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石油焦炭基储钠材料层间距扩大与闭孔研究

新型炭材料（中英文） 2024年第3期39卷 549-560页

作者：庄洪坤李文翠何斌吕家贺王敬松申明远陆安慧大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室辽宁大连116024

石油焦(PC)含碳量高,成本低,是一种有价值的钠离子电池(SIB)负极前驱体。易石墨化石油焦基炭的微晶态和孔隙结构的调控对于产生丰富的Na^(+)存储位点至关重要。本研究采用前驱体转化策略,通过酸氧化引入大量氧官能团,然后使用高温炭化... 详细信息

石油焦(PC)含碳量高,成本低,是一种有价值的钠离子电池(SIB)负极前驱体。易石墨化石油焦基炭的微晶态和孔隙结构的调控对于产生丰富的Na^(+)存储位点至关重要。本研究采用前驱体转化策略,通过酸氧化引入大量氧官能团,然后使用高温炭化分解氧官能团,重新排列碳微晶,从而扩大碳层间距,使石油焦基炭形成丰富的闭孔,大幅提高了平台区Na^(+)的储存能力。优化后的样品在0.02 A g^(-1)下可提供356.0 mAh g^(-1)的可逆容量,其中约93%容量低于1.0 V。恒流间歇滴定技术(GITT)和原位X射线衍射(XRD)表明,低电压平台区钠的储存能力涉及层间插入和闭孔填充过程的共同贡献。本研究提出了一种利用低成本和高芳香性的前驱体开发高性能炭基负极的综合方法。

关键词：钠离子电池石油焦炭负极闭孔钠离子存储

溶剂效应对Pt/MIL-100(Fe)催化肉桂醛选择性加氢性能的影响

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高等学校化学学报 2024年第2期45卷 78-87页

作者：蔡佳霓刘颖雅孙志超王瑶王安杰大连理工大学精细化工国家重点实验室大连116024 大连理工大学化工学院大连116024

采用绿色环保的方法制备了MIL-100(Fe),通过双溶剂浸渍法将Pt纳米颗粒限域在MIL-100(Fe)的孔笼内部,经过盐酸质子化和甲醛还原制备出具有加氢中心及Lewis酸中心的双功能催化剂Pt/MIL-100(Fe).以肉桂醛选择性加氢为探针反应评价其催化性... 详细信息

采用绿色环保的方法制备了MIL-100(Fe),通过双溶剂浸渍法将Pt纳米颗粒限域在MIL-100(Fe)的孔笼内部,经过盐酸质子化和甲醛还原制备出具有加氢中心及Lewis酸中心的双功能催化剂Pt/MIL-100(Fe).以肉桂醛选择性加氢为探针反应评价其催化性能,在60℃和1 MPa的最优条件下反应2 h,肉桂醛转化率为88.3%,肉桂醇选择性为84.9%.通过比较Cr,Al和Fe 3种金属中心的Pt/MIL-100催化肉桂醛加氢制肉桂醇及糠醛加氢制糠醇的反应性能发现,Fe中心有利于C=O加氢.重点研究了反应体系中水含量对肉桂醛选择性加氢反应的影响.表征和静态吸附实验结果表明,除去Pt/MIL-100(Fe)孔笼中的游离水有利于肉桂醛在孔道内直接富集,肉桂醛转化率提高;除去金属Fe簇上的络合水有利于肉桂醛C=O基团的吸附,肉桂醇选择性提高.在最优条件下,Pt/MIL-100(Fe)经过5次循环后,催化性能基本不变;X射线粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)及低温氮气吸附结果表明反应后催化剂结构仍保持稳定.

关键词：肉桂醛选择性加氢 MIL-100(Fe) Pt 肉桂醇

Cu/Ce负载对赤泥脱除中低温烟气中NO的促进作用

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燃料化学学报（中英文） 2024年第3期52卷 362-372页

作者：李扬徐博杨赫靳立军胡浩权大连理工大学化工学院煤化工研究设计所精细化工国家重点实验室辽宁大连116024

本研究对酸洗赤泥催化剂进行Cu、Ce、Cu/Ce浸渍负载,并研究了金属改性赤泥对烟气中NOx的催化转化性能。研究结果表明,Cu负载催化剂中的Cu+与Cu^(2+),有效促进了赤泥对低温烟气(200–300℃)中的NO转化率,Cu的负载量达到6%时,赤泥的最高N... 详细信息

