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原料组成对固体酸催化剂异构化性能的影响

化学工程 2024年第6期52卷 23-28页

作者：黄磊宋月芹周晓龙华东理工大学化工学院上海200237

采用等体积浸渍法制备了PSZA(Pt/SO_(4)^(2-)/ZrO_(2)-Al_(2)O_(3))固体超强酸催化剂,在微型固定床反应器上评价了其催化轻烃异构化性能,考察了含不同杂质的n-C_(5)(正戊烷)、n-C_(6)(正己烷)原料在PSZA上的异构化性能。实验结果显示:n-... 详细信息

采用等体积浸渍法制备了PSZA(Pt/SO_(4)^(2-)/ZrO_(2)-Al_(2)O_(3))固体超强酸催化剂,在微型固定床反应器上评价了其催化轻烃异构化性能,考察了含不同杂质的n-C_(5)(正戊烷)、n-C_(6)(正己烷)原料在PSZA上的异构化性能。实验结果显示:n-C_(5)与n-C_(6)混合原料的比例基本不影响其各自转化率,与单一组分的转化率相当。原料中异构烷烃i-C_(5)(异戊烷)和i-C_(6)(异己烷)比例越多时,n-C_(5)和n-C_(6)转化率越低,产物组成接近n-C_(5)和n-C_(6)单独转化。甲基环戊烷、苯等杂质会降低PSZA催化n-C_(5)和n-C_(6)的异构化活性,提高反应温度至180℃可以增加PSZA的异构化活性;n-C_(7)(正庚烷)在PSZA上全部裂解,对PSZA催化n-C_(5)和n-C_(6)活性无显著影响。

关键词：固体酸异构化烷烃甲基环戊烷苯正庚烷

多级孔ZSM-5纳米晶团聚体分子筛的合成与优化研究

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现代化工 2024年第1期44卷 171-176页

作者：邹杨杨朱鹏吕晓欢聂海伟刘海鸥张雄福刘国东大连理工大学化工学院化学工艺系辽宁大连116024 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023

采用纳米粒子自组装策略,选择传统微孔模板剂四丙基氢氧化铵(TPAOH)为单一模板剂和廉价的硅溶胶为硅源,合成了多级孔ZSM-5纳米晶团聚体分子筛。考察了硅铝摩尔比和体系Na^(+)摩尔分数对纳米晶团聚体ZSM-5分子筛形貌的影响,并追踪了不同... 详细信息

采用纳米粒子自组装策略,选择传统微孔模板剂四丙基氢氧化铵(TPAOH)为单一模板剂和廉价的硅溶胶为硅源,合成了多级孔ZSM-5纳米晶团聚体分子筛。考察了硅铝摩尔比和体系Na^(+)摩尔分数对纳米晶团聚体ZSM-5分子筛形貌的影响,并追踪了不同晶化时间下纳米晶团聚体的形成过程,最后利用XRD､SEM和氮气吸附/脱附等表征手段对所合成分子筛的性质进行分析。结果表明,低硅铝摩尔比有利于纳米晶团聚体分子筛的形成,同时合成体系中的Na^(+)对团聚体的形成具有重要作用。经优化调控后,小试可合成固体收率达94.2%的ZSM-5纳米晶团聚体分子筛,经3 L合成釜进行40倍的放大合成可成功获得高结晶度､高产率的产品。

关键词： ZSM-5分子筛多级孔分子筛纳米团聚体分子筛合成

金属有机框架衍生镍纳米颗粒在宽电位窗口内高效电催化二氧化碳还原

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物理化学学报 2024年第4期40卷 193-198页

作者：邵碧珠董慧君龚云南梅剑华蔡锋石刘金彪钟地长鲁统部天津理工大学新能源材料与低碳技术研究院材料科学与工程学院天津300384 天津理工大学化学化工学院天津300384

电催化二氧化碳(CO_(2))还原被认为是将CO_(2)转化为可再生能源产品的一种有前途的方法。开发性能优异的电催化剂高效完成这一重要反应是关键。镍基催化剂广泛应用于电催化CO_(2)还原研究,但是,镍纳米颗粒经常表现较差的催化性能。在本... 详细信息

