模式

基于GBRT模型的海洋平台结构裂纹扩展识别

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科技导报 2024年第13期 27-35页

作者：李阳苏馨代彤彤张崎黄一贾子光大连理工大学船舶工程学院中国海洋石油集团有限公司大连理工大学化工海洋与生命学院华北电力大学(保定)机械工程系

某海洋平台在多次维修中发现在生活楼与甲板连接的角隅处的裂纹有扩展现象，提出了根据裂纹周边多维应变进行裂纹长度识别的思想。搭建了含有初始裂纹的海洋平台有限元模型，以多维应变数据和对应裂纹长度分别作为机器学习模型特征输入... 详细信息

某海洋平台在多次维修中发现在生活楼与甲板连接的角隅处的裂纹有扩展现象，提出了根据裂纹周边多维应变进行裂纹长度识别的思想。搭建了含有初始裂纹的海洋平台有限元模型，以多维应变数据和对应裂纹长度分别作为机器学习模型特征输入与输出，通过梯度回归提升树（GBRT）模型对裂纹长度进行预测。测试结果表明，该模型对裂纹长度预测MSE（均方误差）值可达0.0006,R2可达0.9991，且该模型对噪声有良好的抗干扰性。

关键词：海洋平台裂纹扩展机器学习 GBRT算法

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CO-海水水合物生成强化方法研究

化工学报 2024年

作者：杨明军宋维张磊凌铮陈兵兵宋永臣大连理工大学能源与动力学院

海水中的盐离子成分阻碍水合物成核进程，使得水合物法海洋碳封存耗时长、封存比率低。结合水合物非均相成核特征考虑，认为在局部区域内实现水合物优先成核，进而带动大片海域内水合物扩展生成的封存方法极具工业可行性。因而，开展海... 详细信息

海水中的盐离子成分阻碍水合物成核进程，使得水合物法海洋碳封存耗时长、封存比率低。结合水合物非均相成核特征考虑，认为在局部区域内实现水合物优先成核，进而带动大片海域内水合物扩展生成的封存方法极具工业可行性。因而，开展海水水合物强化生成方法基础研究是推进水合物法海洋碳封存应用落地的基础。基于此，以高效、高转化率生成水合物为目标，在实验室尺度分别探究了高过冷度、添加剂（TBAB）以及变温速率对海水水合物生成特性的影响。结果表明，受到盐离子抑制作用，400 m深度海水中水合物自然生成难度极大，而提高生成过程的过冷度可增强水合物生成驱动力；此外，本实验中热力学添加剂TBAB难以显著改善海水水合物的生成条件，但可使生成速率有所提高；同时，在本研究中0.3 K/min降温速率下的水合物转化率分别较过冷度作用和添加剂作用下提升了1.28和1.19 倍。综上，在后续研究中，应考虑多种强化生成方法的耦合作用效果，开发更能缓解海水水合物生成难题的技术手段。

关键词：二氧化碳水合物成核相平衡 DSC