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铵钒青铜基浓差流动电池的盐差发电性能研究

化工学报 2022年第2期73卷 857-864页

作者：张殷豪詹菲李城序于畅邱介山大连理工大学化工学院辽宁省能源材料化工重点实验室精细化工国家重点实验室辽宁大连116024 北京化工大学化学工程学院北京100029

浓差流动电池依靠法拉第电极和存在浓度差的两股盐溶液之间可逆的反应,可将盐差能转化为电能;其与传统膜基盐差能提取技术相比具有成本低、寿命长和体积小等优点。然而已报道的浓差流动电池用电极需要预充电处理而且可能产生有毒离子。... 详细信息

浓差流动电池依靠法拉第电极和存在浓度差的两股盐溶液之间可逆的反应,可将盐差能转化为电能;其与传统膜基盐差能提取技术相比具有成本低、寿命长和体积小等优点。然而已报道的浓差流动电池用电极需要预充电处理而且可能产生有毒离子。铵钒青铜是一种对环境友好的法拉第电极材料。它作为电极与普通滤膜组成浓差流动电池,在不需要预充电处理的前提下,平均输出功率密度高达194.3 mW·m^(−2)(20和500 m mol·L^(−1)的NaCl溶液),相比于石墨烯水凝胶基盐差发电器件(141.4 mW·m^(−2))提升了37%。此外,盐离子价态和尺寸对盐差发电性能存在一定的影响。铵钒青铜的引入,为设计浓差流动电池中的电极材料提供了新思路。

关键词：可再生能源电化学合成盐差能浓差流动电池铵钒青铜离子尺寸

碳分子筛的优化设计及其I3^−还原性能研究

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化工学报 2020年第6期71卷 2696-2704页

作者：姚春黄龙龙常江伟丁一旺于畅邱介山大连理工大学化工学院辽宁省能源材料化工重点实验室精细化工国家重点实验室辽宁大连116024 北京化工大学化学工程学院北京100029

研究对比了商业化碳分子筛(CMS)、多壁碳纳米管、活性炭和还原氧化石墨烯四种碳材料的I3−还原性能。采用场发射扫描电镜、高倍率透射电镜、X射线衍射等技术手段表征了材料的微观结构特征,结合循环伏安(CV)和光电转换测试(I-V)结果,解耦... 详细信息

研究对比了商业化碳分子筛(CMS)、多壁碳纳米管、活性炭和还原氧化石墨烯四种碳材料的I3−还原性能。采用场发射扫描电镜、高倍率透射电镜、X射线衍射等技术手段表征了材料的微观结构特征,结合循环伏安(CV)和光电转换测试(I-V)结果,解耦了材料的构效关系。结果发现,以CMS为对电极组装的DSSCs的光电转换效率最高,达7.46%。在此基础上,研究考察了高温退火处理对CMS的微观结构、性质和性能的影响,揭示了影响I3^−还原性能的关键因素。结果表明,800℃处理的样品CMS800光电转换效率高达8.56%,明显优于贵金属Pt对电极,同时表现出优于Pt的电化学稳定性。

关键词：染料敏化太阳能电池碳分子筛光电转换效率催化活性 I3^−还原

微波处理时间对电化学电容器用活性炭性能的影响(英文)

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新型炭材料 2011年第4期26卷 313-319页

作者：何孝军王婷邱介山张小勇王晓婷郑明东安徽工业大学化学与化工学院安徽省煤的洁净转化与综合利用重点实验室安徽马鞍山243002 大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室炭素材料研究室辽宁大连116024

采用微波对氢氧化钾活化石油焦制备的活性炭进行处理,考察了微波处理时间对活性炭的孔结构、表面(官能团)性质和电化学电容器中活性炭电化学性能的影响。结果表明:微波处理后活性炭的比容和内阻随着其比表面积和总孔容的降低而变小。和... 详细信息

采用微波对氢氧化钾活化石油焦制备的活性炭进行处理,考察了微波处理时间对活性炭的孔结构、表面(官能团)性质和电化学电容器中活性炭电化学性能的影响。结果表明:微波处理后活性炭的比容和内阻随着其比表面积和总孔容的降低而变小。和采用常规加热方式在1073K下处理1h所得活性炭相比,在700W功率下仅处理7min所得活性炭的孔结构就具有较高的大/中孔的孔容比和较高的羰基含量;该活性炭用作电化学电容器的电极时,具有较高的能量密度和较高的能量保持率。显然,微波处理是制备电化学电容器用活性炭的一种简单而有效的方法。

