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机器学习方法预测含硼材料能隙

化学学报 2024年第4期82卷 387-395页

作者：李珺卿宋千禧刘子义王东琪大连理工大学精细化工国家重点实验室辽宁省碳资源催化转化重点实验室化学学院化工学院大连116024

近年来,含硼材料在新能源、催化等领域日益受到重视,然而,对于高附加值的含硼材料发展还存在很高的技术壁垒.因此,亟需深入研究含硼材料微观性质间的关联关系,推动高端含硼材料的研发.本工作面向材料研究从传统的试错法向数据驱动的研... 详细信息

近年来,含硼材料在新能源、催化等领域日益受到重视,然而,对于高附加值的含硼材料发展还存在很高的技术壁垒.因此,亟需深入研究含硼材料微观性质间的关联关系,推动高端含硼材料的研发.本工作面向材料研究从传统的试错法向数据驱动的研究范式转变的需求,通过特征选择、网格搜索优化以及特征重要性分析,探索了多种重要的机器学习算法在含硼材料能隙预测中的应用.结果表明,采用随机森林算法的能隙预测模型决定系数(R^(2))可达0.84,并发现含硼材料的总磁化强度(total magnetization)特征与能隙存在显著的负相关关系,即材料的总磁化强度越小,其能隙越大.本工作表明机器学习方法可用于定向设计具有特定能隙的含硼材料.同时,结果也表明,作为一种集成学习模型,随机森林具有较好的学习能力与稳定的预测性能,可以应用到其它类型材料体系的能隙以及其它材料属性的预测,加速材料性能的设计与优化过程,对新型功能材料的快速筛选与高性能预测具有重要的科学意义.

关键词：含硼材料能隙总磁化强度机器学习

基于热解-重整-燃烧解耦三床气化系统的生物质催化制富氢气体

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农业工程学报 2018年第17期34卷 222-228页

作者：亚力昆江.吐尔逊潘岳别尔德汗.瓦提汗迪丽努尔.塔力甫阿布力克木.阿布力孜马凤云徐绍平新疆大学化学化工学院煤炭洁净转化与化工过程自治区重点实验室乌鲁木齐830046 大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室大连116024

生物质催化气化是将生物质转换成富氢气体的有效途径。该研究提出了一种由热解反应器、重整反应器和提升管燃烧器三部分构成的解耦三床生物质气化(decoupled triple bed gasification,DTBG)工艺。在实验室规模的DTBG气化反应装置上,以... 详细信息

生物质催化气化是将生物质转换成富氢气体的有效途径。该研究提出了一种由热解反应器、重整反应器和提升管燃烧器三部分构成的解耦三床生物质气化(decoupled triple bed gasification,DTBG)工艺。在实验室规模的DTBG气化反应装置上,以水蒸气为气化剂,以橄榄石为原位焦油裂解催化床料,进行了生物质水蒸气催化气化试验,考察了生物质种类、重整器温度、生物质进料速率对气化效果的影响规律,并且对气化副产物焦油的特性进行了分析。试验结果表明,生物质原料的挥发分对气化产物分布的影响很大,原料挥发分含量越高,气体产率越高,碳转化率越高,气体中的H2和CO体积分数越大、CO2体积分数越低。当重整器温度由750升高到850℃时,气体产率从0.91增加到1.08 m3/kg,焦油质量浓度从19.1降低到7.3 g/m3,同时气体品质大幅度提升。随着生物质进料速率的增加,产气中H2体积分数大幅度增加,CO2体积分数大幅度降低,但是焦油质量浓度基本不变。当重整器温度为800℃,白松木屑进料速率为220 g/h时,H2和CO体积分数分别达到了42.2%和14.6%,产气中焦油质量浓度为10.1 g/m3。气化焦油的主要成分为多环芳烃,其中萘含量最高。当重整器温度从700℃升高到850℃时,焦油中单环化合物几乎全部分解,3~4环多环芳烃化合物逐步降低,萘的相对含量从54.7%升高到75.6%。该研究结果可为大规模气化装置的设计、运行以及优化提供理论指导。

关键词：生物质气化催化解耦三床橄榄石原位焦油裂解

Morphology effect of zirconia support on the catalytic performance of supported Ni catalysts for dry reforming of methane

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Chinese Journal of Catalysis 2016年第12期37卷 2122-2133页

