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Cu/Ce负载对赤泥脱除中低温烟气中NO的促进作用

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燃料化学学报（中英文） 2024年第3期52卷 362-372页

作者：李扬徐博杨赫靳立军胡浩权大连理工大学化工学院煤化工研究设计所精细化工国家重点实验室辽宁大连116024

本研究对酸洗赤泥催化剂进行Cu、Ce、Cu/Ce浸渍负载,并研究了金属改性赤泥对烟气中NOx的催化转化性能。研究结果表明,Cu负载催化剂中的Cu+与Cu^(2+),有效促进了赤泥对低温烟气(200–300℃)中的NO转化率,Cu的负载量达到6%时,赤泥的最高N... 详细信息

本研究对酸洗赤泥催化剂进行Cu、Ce、Cu/Ce浸渍负载,并研究了金属改性赤泥对烟气中NOx的催化转化性能。研究结果表明,Cu负载催化剂中的Cu+与Cu^(2+),有效促进了赤泥对低温烟气(200–300℃)中的NO转化率,Cu的负载量达到6%时,赤泥的最高NO转化率达到了90.7%;而Ce负载催化剂中的Ce^(3+)与Ce^(4+),有效促进了赤泥对中温烟气(200–400℃)中的NO转化率,Ce的负载量达到8%时,赤泥的最高NO转化率达到了94.0%;Cu/Ce负载催化剂表现出比单金属负载催化剂更好的低温NO转化率,最佳的负载Cu:Ce比例为1∶1,双金属负载催化剂表现出比Cu负载催化剂更好的中温(300–400℃)中的NO转化率,最高达到了95.5%。其原因是,在Cu/Ce协同作用下,Cu+以及Cu^(2+)的还原过程分别从229、302℃降至201以及247℃,同时使发生Fe2O3→FeO的还原过程的温度降低,促使ACRM-Cu1Ce1具有更强的低温氧化还原能力,同时,双金属负载使催化剂具有更高的弱酸性峰,也使催化剂的强、弱酸性峰都向低温偏移,并使负载后的赤泥具有了较高的Fe离子平均氧化态以及较高的Cu+含量,促进了赤泥催化剂对低温NO的转化率。

关键词：赤泥 SCR Cu Ce 负载

NiW/SAPO-11催化剂对煤焦油加氢尾油模型化合物二十烷加氢异构性能的影响

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燃料化学学报（中英文） 2024年第3期52卷 395-404页

作者：赵旭红吴玉起代正华钟梅靳立军刘洋亚力昆江·吐尔逊李建周玉生新疆大学省部共建碳基能源资源化学与利用国家重点实验室化工学院新疆煤炭清洁转化与化工过程重点实验室新疆乌鲁木齐830017 大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室煤化工研究所辽宁大连116024 新疆宣力环保能源股份有限公司新疆哈密839009

以SAPO-11分子筛为载体,采用机械化学法制备Ni系催化剂,引入W调节其电子结构、晶粒尺寸与形态分布以及催化剂的孔结构、酸性与酸量等,基于对XRD、TEM、BET、NH3-TPD、吡啶吸附红外等结果的深入分析,探究催化剂NiW配比对催化剂性质和煤... 详细信息

以SAPO-11分子筛为载体,采用机械化学法制备Ni系催化剂,引入W调节其电子结构、晶粒尺寸与形态分布以及催化剂的孔结构、酸性与酸量等,基于对XRD、TEM、BET、NH3-TPD、吡啶吸附红外等结果的深入分析,探究催化剂NiW配比对催化剂性质和煤焦油加氢尾油模型化合物正二十烷(n-C_(20))加氢异构性能的影响规律。结果表明,Ni/SAPO-11负载W后,比表面积不同程度增加,W质量分数为0.5%时比表面积达到最大值149 m^(2)/g;Ni的平均粒径减小,W质量分数为1%时降至最小值4.43 nm,比Ni/SAPO-11减小36%,且Ni^(0)的含量和表面酸量均最高。此外,W促进了Ni的还原,使得还原峰温向低温方向移动。XPS分析表明,随着W含量的增加,Ni^(0)的结合能降低,W5+的结合能升高。二十烷(n-C_(20))的加氢异构产物分布显示,3Ni1W/SAPO-11作用下n-C_(20)的转化率和异二十烷(i-C_(20))的收率均最高,分别为88.23%和75.72%,且以单支链异二十烷(Mono-i-C_(20))为主,收率达71.65%。在线取样结果显示,n-C_(20)在金属位点与酸功能的双重作用下先生成单支链异构体,随着反应的进行向多支链异构体转化,不稳定的多支链异构体会进一步裂解成小分子烷烃。