本研究对酸洗赤泥催化剂进行Cu、Ce、Cu/Ce浸渍负载,并研究了金属改性赤泥对烟气中NOx的催化转化性能。研究结果表明,Cu负载催化剂中的Cu+与Cu^(2+),有效促进了赤泥对低温烟气(200–300℃)中的NO转化率,Cu的负载量达到6%时,赤泥的最高NO转化率达到了90.7%;而Ce负载催化剂中的Ce^(3+)与Ce^(4+),有效促进了赤泥对中温烟气(200–400℃)中的NO转化率,Ce的负载量达到8%时,赤泥的最高NO转化率达到了94.0%;Cu/Ce负载催化剂表现出比单金属负载催化剂更好的低温NO转化率,最佳的负载Cu:Ce比例为1∶1,双金属负载催化剂表现出比Cu负载催化剂更好的中温(300–400℃)中的NO转化率,最高达到了95.5%。其原因是,在Cu/Ce协同作用下,Cu+以及Cu^(2+)的还原过程分别从229、302℃降至201以及247℃,同时使发生Fe2O3→FeO的还原过程的温度降低,促使ACRM-Cu1Ce1具有更强的低温氧化还原能力,同时,双金属负载使催化剂具有更高的弱酸性峰,也使催化剂的强、弱酸性峰都向低温偏移,并使负载后的赤泥具有了较高的Fe离子平均氧化态以及较高的Cu+含量,促进了赤泥催化剂对低温NO的转化率。

关键词：赤泥 SCR Cu Ce 负载

含四芳基咪唑结构的热重排气体分离膜的制备与性能研究

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高分子学报 2024年第2期55卷 212-221页

作者：李品儒肖国勇陈元林鲁云华李琳王同华辽宁科技大学化工学院鞍山114051 大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室碳素实验室大连116024

合成了一种新型含四芳基咪唑结构的二胺单体4,4’-(4,5-二苯基-(3-羟基-4-氨基苯氧基)苯基)咪唑(PMAPPP),然后分别与5种二酐单体聚合,经热酰亚胺化处理得到含羟基聚酰亚胺(HPI)薄膜.接着,对这些薄膜进行450℃热处理,得到相应的热重排(TR... 详细信息

合成了一种新型含四芳基咪唑结构的二胺单体4,4’-(4,5-二苯基-(3-羟基-4-氨基苯氧基)苯基)咪唑(PMAPPP),然后分别与5种二酐单体聚合,经热酰亚胺化处理得到含羟基聚酰亚胺(HPI)薄膜.接着,对这些薄膜进行450℃热处理,得到相应的热重排(TR)膜材料,并对薄膜进行了结构与性能表征.结果表明,刚性大体积四芳基咪唑结构的引入使HPI膜表现出优异的热性能和力学性能,玻璃化转变温度在263~361℃,拉伸强度在98.4~118.3 MPa.热重排后,TR膜的气体分离性能得到了显著提高.其中,TR(PMAPPP-6FDA)的气体渗透性能最佳,即H_(2)(269.31 Barrer)、CO_(2)(284.25 Barrer)、O_(2)(62.75 Barrer)和N_(2)(10.67 Barrer),CO_(2)/N_(2)和O_(2)/N_(2)的理想选择性分别为25.24和5.88,且O_(2)/N_(2)的分离性能超过2008 Robeson上限.因此,将四芳基咪唑结构引入到HPI分子结构中,可以获得一类气体分离性能优异的TR膜材料.

关键词：四芳基咪唑结构聚酰亚胺热重排气体分离膜

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含磷抑爆剂对煤尘爆炸抑制机理的原位分析

清华大学学报（自然科学版） 2024年第6期64卷 959-964页

作者：赵峰宇高伟聂仲恒姜海鹏大连理工大学化工机械与安全系精细化工国家重点实验室大连116024

煤炭是中国能源结构中至关重要的一部分,研究煤尘爆炸高效抑爆技术、揭示煤尘爆炸抑制机理,对保障中国经济持续增长和工业化进程持续加速具有重要作用。该文采用原位热解飞行时间质谱(in-situ Py-TOF-MS)深入分析了原煤与含植酸煤样的... 详细信息

煤炭是中国能源结构中至关重要的一部分,研究煤尘爆炸高效抑爆技术、揭示煤尘爆炸抑制机理,对保障中国经济持续增长和工业化进程持续加速具有重要作用。该文采用原位热解飞行时间质谱(in-situ Py-TOF-MS)深入分析了原煤与含植酸煤样的热解特性和产物分布。研究结果显示:含植酸抑爆剂能够显著降低煤尘热解过程中轻质可燃气体(主要为CH4和CO等)和有机挥发物(主要为烯烃、芳香类化合物、酚类化合物、二羟基芳烃)的含量。含植酸细水雾热解产生的主要化学抑爆组分包括[(HO)2PO]2O、PO(OH)3和HOPO2等,这些小分子含磷组分能够通过消耗H和OH等关键火焰自由基,有效终止爆炸链式反应。添加含植酸抑爆剂后,煤尘样品的放热量下降了15.8%,活化能从11.3 kJ/mol升高到16.4 kJ/mol。