作者：李伟作赵忠奎焦艳华王桂茹大连理工大学化工与环境生命学部精细化工国家重点实验室辽宁大连116024 杭州师范大学材料化学与化工学院浙江杭州310036

An immature pinecone shaped hierarchically structured zirconia （ZrO2-ipch） and a cobblestone-like zirconia nanoparticulate （ZrO2-cs）, both with the monoclinic phase （m-phase）, were synthesized by the facile hydrothermal method and used as the support for a Ni catalyst for the dry reforming of methane （DRM） with CO2. ZrO2-ipch is a much better support than ZrO2-cs and the traditional ZrO2 irregular particles made by a simple precipitation method （ZrO2-ip）. The supported Ni catalyst on ZrO2-ipch （Ni/ZrO2-ipch） exhibited outstanding catalytic activity and coke-resistant stability compared to the ones on ZrO2-cs （Ni/ZrO2-cs） and ZrO2-ip （Ni/ZrO2-ip）. Ni/ZrO2-ip exhibited the worst catalytic performance. The origin of the significantly enhanced catalytic performance was revealed by characterization including XRD, N2 adsorption measurement （BET）, TEM, H2-TPR, CO chemisorption, CO2-TPD, XPS and TGA. The superior catalytic activity of Ni/ZrO2-ipch to Ni/ZrO2-cs or Ni/ZrO2-ip was ascribed to a higher Ni dispersion, increased reducibility, enhanced oxygen mo- bility, and more basic sites with a higher strength, which were due to the unique hierarchically structural morphology of the ZrO2-ipch support. Ni/ZrO2-ipch exhibited better stability for the DRM reaction than Ni/ZrO2-ip, which was ascribed to its higher resistance to Ni sintering due to a strengthened metal-support interaction and the confinement effect of the mesopores and coke deposition resistance. The higher coking resistance of Ni/ZrO2-ipch for the DRM reaction in comparison with Ni/ZrOz-ip orignated from the coke-removalabitity of the higher amount of lattice oxygen and more basic sites, confirmed by XPS and CO2-TPD analysis, and the stabilized Ni on the Ni/ZrO2-ipch catalyst by the confinement effect of the mesopores of the hierarchical ZrO2-ipch sup- port. The superior catalytic performance and coking resistance of the Ni/ZrO2-ipch catalyst makes it a promising candidate for synthesis gas production from the DR

关键词： Ni-based catalystZrO2 supportHierarchical structure Morphology effect Dry reforming of methane Synthesis gas Coke resistance

纳米羟基磷灰石负载镍甲烷干重整催化剂的载体形貌效应

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燃料化学学报（中英文） 2023年第7期51卷 977-986页

作者：王彦博贺雷李文翠大连理工大学化工学院、精细化工国家重点实验室、辽宁省低碳资源高值化利用重点实验室辽宁大连116024

本研究通过对羟基磷灰石(HAP)的形貌调控,得到表面Ca、O、P分布不同的纳米棒状、片状和线状的HAP载体,负载1.25%的活性组分镍后,得到Ni/HAP-R、Ni/HAP-S和Ni/HAP-W催化剂进行甲烷干重整性能研究。其中,Ni/HAP-R催化剂表现出最优的活性... 详细信息

本研究通过对羟基磷灰石(HAP)的形貌调控,得到表面Ca、O、P分布不同的纳米棒状、片状和线状的HAP载体,负载1.25%的活性组分镍后,得到Ni/HAP-R、Ni/HAP-S和Ni/HAP-W催化剂进行甲烷干重整性能研究。其中,Ni/HAP-R催化剂表现出最优的活性和抗积炭性能。利用XRD、氮吸附-脱附、FT-IR、XPS及CO_(2)-TPD,对催化剂晶相结构、电子性质及表面酸碱性进行表征,证实棒状HAP具有最高的比表面积,有利于Ni的分散锚定,因此,活性最佳。且棒状HAP表面富Ca–O–P碱性位点,能够有效活化CO_(2),促进积炭消除。TPSR实验进一步证实Ni/HAP-R催化剂上甲烷的深度裂解生成积炭的过程受到抑制,且在CO_(2)存在时能够迅速转化为CO和H_(2),因此,具有良好的抗积炭性能。该研究为高稳定负载型催化剂的设计合成提供了新的思路。

关键词：羟基磷灰石镍甲烷干重整形貌效应

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气体分离炭膜的结构设计、制备及功能化

无机材料学报 2010年第5期25卷 449-456页

作者：李琳王同华曹义鸣邱介山大连理工大学化工学院材料化工系精细化工国家重点实验室炭素材料实验室大连116012 中国科学院大连化学物理研究所大连116023

气体渗透性低、机械强度差是炭膜产业化道路上的两大难题.研究发现,根源在于炭膜的蠕虫状孔道结构与均质炭膜的特有性质.为了解决炭膜渗透性低的问题,通过选择适宜的聚合物前驱体的分子结构与空间构型结合填充纳米粒子为功能基团等手段... 详细信息

气体渗透性低、机械强度差是炭膜产业化道路上的两大难题.研究发现,根源在于炭膜的蠕虫状孔道结构与均质炭膜的特有性质.为了解决炭膜渗透性低的问题,通过选择适宜的聚合物前驱体的分子结构与空间构型结合填充纳米粒子为功能基团等手段,实现对炭膜蠕虫状孔结构有效地调控与重新构建.在保证高选择性的条件下,不仅使炭膜的气体渗透性能提高了2个数量级以上,而且还使炭膜对某些气体具有较高分离选择性的功能化效果.为了改善炭膜的机械强度,将自主研发的廉价煤基炭膜支撑体与前驱体相复合,采用简单的制膜工艺,制备得到复合性能好、气体分离性能高的复合炭膜.

