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Na-W-Mn/SiO_(2)催化剂上不同含量WO_(4)活性位点在甲烷氧化偶联中的催化行为

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高等学校化学学报 2024年第9期45卷 90-100页

作者：宋佳欣范晓强刘百军赵震中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室北京102249 沈阳师范大学化学化工学院能源与环境催化研究所沈阳110034

甲烷氧化偶联(OCM)作为生产C_(2)(C_(2)H_(6)和C_(2)H_(4))的直接途径受到了广泛关注.在传统催化剂中,Mn/Na_(2)WO_(4)/SiO_(2)(Na-W-Mn/SiO_(2))类催化剂具有甲烷转化率高、C_(2)选择性高且在高温下也能保持相对高的稳定性等优点.本文... 详细信息

甲烷氧化偶联(OCM)作为生产C_(2)(C_(2)H_(6)和C_(2)H_(4))的直接途径受到了广泛关注.在传统催化剂中,Mn/Na_(2)WO_(4)/SiO_(2)(Na-W-Mn/SiO_(2))类催化剂具有甲烷转化率高、C_(2)选择性高且在高温下也能保持相对高的稳定性等优点.本文利用硅钨酸作为前驱体,制备了一系列不同W载量的Na-nW-Mn/SiO_(2)催化剂,并进行了X射线粉末衍射、透射电子显微镜、氢气程序升温还原、氧气程序升温脱附和X射线光电子能谱表征以及甲烷氧化偶联活性的评价.研究发现,所有催化剂上的Na_(2)WO_(4)、Mn_(2)O_(3)和α-方英石晶相之间均存在较强的相互作用,并通过协同催化作用来提高催化剂的OCM性能.随着W载量的持续增加,以硅钨酸作为前驱体制备的催化剂表面的W物种一直保持以四面体WO_(4)的形式存在,而构效关系分析揭示了四面体WO_(4)是此系列催化剂上OCM反应的活性中心.具有高含量四面体WO_(4)的Na-10.0%W-Mn/SiO_(2)催化剂有较低的W^(6+)→W^(4+)还原温度和较高的表面晶格氧占比,这可能是其获得最佳甲烷转化率和C_(2)产率的主要原因.当温度为775℃时,Na-10.0%WMn/SiO_(2)催化剂上CH_(4)的转化率为44.2%,C_(2)的产率为24.1%,其中乙烯的产率为18.7%.

关键词： Na-W-Mn/SiO_(2)催化剂甲烷氧化偶联不同W含量乙烯收率 C_(2)

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单萜烯可持续聚合物的研究进展

高分子通报 2024年第5期37卷 616-629页

作者：李奥博毛国梁东北石油大学化学化工学院聚烯烃新材料省重点实验室大庆163318

随着人们对化石燃料等不可再生资源需求的不断增长,每年有大量的聚合物以塑料的形式被使用,大多数聚合物来自化石燃料,因此有必要寻找可再生的新型材料。与传统的石油基高分子材料不同,生物基高分子材料是利用可再生的生物资源合成的一... 详细信息

随着人们对化石燃料等不可再生资源需求的不断增长,每年有大量的聚合物以塑料的形式被使用,大多数聚合物来自化石燃料,因此有必要寻找可再生的新型材料。与传统的石油基高分子材料不同,生物基高分子材料是利用可再生的生物资源合成的一类绿色环保聚合物材料,具有来源绿色、价廉易得、易于降解的特点。其中,萜烯以及萜类化合物具有独特的手性骨架和活性位点,有助于替代化石能源制造可再生和可持续的材料,减轻环境负担,进而拓展其在生物医药、包装涂料、食品工业等领域中的应用。本文主要综述了单萜烯,如蒎烯、柠檬烯和月桂烯的聚合过程和方法,并讨论了其在不同的催化体系、温度等方面对聚合过程的影响,所得聚合物在生产生活中的应用和单体在未来可利用的方向。

关键词：单萜烯蒎烯柠檬烯月桂烯聚合

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甲烷氧化偶联制乙烯Na–W–Mn/SiO_(2)催化剂的研究进展

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中国科学：化学 2024年第2期54卷 231-249页

作者：高欣宋佳欣范晓强于学华赵震沈阳师范大学化学化工学院能源与环境催化研究所沈阳110034 中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室北京102249

乙烯产量是衡量一个国家石油化工行业水平的重要指标.因此,将甲烷高效转化为乙烯的甲烷氧化偶联(OCM)反应成为催化工业和能源领域的热门话题,甲烷氧化偶联工艺也已成为世界各国的研究热点.然而OCM反应是同时结合了多相反应和均相反应的... 详细信息