关键词：原位热解飞行时间质谱煤尘爆炸含磷抑爆剂抑爆机理

含碳Cu-Zn-Al乙炔选择性加氢催化剂制备及性能

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石油学报（石油加工） 2024年第2期40卷 428-436页

作者：石传玮曾傲楠徐波刘佳明王安杰刘颖雅孙志超王瑶大连理工大学化工学院辽宁大连116024 大连理工大学精细化工国家重点实验室辽宁大连116024

采用共沉淀法制备不同Cu/Zn摩尔比铜-锌-铝水滑石前体,焙烧后经过乙炔预处理和H_(2)还原得到Cu_(m)Zn_(3-m)Al-LDO(T140-R150)催化剂(m取值为1、1.5、2、3)。对上述含碳铜-锌-铝催化剂进行N_(2)物理吸附、X射线衍射、扫描电子显微镜和... 详细信息

采用共沉淀法制备不同Cu/Zn摩尔比铜-锌-铝水滑石前体,焙烧后经过乙炔预处理和H_(2)还原得到Cu_(m)Zn_(3-m)Al-LDO(T140-R150)催化剂(m取值为1、1.5、2、3)。对上述含碳铜-锌-铝催化剂进行N_(2)物理吸附、X射线衍射、扫描电子显微镜和透射电镜表征,研究其在大量乙烯存在时乙炔选择性加氢反应中的催化性能。结果表明:在铜-铝水滑石中引入锌,可提高前体中铜的分散度,有利于碳化铜(Cu_(x)C)加氢活性相的生成,提高乙炔选择性加氢反应的性能。催化剂最佳制备条件为:Cu/Zn摩尔比1,乙炔处理温度140℃,乙炔处理时间2 h,氢气还原温度150℃,氢气还原时间3 h。在温度100℃和压力0.1 MPa条件下,Cu_(1.5)Zn_(1.5)Al-LDO(T140-R150)催化乙炔选择性加氢反应的乙炔转化率达100%,乙烯选择性为53.9%,C4选择性为15.5%,乙烷选择性为30.6%。

关键词：铜-锌-铝水滑石共沉淀法乙炔选择性加氢

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机器学习方法预测含硼材料能隙

化学学报 2024年第4期82卷 387-395页

作者：李珺卿宋千禧刘子义王东琪大连理工大学精细化工国家重点实验室辽宁省碳资源催化转化重点实验室化学学院化工学院大连116024

近年来,含硼材料在新能源、催化等领域日益受到重视,然而,对于高附加值的含硼材料发展还存在很高的技术壁垒.因此,亟需深入研究含硼材料微观性质间的关联关系,推动高端含硼材料的研发.本工作面向材料研究从传统的试错法向数据驱动的研... 详细信息

近年来,含硼材料在新能源、催化等领域日益受到重视,然而,对于高附加值的含硼材料发展还存在很高的技术壁垒.因此,亟需深入研究含硼材料微观性质间的关联关系,推动高端含硼材料的研发.本工作面向材料研究从传统的试错法向数据驱动的研究范式转变的需求,通过特征选择、网格搜索优化以及特征重要性分析,探索了多种重要的机器学习算法在含硼材料能隙预测中的应用.结果表明,采用随机森林算法的能隙预测模型决定系数(R^(2))可达0.84,并发现含硼材料的总磁化强度(total magnetization)特征与能隙存在显著的负相关关系,即材料的总磁化强度越小,其能隙越大.本工作表明机器学习方法可用于定向设计具有特定能隙的含硼材料.同时,结果也表明,作为一种集成学习模型,随机森林具有较好的学习能力与稳定的预测性能,可以应用到其它类型材料体系的能隙以及其它材料属性的预测,加速材料性能的设计与优化过程,对新型功能材料的快速筛选与高性能预测具有重要的科学意义.

关键词：含硼材料能隙总磁化强度机器学习

Co-YPO_(4)双功能催化剂促进乙醇高值转化制丁二烯

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第1期56卷 166-175页

作者：周百川李文翠王嘉孙丹卉向诗煜高新芊陆安慧大连理工大学化工学院辽宁省低碳资源高值化利用重点实验室精细化工国家重点实验室辽宁大连116024

丁二烯是重要的化工原料,主要用于生产树脂、合成橡胶、丁二醇和己二腈等大宗化学品,还可以用于制备蒽醌、四氢苯酐等精细化学品.目前,工业上制备丁二烯的方法主要是乙烯副产抽提法.近年来,随着生物乙醇技术大力发展,催化乙醇制丁二烯... 详细信息