关键词：炭膜功能化气体分离复合炭膜

硼基材料催化低碳烷烃氧化脱氢制烯烃研究进展

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响应面法优化一水硫酸氢钠流化催化精馏生产乙酸乙酯工艺条件

化工进展 2021年第4期40卷 1883-1892页

作者：盛健陆文多闫冰邱彬周禹希王东琪陆安慧大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室辽宁省低碳资源高值化利用重点实验室辽宁大连116024

以氮化硼为代表的硼基材料在低碳烷烃氧化脱氢反应中显示出高的催化活性和优异的烯烃选择性,已在国际上形成新的研究热点.本文主要综述了近年来硼基材料催化低碳烷烃氧化脱氢的研究进展,阐述了不同硼基催化剂(h-BN、SiB6、BC4、硼单质等... 详细信息

以氮化硼为代表的硼基材料在低碳烷烃氧化脱氢反应中显示出高的催化活性和优异的烯烃选择性,已在国际上形成新的研究热点.本文主要综述了近年来硼基材料催化低碳烷烃氧化脱氢的研究进展,阐述了不同硼基催化剂(h-BN、SiB6、BC4、硼单质等)对氧化脱氢烯烃选择性的影响,结合多种谱学(IR、XPS、NMR、SVUV-PIMS等)、动力学(分压、同位素效应、同位素标记等)证据和理论计算,探讨了硼基催化剂表面三配位的硼氧物种(B—OH/B—O)是引发烷烃氧化脱氢生成烯烃的活性位,主要遵循表面和气相自由基反应机理.总结了硼基催化材料氧化脱氢中存在的机遇和挑战,提升烯烃选择性是材料设计合成的主要方向,并提出后续硼基催化材料理性设计和实际应用的一些参考建议.

关键词：硼基材料催化烷烃氧化脱氢烯烃

来源：评论

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化工学报 2014年第11期65卷 4465-4471页

作者：肖武李明月阮雪华贺高红都健大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室膜科学与技术研究开发中心辽宁大连116024

以新型的一水硫酸氢钠为催化剂,采用粉末状催化剂混合乙酸一起进料的加入方式,即流化催化精馏工艺,并利用响应面法优化乙酸乙酯催化精馏过程条件。首先,通过单因素灵敏度分析法对乙酸进料量、酸醇进料摩尔比、回流比、催化剂用量、釜底... 详细信息

以新型的一水硫酸氢钠为催化剂,采用粉末状催化剂混合乙酸一起进料的加入方式,即流化催化精馏工艺,并利用响应面法优化乙酸乙酯催化精馏过程条件。首先,通过单因素灵敏度分析法对乙酸进料量、酸醇进料摩尔比、回流比、催化剂用量、釜底加热功率5个因素进行实验考察,确定了乙酸进料量、酸醇摩尔进料比、回流比3个关键因素的优化值及取值范围。根据单因素实验结果与精馏塔设备要求,塔釜加热功率和催化剂用量分别设定为68 W和2.0%(质量分数)乙酸,采用中心组合设计原则对乙酸进料量、酸醇进料摩尔比和回流比3个关键因素进行实验设计。以乙醇转化率为响应值,基于响应实验结果,利用响应面法对实验结果进行了方程回归,得到3个关键因素与响应值的二次关联模型。通过方差分析和平行实验,证明该模型准确可用。优化后的乙酸乙酯流态化催化精馏工艺条件为乙酸进料量3.2 mol·h-1,酸醇进料摩尔比为3.1,回流比为3.3,在此优化条件下进行实验,乙醇转化率为88.67%,比基于单因素灵敏度分析法得到的优化工艺条件下乙醇转化率高1.0%。

关键词：乙酸乙酯催化精馏响应面法优化

Co-YPO_(4)双功能催化剂促进乙醇高值转化制丁二烯

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第1期56卷 166-175页

作者：周百川李文翠王嘉孙丹卉向诗煜高新芊陆安慧大连理工大学化工学院辽宁省低碳资源高值化利用重点实验室精细化工国家重点实验室辽宁大连116024

丁二烯是重要的化工原料,主要用于生产树脂、合成橡胶、丁二醇和己二腈等大宗化学品,还可以用于制备蒽醌、四氢苯酐等精细化学品.目前,工业上制备丁二烯的方法主要是乙烯副产抽提法.近年来,随着生物乙醇技术大力发展,催化乙醇制丁二烯... 详细信息