关键词：活性炭微波处理官能团电化学电容器能量密度

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石墨烯基吸波复合材料研究进展

材料研究学报 2024年第1期38卷 1-13页

作者：徐东卫王瑞琪陈平大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室大连116024 郑州航空工业管理学院材料学院郑州450046

电子信息技术的迅速发展,致使电磁污染及干扰问题愈加严重,研制具有“宽、薄、轻、强”综合优异性能的吸波材料显得尤为重要。石墨烯材料因其具有轻质、高导电、大比表面积、强介电损耗等优点,但其阻抗匹配性能较差,损耗机制单一。对其... 详细信息

电子信息技术的迅速发展,致使电磁污染及干扰问题愈加严重,研制具有“宽、薄、轻、强”综合优异性能的吸波材料显得尤为重要。石墨烯材料因其具有轻质、高导电、大比表面积、强介电损耗等优点,但其阻抗匹配性能较差,损耗机制单一。对其进行异质元素掺杂或进行形貌结构设计,可有效改善其阻抗失配问题。本文基于电磁波吸收理论,阐述了不同维度石墨烯基吸波复合材料的研究进展,详细讨论了不同石墨烯基吸波复合材料的性能和吸波机理。还讨论了石墨烯吸波材料领域目前研究工作中存在的一些不足,最后针对石墨烯基吸波材料未来的研究方向和发展前景进行了展望。

关键词：评述石墨烯微波吸收结构调控多功能吸波材料阻抗匹配

有富电子镍位点的耐酸金属间化合物CaNi_(2)Si_(2)催化剂用于不饱和有机酸酐/酸的水相加氢

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第7期50卷 260-272页

作者：刘诗瑶巩玉同杨晓张楠楠刘会斌梁长海陈霄大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室先进材料与催化工程实验室辽宁大连116024 西北工业大学材料学院凝固技术国家重点实验室陕西西安710072

顺酐水相加氢制备下游产物丁二酸,是一种合成生物可降解塑料聚丁二酸丁二醇酯的重要单体.在水相体系中,顺酐迅速水解生成顺丁烯二酸,表现出较强的酸性,对催化剂耐酸稳定性要求较高.贵金属催化剂通常表现出较高的顺酐加氢活性,但由于其... 详细信息

顺酐水相加氢制备下游产物丁二酸,是一种合成生物可降解塑料聚丁二酸丁二醇酯的重要单体.在水相体系中,顺酐迅速水解生成顺丁烯二酸,表现出较强的酸性,对催化剂耐酸稳定性要求较高.贵金属催化剂通常表现出较高的顺酐加氢活性,但由于其与底物分子结合能力较强,容易生成深度加氢或氢解产物,并且贵金属高昂的价格也限制了其进一步应用.此外,工业上常用的负载型Ni基催化剂的活性和稳定性也有待进一步提高.因此,在顺酐水相直接加氢生成丁二酸的过程中开发高活性和高稳定性的非贵金属基催化剂具有重要意义.金属硅化物作为一种新型的金属间化合物催化材料,常作为非均相催化剂应用,尤其对涉氢反应表现出较高的活性和选择性,并且由于硅原子的掺入,调变了活性位点的几何和电子结构,使其展现出较好的催化活性、耐酸碱腐蚀性和热稳定性,有望用于顺酐直接水相加氢反应制备丁二酸.本文采用新型低温熔盐技术成功制备了一种单相的、元素分散均匀以及高比表的CaNi_(2)Si_(2)金属间化合物纳米催化剂,并将其应用于顺酐连续水相加氢制备丁二酸的反应体系中,可以有效解决该体系存在的瓶颈问题.采用X射线衍射Rietveld精修技术、X射线光电子能谱深度剖析、紫外光电子能谱和态密度分析等手段对CaNi_(2)Si_(2)催化剂的几何和电子结构进行剖析.并采用模型化合物丙烯酸原位漫反射傅里叶变换红外光谱、原位程序升温脱附/表面反应及密度泛函理论计算等研究了CaNi_(2)Si_(2)催化顺酐加氢反应机理,并剖析构效关系.结果表明CaNi_(2)Si_(2)催化剂中电子由Ca向Ni和Si发生转移,并证明了这种富电子Ni活性位点的协同作用有利于其对底物分子中C=C键选择性吸附和H_(2)的活化,从而使其展现出较好的目标产物丁二酸的选择性.在3 MPa,120℃,接触时间5.4 gcat/(mmolreactant·min^(‒1))条件下,丁二酸产率可达到100%.此外,相比于负载型Ni/SBA-15催化剂(51.90 kJ/mol),CaNi_(2)Si_(2)展现出更低的表观活化能(46.39 kJ/mol),从本征活性证明了其作为顺酐水相加氢催化剂的优势.稳定性测试结果表明,与Ni/SBA-15相比,由于CaNi_(2)Si_(2)中Ni特殊的配位环境和电子结构抑制了羧酸盐的形成,有效减少了活性金属Ni位点的流失,从而有效的提高了其在顺酐水溶液(2 wt%,pH=1.51)中的耐酸腐蚀性能,使其表现出高活性的同时具有较好稳定性,在一定程度上可替代贵金属催化剂.同时,底物扩展实验也证明了CaNi_(2)Si_(2)作为一种催化新材料在不饱和链状或环状有机酸/酸酐的加氢性能反应中均能展现出较好的活性,说明了CaNi_(2)Si_(2)作为非贵金属催化剂在酸酐加氢领域具有巨大潜力.总之,金属硅化物的精细设计和结构调控将为顺酐加氢催化剂的可控优化提供重要参考,并为设计高效稳定的苛刻反应中选择性加氢催化剂提供新的思路.