电催化二氧化碳(CO_(2))还原被认为是将CO_(2)转化为可再生能源产品的一种有前途的方法。开发性能优异的电催化剂高效完成这一重要反应是关键。镍基催化剂广泛应用于电催化CO_(2)还原研究,但是,镍纳米颗粒经常表现较差的催化性能。在本文中,通过在氮气气氛中高温热解镍基金属有机骨架(MOF)、尿素和炭黑混合物,获得了镍纳米颗粒负载于多孔碳氮中的催化材料(NiNPs-NC)。有趣的是,NiNPs-NC在H型和流动相电池中都表现出优异的CO_(2)电还原性能。在H型电解池和-0.67–-1.07 V ***(可逆氢电极)电位窗口内,NiNPs-NC催化CO_(2)还原为CO的法拉第效率大于90%,其中,在-0.87 V ***时,CO的法拉第效率约为100%。在流动相电解池和-0.50–-0.70 V ***电位窗口内,NiNPs-NC催化CO_(2)还原为CO的选择性大于95%。电化学阻抗谱图和塔菲尔斜率表征显示,NiNPs-NC的高催化活性归因于其在催化过程中的快速电荷转移。本文提供了一种制备高效CO_(2)电还原催化剂的方法。

关键词：镍纳米颗粒电催化剂二氧化碳还原金属有机框架热处理

金属有机框架（MOF）催化高氯酸铵热分解性能研究

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材料工程 2024年

作者：周鹏张思巍任卓群唐晓林张宽张依福黄驰武汉大学化学与分子科学学院大连理工大学化学学院

固体推进剂的燃烧性能对火箭的整体应用起到决定性的作用，通过添加催化剂改变氧化剂高氯酸铵（AP）的燃烧行为进而控制固体推进剂的燃烧是一种有效的策略。MOF因其在催化AP热分解中的良好催化行为而受到了广泛关注，然而现阶段的研究... 详细信息

固体推进剂的燃烧性能对火箭的整体应用起到决定性的作用，通过添加催化剂改变氧化剂高氯酸铵（AP）的燃烧行为进而控制固体推进剂的燃烧是一种有效的策略。MOF因其在催化AP热分解中的良好催化行为而受到了广泛关注，然而现阶段的研究只集中在金属中心的改变，并未讨论配体对催化过程的影响。本文通过使用三种不同的配体（2-甲基咪唑，对苯二甲酸和1，2，4，5-苯四胺）制备了不同结构的Co-MOF，并作为AP分解的催化剂，探讨了对AP分解行为的影响。结果表明，三种Co-MOF的热分解行为在AP存在条件下显著提前，由于配体的不同，导致不同Co-MOF作用在AP的分解行为的功能有显著差异。Co-ZIF可以显著降低AP分解温度的同时显著提升体系放热；Co-BDC由于相对较高的热稳定性影响了催化AP热分解效果；Co-BTA可以通过配体分解释放NH3导致AP的低温分解过程的延后。通过红外-热重联用（TG-IR）测试捕获了反应过程中的气相产物，进一步探索并讨论了不同Co-MOF催化AP分解的机理。该研究提供了一种MOF类材料应用作为固体推进剂中燃烧催化剂的设计思路。

关键词：固体推进剂高氯酸铵燃烧催化剂 MOF 热分解

翻转课堂教学在化学反应工程课程中的实践与反思

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化工高等教育 2024年第1期41卷 102-107页

作者：孙志超彭冲王安杰贡卫涛李燕田朋张守臣大连理工大学化工学院辽宁大连116024

翻转课堂作为一种以学生为中心的教学模式,有助于改变学生被动听讲的状况,提升学生的自主学习能力。文章以化学反应工程课程为例,从翻转课堂教学目标入手,分析了翻转课堂教学时经常遇到的问题及相关解决方法,并在此基础上总结了翻转课... 详细信息