丁二烯是重要的化工原料,主要用于生产树脂、合成橡胶、丁二醇和己二腈等大宗化学品,还可以用于制备蒽醌、四氢苯酐等精细化学品.目前,工业上制备丁二烯的方法主要是乙烯副产抽提法.近年来,随着生物乙醇技术大力发展,催化乙醇制丁二烯成为很有吸引力的生产丁二烯的路线之一.目前催化乙醇制丁二烯的催化剂种类较多,合理设计具有活性位点结构和功能的催化新材料是提升催化剂活性的关键.稀土金属元素如Y,La和Ce等具有独特的电子层结构,并且具有中等强度的Lewis酸性,本文尝试将稀土磷酸盐与具有乙醇脱氢活性的过渡金属位点结合起来,设计过渡金属改性的稀土磷酸盐催化剂并用于乙醇转化制丁二烯.本文开发了Co-YPO_(4)双功能催化剂,应用于乙醇转化制丁二烯反应,所制材料表现出较高的催化活性与稳定性.在YPO4催化剂上,乙醇主要发生脱水反应,生成大量的乙烯和乙醚,且丁二烯选择性不超过5%;而在Co-YPO_(4)催化剂上,乙醇转化产物分布出现明显改变,丁二烯选择性增加.在乙醇重时空速和反应温度分别为1.0 gC2H5OH×gCat.‒1×h^(‒1)和350℃的条件下,乙醇转化率为78.2%,丁二烯选择性为68.5%.原位紫外-可见漫反射光谱、X射线光电子能谱以及H_(2)^(-)程序升温还原表征结果表明,Co2+中心与PO_(4)^(3‒)基团存在强的配位相互作用,形成稳定且高度分散的[Co-O-P]物种.通过NH_(3)^(-)程序升温脱附(TPD)和吡啶探针分子吸附红外对YPO4和Co-YPO4进行酸性表征,结果表明,YPO_(4)和Co-YPO4表面均是典型的Lewis酸性位点;结合CO_(2)-TPD表征发现,Co^(2+)与YPO4表面部分Y3+位点发生置换,即引入适量的Co会减弱酸性同时增强表面碱性.进一步通过停留时间、乙醇程序升温表面反应和原位乙醇吸附反应漫反射红外光谱测试对反应机理进行详细研究.结果表明,乙醇首先在Co^(2+)位发生脱氢生成乙醛和H_(2),随后乙醛迁移至Y^(3+)位点吸附活化,两分子乙醛依次发生C‒C偶联、加氢以及脱水反应生成丁二烯.动力学测试结果表明,乙醇脱氢是整个反应过程的关键步骤,整体反应路径如下:乙醇→乙醛→丁烯醛→丁烯醇→丁二烯.综上所述,以乙醇作为平台分子合成丁二烯能够丰富可持续发展的新能源结构体系.本文揭示了磷酸根基团通过配位作用稳定Co^(2+)物种,Co^(2+)和Y^(3+)位点协同催化乙醇选择性生成丁二烯,为乙醇高值转化催化剂设计提供了新思路.

关键词：乙醇丁二烯脱氢碳碳偶联磷酸盐

Zn-Pt/ZSM-5催化CO_(2)辅助丙烷脱氢的密度泛函理论研究

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石油学报（石油加工） 2024年第2期40卷 392-403页

作者：屈姝良樊华华聂小娃丁凡舒郭新闻大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室智能材料化工前沿科学中心辽宁大连116024

通过密度泛函理论(DFT)计算研究了Zn-Pt/ZSM-5催化丙烷脱氢的反应机理,筛选出最优能量途径。研究发现丙烷在Zn-Lewis和Pt-Lewis酸位点上具有不同的反应路径和限速步骤。Bader电荷计算结果表明,丙烷分子吸附后,[Zn-O-Pt]^(2+)活性位点中P... 详细信息

通过密度泛函理论(DFT)计算研究了Zn-Pt/ZSM-5催化丙烷脱氢的反应机理,筛选出最优能量途径。研究发现丙烷在Zn-Lewis和Pt-Lewis酸位点上具有不同的反应路径和限速步骤。Bader电荷计算结果表明,丙烷分子吸附后,[Zn-O-Pt]^(2+)活性位点中Pt上的电子密度增加,有利于丙烷活化,Pt位点对H的吸引能力更强,导致Pt—H键断裂生成H_(2)需要克服较高能垒。Pt的引入改变了Zn/ZSM-5的电子性质,影响其催化剂性能。在反应体系中引入CO_(2)改变了丙烷脱氢反应路径,降低了限速步骤能垒,促进反应正向进行。

关键词：丙烷脱氢 Zn-Pt/ZSM-5 CO_(2)辅助反应机理密度泛函理论