关键词： CaNi_(2)Si_(2) 金属间化合物富电子镍活性位点选择性加氢丁二酸

具有推拉电子结构卟啉染料的合成及其在染料敏化太阳能电池中的应用

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应用化学 2013年第7期30卷 757-763页

作者：王超磊王泽清马廷丽大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室大连116024

将N,N'-二-(9,9'-二己基芴)胺作为电子供体引入具有推拉电子结构的卟啉染料中,设计合成了2个新的染料敏化太阳能电池(DSSCs)敏化剂WP-1和WP-2。利用核磁共振氢谱和高分辨质谱对染料结构进行了表征。测试了染料的紫外-可见吸收光谱。将... 详细信息

将N,N'-二-(9,9'-二己基芴)胺作为电子供体引入具有推拉电子结构的卟啉染料中,设计合成了2个新的染料敏化太阳能电池(DSSCs)敏化剂WP-1和WP-2。利用核磁共振氢谱和高分辨质谱对染料结构进行了表征。测试了染料的紫外-可见吸收光谱。将其应用于染料敏化太阳能电池中,在模拟太阳光(100×10-3W/cm2)照射下,染料WP-1和WP-2敏化电池的能量转换效率分别达到了4.01%和7.07%。WP-2敏化的电池封装后经自然光照射500 h后,光电效率仍能维持在初始效率的98%以上。说明N,N'-二-(9,9'-二己基芴)胺作为电子供体,很适合推拉电子结构的卟啉染料。不仅丰富了用于卟啉染料的电子供体的种类,也为进一步将二芴胺衍生物引入到卟啉染料中的研究奠定了基础。

关键词：卟啉染料染料敏化太阳能电池电子供体二芴胺

煤基炭膜耦合过硫酸盐活化去除水体中的甲基橙

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高校化学工程学报 2022年第6期36卷 908-915页

作者：马焕然李怀北潘宗林严晓青范新飞宋成文王同华大连海事大学环境科学与工程学院辽宁大连116026 大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室辽宁大连116024

针对染料废水对环境造成污染的问题,提出采用煤基炭膜耦合活化过硫酸盐氧化技术处理染料废水。通过现代表征分析技术对煤基炭膜的形貌、结构和元素组成等进行表征和分析,以甲基橙(MO)为目标污染物研究系统的水处理性能,考察过硫酸钾(PDS... 详细信息

针对染料废水对环境造成污染的问题,提出采用煤基炭膜耦合活化过硫酸盐氧化技术处理染料废水。通过现代表征分析技术对煤基炭膜的形貌、结构和元素组成等进行表征和分析,以甲基橙(MO)为目标污染物研究系统的水处理性能,考察过硫酸钾(PDS)质量浓度、流速、pH值、阴离子和不同水质等因素对MO去除效果的影响。结果表明,在甲基橙质量浓度为10 mg·L^(-1)、流速为0.5 mL·min^(-1)、PDS质量浓度为0.1 g·L^(-1)、pH值为6.70的条件下,该系统对水中MO的去除率高达100%,并且在阴离子干扰和不同水质背景下均表现出良好的MO去除效果。降解机理研究结果表明,自由基和非自由基氧化途径共同参与了体系中甲基橙的去除。