翻转课堂作为一种以学生为中心的教学模式,有助于改变学生被动听讲的状况,提升学生的自主学习能力。文章以化学反应工程课程为例,从翻转课堂教学目标入手,分析了翻转课堂教学时经常遇到的问题及相关解决方法,并在此基础上总结了翻转课堂教学注意事项,以期为广大一线教育工作者提供参考。

关键词：翻转课堂化学反应工程实践与反思教学改革

多级孔NH_(2)-MIL-53(Al)的制备及其吸附性能

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化学反应工程与工艺 2024年第2期40卷 97-106页

作者：王林冲刘民郭新闻大连理工大学化工学院辽宁大连116000

采用构造缺陷法制备多级孔NH_(2)-MIL-53(Al),并采用粉末X射线衍射(XRD)、氮气/氩气物理吸附、扫描电子显微镜(SEM)、热重分析(TG)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等对其进行表征。结果表明: 制备所得的NH_(2)-MIL-53(Al)具有微孔-介孔共... 详细信息

采用构造缺陷法制备多级孔NH_(2)-MIL-53(Al),并采用粉末X射线衍射(XRD)、氮气/氩气物理吸附、扫描电子显微镜(SEM)、热重分析(TG)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等对其进行表征。结果表明: 制备所得的NH_(2)-MIL-53(Al)具有微孔-介孔共存的多级孔结构。改变柠檬酸比例、溶剂比例等实验结果表明, 多级孔形成的可能机理为晶化过程中金属源缺失,造成缺陷从而形成介孔。在水溶液中的盐酸四环素吸附实验中,发现多级孔NH_(2)-MIL-53(Al)对盐酸四环素的吸附性能大幅提升,吸附行为符合拟二级动力学模型和Langmuir模型。结合内扩散分析及p H值对吸附性能的影响,推测出可能的吸附机理为外表面吸附由静电作用和 π-π 相互作用主导同时伴随着内扩散。多级孔NH_(2)-MIL-53(Al)的吸附性能较其它传统吸附剂更为优异, 在治理由抗生素导致的水污染中展现出巨大的应用潜力。

关键词： NH_(2)-MIL-53(Al) 多级孔盐酸四环素吸附机理

钨掺杂NiFe-MOFs衍生的氮碳材料电催化析氧性能研究

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有色金属科学与工程 2024年

作者：阳金娟刘艳红张灿文熊道陵欧阳少波康亚楠肖旭贤江西理工大学化学化工学院中南大学化学化工学院

电解水制氢两步反应中的析氧反应有复杂的电子转移步骤，设计高效的析氧催化剂对于电解水制氢至关重要。基于多金属氧酸盐(POM)和金属有机骨架(MOFs)的多样催化活性，本文提出将Keggin型多金属氧酸盐(K6Na[Ni3(H2O)3PW10O39H2O])作钨源... 详细信息

电解水制氢两步反应中的析氧反应有复杂的电子转移步骤，设计高效的析氧催化剂对于电解水制氢至关重要。基于多金属氧酸盐(POM)和金属有机骨架(MOFs)的多样催化活性，本文提出将Keggin型多金属氧酸盐(K6Na[Ni3(H2O)3PW10O39H2O])作钨源与MOFs结合，掺入氮后煅烧，在泡沫镍上生长掺钨的氮碳材料。经SEM、XRD和XPS表征显示，该材料是掺杂钨的珠链状镍铁双金属氮碳材料，拉曼光谱表示其具有较多缺陷结构促进催化作用。通过线性扫描伏安法(LSV)和Tafel曲线等电化学测试研究电催化析氧反应(OER)性能，结果表明，该材料在1.0 mol/L KOH碱性电解液中，电流密度为50 mA/cm2时其过电位为226 mV，塔菲尔斜率仅为78.64 mV/dec，工作10 h后性能几乎不变，表现出良好的催化活性和稳定性。