乙烯产量是衡量一个国家石油化工行业水平的重要指标.因此,将甲烷高效转化为乙烯的甲烷氧化偶联(OCM)反应成为催化工业和能源领域的热门话题,甲烷氧化偶联工艺也已成为世界各国的研究热点.然而OCM反应是同时结合了多相反应和均相反应的复杂反应网络,使得OCM反应高效催化剂的开发面临着重大挑战.其中, Na–W–Mn/SiO_(2)体系催化剂是目前综合性能最好的催化剂,但Na–W–Mn/SiO_(2)催化剂组分复杂,反应所需温度高,活性中心仍存在争议.因此本文主要总结讨论了该体系催化剂上OCM反应机理,以及氧物种和酸碱性对OCM反应的影响.并详细介绍了体系中各活性组分在反应中的作用,以及各种原位表征手段在OCM机理研究中的应用.最后对OCM反应在高温原位表征,低温可控OCM反应以及化学链循环反应方向进行了展望.

关键词：甲烷催化剂 OCM 反应机理 Na–W–Mn/SiO_(2)活性位

基于杂多钒酸盐扩展结构——新型多钒硼酸盐材料化学研究进展

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中国科学：化学 2024年第7期54卷 971-990页

作者：刘芯辛马林宇珊王贤雨吴霞周丽景郭彪赵震沈阳师范大学化学化工学院能源与环境催化研究所沈阳110034 中国石油大学(北京) 重质油国家重点实验室北京102249

多钒硼酸盐(VBOs)是一类结合了钒酸盐和硼酸盐结构特点的新型多金属氧酸盐(POMs),其分子内部既包含V–O基团又包含B–O基团.鉴于钒氧间可形成[VO_(6)]八面体、[VO_(5)]四角方锥和[VO_(4)]四面体等配位单元,硼氧间可形成[BO4]四面体、[BO... 详细信息

多钒硼酸盐(VBOs)是一类结合了钒酸盐和硼酸盐结构特点的新型多金属氧酸盐(POMs),其分子内部既包含V–O基团又包含B–O基团.鉴于钒氧间可形成[VO_(6)]八面体、[VO_(5)]四角方锥和[VO_(4)]四面体等配位单元,硼氧间可形成[BO4]四面体、[BO_(3)]平面三角形及其派生的众多结构类型,两者通过多面体间的共顶点、共棱或共面的连接方式,可得到丰富多彩的VBOs拓扑结构.近年来,VBOs因其结构的多样性和钒的价态的可变性在催化、磁性、非线性光学、电子导体和锂电池等领域有着潜在的应用前景.本文主要综述了本课题组及国内外相关课题组在新型VBOs的结构设计与性能研究方面的新进展,根据[VxBy]n-基本构筑单元的不同分类归纳了该系列化合物的相关结构,阐述了部分代表性化合物的结构特点及合成策略,整理了该类化合物的功能应用,并对VBOs材料的未来发展趋势进行了展望.

关键词：多钒硼酸盐硼钒簇构筑单元结构化学性质应用

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PM6:Y6基三元有机太阳能电池研究进展

中国科学：化学 2024年第2期54卷 196-217页

作者：刘芯辛吴霞王贤雨马林宇珊郭彪赵震沈阳师范大学化学化工学院能源与环境催化研究所沈阳110034 中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室北京102249

有机太阳能电池(OSCs)因具有质轻、柔性、可印刷制备等优点受到广泛的关注.近年来,由于新型给受体材料的研发, OSCs的能量转换效率已经有了很大的突破.特别是基于宽带隙聚合物PM6和新型非富勒烯受体Y6构筑的二元OSCs的效率高达15.7%,这... 详细信息

有机太阳能电池(OSCs)因具有质轻、柔性、可印刷制备等优点受到广泛的关注.近年来,由于新型给受体材料的研发, OSCs的能量转换效率已经有了很大的突破.特别是基于宽带隙聚合物PM6和新型非富勒烯受体Y6构筑的二元OSCs的效率高达15.7%,这使得PM6:Y6基OSCs成为研究热点.由于二元OSCs的活性层对太阳光谱的吸收相对有限,限制了器件性能的进一步提升.通过引入吸收互补的第三组分构建三元OSCs被证明是提高器件性能的一种非常有效的策略.基于三元策略, PM6:Y6基OSCs的效率得到了大幅提升.因此,有必要全面总结PM6:Y6基三元OSCs的研究进展.本文介绍了三元OSCs的工作机制,探究了第三组分的作用和选取依据,重点综述了聚合物给体、小分子给体、富勒烯受体、非富勒烯受体作为第三组分构筑的PM6:Y6基OSCs的研究进展,并对未来PM6:Y6基三元OSCs的发展进行了展望.