关键词：煤基炭膜过硫酸盐活化甲基橙协同作用水处理

密度泛函理论结合固体核磁共振谱学研究SSZ-39分子筛骨架铝分布与Brönsted酸性关系

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分子催化 2021年第3期35卷 215-225,I0001页

作者：孔海宇陈翰迪喻瑞张维萍大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室辽宁大连116024

含铜的SSZ-39分子筛(AEI拓扑结构)在机动车尾气氨气选择性催化还原(NH_(3)-SCR)反应中性能优异,其中SSZ-39分子筛的骨架铝分布与对应的Brönsted酸性质对反应性能影响至关重要.我们通过密度泛函理论计算同时结合固体核磁共振谱学实验探... 详细信息

含铜的SSZ-39分子筛(AEI拓扑结构)在机动车尾气氨气选择性催化还原(NH_(3)-SCR)反应中性能优异,其中SSZ-39分子筛的骨架铝分布与对应的Brönsted酸性质对反应性能影响至关重要.我们通过密度泛函理论计算同时结合固体核磁共振谱学实验探究了高硅和富铝SSZ-39分子筛骨架Al位置以及与相应Brönsted酸强度之间的关系.通过比较骨架铝在不同位置的取代能发现,高硅H-SSZ-39分子筛的骨架铝主要以孤立Al形式存在,同晶取代后落位在T3位上,其相应的Brönsted酸质子与O7结合时最稳定.而富铝SSZ-39分子筛的骨架铝主要以NNNN与NNN序列的2Al形式存在,当两个骨架铝原子分别位于六元环和四元环对位的T3位上时体系能量最低,此时两个Brönsted酸质子指向分子筛的超笼和八元环孔道.在最优构型下计算质子亲核势、 NH_(3)吸附态微观结构与脱附能以及吸附氘代乙腈后^(1)H NMR化学位移来表征Brönsted酸性,发现随着SSZ-39分子筛铝含量增加相应的Brönsted酸含量增加,而Brönsted酸强度趋于减弱.这些理论计算结果与NH_(3)-TPD及吸附氘代乙腈的^(1)H MASNMR实验结果一致,为调控SSZ-39分子筛酸性以及合理设计高效催化剂提供了依据.

关键词： SSZ-39分子筛密度泛函理论固体核磁共振铝分布 Brönsted酸强度

FeMn-MOF/CN异质结光芬顿催化剂制备及性能研究

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无机盐工业 2022年第12期54卷 126-132,147页

作者：李向阳刘紫威李克艳郭新闻大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室辽宁大连116024

通过一种简便的原位负载策略制备了铁锰双金属有机骨架/氮化碳异质结光芬顿催化剂FeMn-MOF/CN,并利用X射线衍射(XRD)、红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、光致发光(PL)光谱等测试手段对催化剂的组成、结构及光电化学性质进行了表征。以... 详细信息

通过一种简便的原位负载策略制备了铁锰双金属有机骨架/氮化碳异质结光芬顿催化剂FeMn-MOF/CN,并利用X射线衍射(XRD)、红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、光致发光(PL)光谱等测试手段对催化剂的组成、结构及光电化学性质进行了表征。以降解高浓度左氧氟沙星(LEV,100 mg/L)为模型反应评价了催化剂的光芬顿反应性能,并提出了可能的光芬顿反应机理。由于光催化和芬顿反应之间的协同作用,5%FeMn-MOF/CN(FeMn-MOF与CN的质量比为5%)异质结表现出优异的光芬顿反应性能,在40 min内对LEV的移除率达到98.8%。基于原位合成的策略,FeMn-MOF和CN之间形成了紧密的异质结界面,不但极大地提高了光生载流子的分离和传递效率,而且显著地促进了Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)和Mn(Ⅲ)/Mn(Ⅱ)的循环。该工作为高效光芬顿催化材料的设计和制备提供了新思路。

关键词：光芬顿氮化碳双金属有机骨架异质结协同效应