关键词： SAPO-11 长链烷烃 NiW催化剂加氢异构

人工智能助力Fenton法降解间甲酚废水的过程优化研究

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现代化工 2024年第7期44卷 103-108页

作者：张婧张橙卫皇瞾靳海波何广湘刘一楠马磊北京石油化工学院新材料与化工学院燃料清洁化及高效催化减排技术北京市重点实验室北京102617 中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023

采用Fenton氧化法进行人工智能芬顿氧化处理间甲酚废水实验,考察了Fe^(2+)质量浓度、H2O2体积分数、初始pH、反应时间和间甲酚初始质量分数对降解间甲酚反应的影响,利用响应面法(RSM)和人工神经网络(ANN)分别确定降解间甲酚的最佳方案,... 详细信息

采用Fenton氧化法进行人工智能芬顿氧化处理间甲酚废水实验,考察了Fe^(2+)质量浓度、H2O2体积分数、初始pH、反应时间和间甲酚初始质量分数对降解间甲酚反应的影响,利用响应面法(RSM)和人工神经网络(ANN)分别确定降解间甲酚的最佳方案,同时对TOC去除率的关系进行拟合优化对比。结果表明,利用ANN模型并采用枚举法获取的最佳优化条件:Fe^(2+)质量浓度为0.66 g/L、H_(2)O_(2)体积分数为6.00 mL/L、初始pH为3、反应时间为23.37 min、间甲酚初始质量分数为50μg/g,此时,TOC去除率为48.14%,优于响应面法的32.16%。

关键词：人工智能人工神经网络(ANN) 芬顿间甲酚响应面

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改性锡丝光沸石催化混合糖脱水制备5-羟甲基糠醛

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燃料化学学报（中英文） 2024年第8期52卷 1070-1078页

作者：张若楠李钢麻忠敏吕强大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室辽宁大连116024 青岛三力本诺新材料股份有限公司山东青岛266000

采用酸处理脱铝补位两步法对丝光沸石(MOR)锡改性制备了系列Sn-MOR催化剂,用X射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射光谱(UV-vis)、氨程序升温脱附(NH3-TPD)、X射线荧光光谱(XRF)对其进行表征。结果表明,改性后催化剂仍保持丝光沸石的晶体结构... 详细信息

采用酸处理脱铝补位两步法对丝光沸石(MOR)锡改性制备了系列Sn-MOR催化剂,用X射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射光谱(UV-vis)、氨程序升温脱附(NH3-TPD)、X射线荧光光谱(XRF)对其进行表征。结果表明,改性后催化剂仍保持丝光沸石的晶体结构,酸中心强度与酸量有改变,同时在沸石骨架中引入了锡。研究了改性丝光沸石催化单糖(葡萄糖、果糖)及混合糖生成5-羟甲基糠醛(HMF),结果表明,改性后的Sn-MOR仍保持MOR对果糖脱水为HMF的较高催化活性,同时引入的锡物种对葡萄糖具有异构化活性,因此,Sn-MOR可以同时催化葡萄糖和果糖脱水生成HMF。以商品果葡糖浆作为反应底物,在果葡糖浆质量1.94 g,催化剂用量0.3 g,反应温度170℃,反应时间3 h的较优反应条件下,以3.76-Sn-MOR1为催化剂,果葡糖浆转化率91.82%,HMF产率63.76%,HMF选择性69.43%;催化剂循环使用五次,仍保持了一定的催化活性,HMF产率仍有49.5%。

关键词：混合糖 5-羟甲基糠醛锡-丝光沸石脱铝补位脱水反应

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卤化钠浸渍赤泥脱除燃煤烟气中单质汞的研究（英文）

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燃料化学学报(中英文) 2024年

作者：穆罕默德-萨尔弗拉兹李扬杨赫靳立军李德康胡浩权大连理工大学化工学院煤化工研究所精细化工国家重点实验室

高效、低成本的燃煤烟气脱汞吸附剂仍是有害气体污染物控制的重要挑战。本文制备了一系列卤化钠（NaBr和NaI）浸渍改性的赤泥基吸附剂，用于捕集模拟燃煤烟气中的元素汞（Hg0），并对改性赤泥进行了物理化学表征分析,包括形貌特征,晶体... 详细信息