关键词：钨掺杂金属有机框架氮碳材料电催化析氧反应

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乙酰丙酮锌催化扩链增容PBAT类玻璃体

工程塑料应用 2024年第6期52卷 82-88页

作者：孙宝之刘家祺张靖淳刘可欣朱学栋华东理工大学化工学院上海200237

与传统塑料相比,现有的聚对苯二甲酸-己二酸丁二酯(PBAT)仍存在力学性能低、热稳定性和耐久性差的缺点。因此,为了增强PBAT的综合性能,利用乙酰丙酮锌催化环氧扩链剂ADR扩链增容PBAT类玻璃体,研究了催化剂含量对PBAT类玻璃体化学结构、... 详细信息

与传统塑料相比,现有的聚对苯二甲酸-己二酸丁二酯(PBAT)仍存在力学性能低、热稳定性和耐久性差的缺点。因此,为了增强PBAT的综合性能,利用乙酰丙酮锌催化环氧扩链剂ADR扩链增容PBAT类玻璃体,研究了催化剂含量对PBAT类玻璃体化学结构、分子量、热性能、力学性能和水解降解性能的影响。结果表明,PBAT的端羧基和端羟基与ADR的环氧基之间存在相互作用。乙酰丙酮锌的催化介入可以有效促进ADR上的环氧基团开环,导致生成大量交联支链结构和大量β-羟基,与PBAT上丰富的酯基之间发生酯交换反应,从而形成了更致密的交联网络结构。乙酰丙酮锌可在一定程度上提高PBAT类玻璃体的分子量,但降低了PBAT类玻璃体结晶温度和熔点。适量乙酰丙酮锌的加入可明显提升PBAT类玻璃体的力学性能,当乙酰丙酮锌质量分数为0.1%时,PBAT类玻璃体拥有最好的耐久性和水解降解性,在4次拉伸循环后仍能保持较高的断裂伸长率(684%)和拉伸强度(18.94 MPa)。

关键词：乙酰丙酮锌聚对苯二甲酸-己二酸丁二酯环氧扩链剂ADR 类玻璃体交联网络结构

Bi_(2)MoO_(6)/Bi_(7)O_(9)I_(3)异质结的制备及其光催化性能

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过程工程学报 2024年第5期24卷 589-598页

作者：林本平李永翔于瀚博刘春华长沙理工大学化学化工学院湖南长沙410114 长沙理工大学水利与环境工程学院湖南长沙410114

本工作采用一步法合成了Bi_(2)MoO_(6)/Bi_(7)O_(9)I_(3)异质结材料,并采用多种手段表征异质结材料的形貌结构、化学组成和光电性能,研究了该异质结材料吸附和光催化降解环丙沙星(CIP)的效果。结果表明,与Bi_(2)MoO_(6)单体相比,Bi_(2)M... 详细信息

本工作采用一步法合成了Bi_(2)MoO_(6)/Bi_(7)O_(9)I_(3)异质结材料,并采用多种手段表征异质结材料的形貌结构、化学组成和光电性能,研究了该异质结材料吸附和光催化降解环丙沙星(CIP)的效果。结果表明,与Bi_(2)MoO_(6)单体相比,Bi_(2)MoO_(6)/Bi_(7)O_(9)I_(3)复合异质结材料提高了对可见光的吸收能力,减小了其带隙宽度,从而同时提高了其作为催化材料吸附和可见光下降解CIP的活性。研究发现该复合材料中Bi_(2)MoO_(6)与Bi_(7)O_(9)I_(3)摩尔比为7:3时对CIP的去除效果最好,其中吸附去除率为82.6%,光催化降解率为94.7%。而在相同条件下,Bi_(2)MoO_(6)、Bi_(7)O_(9)I_(3)吸附去除和催化降解环丙沙星的效率分别仅为57.4%,66.4%和35.2%,43.6%。自由基捕获实验表明Bi_(2)MoO_(6)/Bi_(7)O_(9)I_(3)光催化降解环丙沙星的过程中主要活性物种为h^(+)和·O_(2)^(-)。

关键词： Bi_(2)MoO_(6) Bi_(7)O_(9)I_(3) 光催化异质结