丁二烯是重要的化工原料,主要用于生产树脂、合成橡胶、丁二醇和己二腈等大宗化学品,还可以用于制备蒽醌、四氢苯酐等精细化学品.目前,工业上制备丁二烯的方法主要是乙烯副产抽提法.近年来,随着生物乙醇技术大力发展,催化乙醇制丁二烯成为很有吸引力的生产丁二烯的路线之一.目前催化乙醇制丁二烯的催化剂种类较多,合理设计具有活性位点结构和功能的催化新材料是提升催化剂活性的关键.稀土金属元素如Y,La和Ce等具有独特的电子层结构,并且具有中等强度的Lewis酸性,本文尝试将稀土磷酸盐与具有乙醇脱氢活性的过渡金属位点结合起来,设计过渡金属改性的稀土磷酸盐催化剂并用于乙醇转化制丁二烯.本文开发了Co-YPO_(4)双功能催化剂,应用于乙醇转化制丁二烯反应,所制材料表现出较高的催化活性与稳定性.在YPO4催化剂上,乙醇主要发生脱水反应,生成大量的乙烯和乙醚,且丁二烯选择性不超过5%;而在Co-YPO_(4)催化剂上,乙醇转化产物分布出现明显改变,丁二烯选择性增加.在乙醇重时空速和反应温度分别为1.0 gC2H5OH×gCat.‒1×h^(‒1)和350℃的条件下,乙醇转化率为78.2%,丁二烯选择性为68.5%.原位紫外-可见漫反射光谱、X射线光电子能谱以及H_(2)^(-)程序升温还原表征结果表明,Co2+中心与PO_(4)^(3‒)基团存在强的配位相互作用,形成稳定且高度分散的[Co-O-P]物种.通过NH_(3)^(-)程序升温脱附(TPD)和吡啶探针分子吸附红外对YPO4和Co-YPO4进行酸性表征,结果表明,YPO_(4)和Co-YPO4表面均是典型的Lewis酸性位点;结合CO_(2)-TPD表征发现,Co^(2+)与YPO4表面部分Y3+位点发生置换,即引入适量的Co会减弱酸性同时增强表面碱性.进一步通过停留时间、乙醇程序升温表面反应和原位乙醇吸附反应漫反射红外光谱测试对反应机理进行详细研究.结果表明,乙醇首先在Co^(2+)位发生脱氢生成乙醛和H_(2),随后乙醛迁移至Y^(3+)位点吸附活化,两分子乙醛依次发生C‒C偶联、加氢以及脱水反应生成丁二烯.动力学测试结果表明,乙醇脱氢是整个反应过程的关键步骤,整体反应路径如下:乙醇→乙醛→丁烯醛→丁烯醇→丁二烯.综上所述,以乙醇作为平台分子合成丁二烯能够丰富可持续发展的新能源结构体系.本文揭示了磷酸根基团通过配位作用稳定Co^(2+)物种,Co^(2+)和Y^(3+)位点协同催化乙醇选择性生成丁二烯,为乙醇高值转化催化剂设计提供了新思路.

关键词：乙醇丁二烯脱氢碳碳偶联磷酸盐

PMDA-ODA型聚酰亚胺炭/碳纳米管杂化膜的制备及气体分离性能研究

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无机材料学报 2012年第9期27卷 923-927页

作者：宋成文姜大伟李琳孙美悦王同华大连海事大学环境科学与工程学院大连116026 大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室炭素研究室大连116012

针对现有气体分离炭膜存在的渗透速率低等问题,提出并设计在PMDA-ODA型聚酰亚胺前驱体中掺杂碳纳米管,经高温热解后制备炭/碳纳米管杂化膜.分别采用透射电镜(TEM)、X射线衍射分析(XRD)和气体渗透实验对炭/碳纳米管杂化膜的微观结构和分... 详细信息

针对现有气体分离炭膜存在的渗透速率低等问题,提出并设计在PMDA-ODA型聚酰亚胺前驱体中掺杂碳纳米管,经高温热解后制备炭/碳纳米管杂化膜.分别采用透射电镜(TEM)、X射线衍射分析(XRD)和气体渗透实验对炭/碳纳米管杂化膜的微观结构和分离性能进行表征.实验结果表明,在PMDA-ODA型聚酰亚胺前驱体中掺杂碳纳米管后,碳纳米管与炭基体之间形成明显的"界面间隙",打破了原有炭膜中由乱层炭构成的无序微孔结构,重新构建了杂化炭膜的孔隙结构.与纯炭膜相比,杂化炭膜的气体渗透速率大幅增加,其中O2的渗透速率增大接近4倍(达到1576 Barrer),而O2/N2的分离选择性仅降低17%.

关键词：碳纳米管聚酰亚胺制备气体分离