高效、低成本的燃煤烟气脱汞吸附剂仍是有害气体污染物控制的重要挑战。本文制备了一系列卤化钠（NaBr和NaI）浸渍改性的赤泥基吸附剂，用于捕集模拟燃煤烟气中的元素汞（Hg0），并对改性赤泥进行了物理化学表征分析,包括形貌特征,晶体结构,化学成分和热性能等。研究结果表明，卤化物浸渍对赤泥的表面积和孔径有很大影响。在固定床反应器上，对改性赤泥在模拟烟气（含有N2, O2, CO2, NO和SO2等）中的脱汞性能进行了评估：在最佳吸附温度（160°C）下,NaI改性吸附剂（RMI5）对混合气体（包括O2, NO和HCl）中的汞的脱除率达到98%。此外,动力学研究中发现,伪二阶模型拟合结果证明了吸附Hg0的化学吸附机理。

关键词：脱汞赤泥卤化钠浸渍烟气

煤热解与Ni/LaO-ZrO上低碳烃干重整耦合过程焦油生成特性（英文）

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燃料化学学报(中英文) 2024年

作者：吕剑楠李扬靳立军胡浩权大连理工大学精细化工国家重点实验室化工学院煤化工研究所

低碳烷烃干重整（DRA）耦合煤热解（CP）过程可以有效提高热解焦油产率。使用Ni/La2O3-ZrO2作为DRA催化剂，当La/Zr比为4∶1时，催化剂能够有效抑制DRA反应过程中积碳的生成，同时能够进一步提高重整耦合煤热解（CP-DRA）过程的焦油产... 详细信息

低碳烷烃干重整（DRA）耦合煤热解（CP）过程可以有效提高热解焦油产率。使用Ni/La2O3-ZrO2作为DRA催化剂，当La/Zr比为4∶1时，催化剂能够有效抑制DRA反应过程中积碳的生成，同时能够进一步提高重整耦合煤热解（CP-DRA）过程的焦油产率。本文分析了CP-DRA的焦油组成和官能团分布，并与氮气中煤热解（CP-N2）的焦油进行了对比，以了解DRA对煤热解的影响，并利用同位素示踪方法，讨论了低碳烃在CP-DRA中的作用。结果表明，CP-N2得到的焦油中含有较多Hal、Cal和CH+CH2的脂肪族化合物，而CP-DRA焦油含有较多Car、Har、Hα及CH3，并且比CP-N2焦油的平均分子量更低，焦油组分更轻。在CP-DRA中加入少量乙烷会提高CP-DRA焦油中的Hβ和CH+CH2的含量。电子顺磁共振分析表明，CP-DRA的焦油具有较高的自由基浓度，而相应的半焦具有较低的自由基浓度。同位素示踪实验表明，DRA提供·H、·CH3等自由基稳定煤热解自由基，在CP-DRA过程中生成更多的烷基芳香族化合物。

关键词：煤热解干重整低碳烷烃 Ni/La O -ZrO 焦油

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准东煤分步和直接化学链燃烧特性

洁净煤技术 2024年第6期30卷 16-26页

作者：亚力昆江·吐尔逊高志伟代正华钟梅靳立军李建刘洋魏博新疆大学化工学院省部共建碳基能源资源化学与利用国家重点实验室新疆维吾尔自治区乌鲁木齐830017 新疆大学化工学院新疆煤炭清洁转化与化工过程重点实验室新疆维吾尔自治区乌鲁木齐830017 大连理工大学化工学院辽宁大连116024

化学链燃烧作为高效的低碳排放燃烧技术,在提高燃料利用率和减少CO_(2)排放方面显示出其独特优势。采用Fe_(2)O_(3)/Al_(2)O_(3)载氧体,利用两段式固定床反应器开展了准东煤直接和分步化学链燃烧试验,探究了载氧体反应前后理化特性。发... 详细信息

化学链燃烧作为高效的低碳排放燃烧技术,在提高燃料利用率和减少CO_(2)排放方面显示出其独特优势。采用Fe_(2)O_(3)/Al_(2)O_(3)载氧体,利用两段式固定床反应器开展了准东煤直接和分步化学链燃烧试验,探究了载氧体反应前后理化特性。发现准东煤热解挥发分化学链燃烧碳转化率和CO_(2)选择性随温度和载氧体与煤质量比(OC/C)增加而升高。OC/C和温度升高提高半焦化学链燃烧碳转化率,但降低CO_(2)选择性。相比煤直接化学链燃烧,在相同条件,分步化学链燃烧CO_(2)选择性大幅提高、碳转化率有所降低。反应温度800℃,分步化学链燃烧CO_(2)选择性达89.51%,相比直接化学链燃烧提升了29.18%。反应温度950℃,分步化学链燃烧碳转化率在60.40%,比直接化学链燃烧降低6.78%。与半焦反应后载氧体还原程度高于与煤热解挥发分反应后载氧体,半焦与载氧体的反应是煤化学链燃烧的限制因素之一。本研究为实现准东煤低碳清洁燃烧提供重要理论依据和技术支撑。

关键词：化学链燃烧载氧体煤热解挥发分半焦 CO_(2)选择性

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高能燃料前体α-红没药烯的生物制造过程优化

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化工学报 2024年

作者：马治东张亚鹏高慧鹏李文强吕波秦磊张全李春石河子大学化学化工学院/化工绿色过程省部共建国家重点实验室培育基地北京理工大学化学与化工学院生物化工研究所/医药分子科学与制剂工信部重点实验室中石化大连石油化工研究院有限公司清华大学化学工程系工业生物催化教育部重点实验室

α-红没药烯是一种主要存在于红没药、柠檬等植物精油中的倍半萜化合物，因具备多支链、环状结构，其烷化产物红没药烷可作为航空燃料替代品，受到了国内外的广泛关注。以酿酒酵母为底盘细胞来合成α-红没药烯是一种绿色、可持续的备选... 详细信息

α-红没药烯是一种主要存在于红没药、柠檬等植物精油中的倍半萜化合物，因具备多支链、环状结构，其烷化产物红没药烷可作为航空燃料替代品，受到了国内外的广泛关注。以酿酒酵母为底盘细胞来合成α-红没药烯是一种绿色、可持续的备选生产方式。本研究在强化甲羟戊酸（mevalonate，MVA）合成途径的酿酒酵母中表达来自北美冷杉的α-红没药烯合酶AgBIS，利用葡萄糖诱导型启动子PHXT1对支路鲨烯合酶及脂肪酸合成途径进行动态下调，进一步系统增强MVA途径多个基因表达，并对辅因子供应与乙醇利用途径进行强化，使α-红没药烯在摇瓶中的产量达到510 mg/L。在3L发酵罐中，通过乙醇补料发酵使α-红没药烯产量达到16.5 g/L，为目前报道的最高产量。本研究为微生物细胞工厂高效合成α-红没药烯提供了有效策略。

关键词： α-红没药烯酿酒酵母代谢工程微生物细胞工厂合成生物学

系列综述(1/4):重庆大学魏子栋教授课题组在电化学能源转换方面的研究进展:燃料电池高性能氧还原催化剂（英文）

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电化学(中英文) 2024年第7期 4-30页

作者：陈发东谢卓洋李孟婷陈四国丁炜李莉李静魏子栋特种化学电源全国重点实验室(重庆大学) 重庆大学化学化工学院

燃料电池的规模化应用,尚需解决燃料电池成本高、工况下寿命短,以及核心材料电催化剂依赖进口等瓶颈和卡脖子问题。重庆大学魏子栋研究团队针对燃料电池面临的关键科学与技术问题,致力于开展提升燃料电池空气电极性能及低成本化的基础... 详细信息

燃料电池的规模化应用,尚需解决燃料电池成本高、工况下寿命短,以及核心材料电催化剂依赖进口等瓶颈和卡脖子问题。重庆大学魏子栋研究团队针对燃料电池面临的关键科学与技术问题,致力于开展提升燃料电池空气电极性能及低成本化的基础科学问题研究。本综述总结了该课题组过去三十年来围绕低铂和非贵碳基材料,提升空气电极活性与耐久性的研究进展。在铂基催化剂方面,首先阐述了Pt/C阴极催化剂的失活机制;总结了通过调节铂颗粒的纳米结构、修饰催化助剂、开发新型载体材料和精确调控三相界面微环境等,降低铂用量、提升电极性能和利用率的调控机制和制备策略。在非贵碳基催化剂方面,阐述了掺杂碳基催化剂氧还原活性的调节机制和失活机理;总结了致密活性位碳基催化剂结构调控、稳定性增强策略与绿色宏量可控制备策略。综述最后对低成本、长寿命燃料电池催化层结构优化与设计原则,以及面临的挑战进行了总结和展望。

关键词：燃料电池氧还原铂基催化剂碳基催化剂