关键词：有机太阳能电池三元策略 PM6 Y6 效率

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全固态双Z型异质结光催化剂的研究进展

中国科学:化学 2024年

作者：郭彪吴霞王贤雨马林宇珊刘芯辛赵震沈阳师范大学化学化工学院能源与环境催化研究所中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室

光催化技术在解决能源和环境问题方面展现出巨大的潜力.但由于可见光利用率低、载流子复合率高、氧化还原能力差等因素导致单组分半导体的光催化活性不尽人意.因此,开发有效的策略来提高半导体的光催化活性成为光催化技术应用的关键.通... 详细信息

光催化技术在解决能源和环境问题方面展现出巨大的潜力.但由于可见光利用率低、载流子复合率高、氧化还原能力差等因素导致单组分半导体的光催化活性不尽人意.因此,开发有效的策略来提高半导体的光催化活性成为光催化技术应用的关键.通过构筑双Z型异质结可以延长载流子寿命,拓宽光吸收范围,提高光生载流子浓度,增大氧化还原电位.同时,双Z型异质结具有多个电子转移通道,更有利于光诱导电子迁移,促进电子–空穴对的有效分离.近年来双Z型异质结得到了快速发展,双Z型光催化剂的理论体系也比较成熟.然而,目前系统总结双Z型异质结光催化剂的综述还较少.本文详细介绍了二元异质结和双Z型异质结的种类,总结了双Z型异质结在提高光催化效率方面的优势,重点介绍了验证双Z型异质结方法,全面讨论了双Z型异质结在污染物处理、分解水产氢、CO2还原、光催化固氮、细胞失活等方面的应用,展望了双Z型异质结光催化剂面临的挑战和未来可能的发展方向.本文的研究将为开发设计更高效的双Z型异质结提供有益的参考.

关键词：光催化双Z型异质结电荷转移验证方法应用

泡沫镍上负载钴铁材料作为电解水催化剂的研究进展

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中国科学:化学 2024年

作者：曹殿伟白明华覃彩薇杨斯文赵佳康艳红赵震沈阳师范大学化学化工学院能源与环境催化研究所中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室

电催化水裂解作为一种经济、绿色、高效的产氢技术被认为是实现能源可持续发展的重要部分.目前理想的电催化剂是贵金属催化剂,但其资源稀缺、价格昂贵,严重地限制了人们大规模开发.钴铁材料由于在析氢反应与析氧反应中表现优异而受到广... 详细信息

电催化水裂解作为一种经济、绿色、高效的产氢技术被认为是实现能源可持续发展的重要部分.目前理想的电催化剂是贵金属催化剂,但其资源稀缺、价格昂贵,严重地限制了人们大规模开发.钴铁材料由于在析氢反应与析氧反应中表现优异而受到广泛关注,成为最具有潜力的非贵金属电催化剂之一.近几年来,钴铁材料催化剂的发展取得了巨大的进步,科研工作者通过调节形貌、优化电子排布、增加活性位点以及加快传质速率等方面优化钴铁材料的催化性能.本文首先介绍了电催化反应动力学的评价参数,接着总结了将泡沫镍与钴铁材料复合的制备工艺,并详细阐述了负载在泡沫镍上的钴铁材料电催化剂的优化策略,最后讨论了需要解决的问题与未来的展望.

关键词：泡沫镍钴铁材料电催化剂评价参数优化策略

氢气辅助HC-SCR脱硝性能和作用机制的研究进展

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化工进展 2024年

作者：周强殷成阳刘百军赵震中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室沈阳师范大学化学化工学院能源与环境催化研究所

柴油发动机尾气是氮氧化物(NOx)主要来源之一，烃类化合物(HC)选择催化还原氮氧化物(HC-SCR)技术是一种常见的脱除氮氧化物方法，但是在HC-SCR催化还原NOx中，Ag基氧化物催化剂的低温脱硝活性较差，活性温度窗口较窄。在HC-SCR反应气氛... 详细信息

柴油发动机尾气是氮氧化物(NOx)主要来源之一，烃类化合物(HC)选择催化还原氮氧化物(HC-SCR)技术是一种常见的脱除氮氧化物方法，但是在HC-SCR催化还原NOx中，Ag基氧化物催化剂的低温脱硝活性较差，活性温度窗口较窄。在HC-SCR反应气氛中添加少量氢气(H2)，能显著提升Ag/γ-Al2O3等催化剂的低温脱硝活性，拓宽活性温度窗口。本文以贫燃柴油发动机尾气脱硝为背景，归纳了H2对活性中心Ag物种种类、烃类化合物和氧气的活化以及活性含氮中间体转化的影响，总结了H2在提升HC-SCR催化剂抗硫和抗水性能起到的作用，列举了近年来新型催化剂在H2辅助HC-SCR(H2-HC-SCR)脱硝体系中的应用。相关研究表明H2促进HC-SCR中具有催化活性的Ag物种的生成，促进O2活化为活性氧物种，加速烃类化合物转化为异氰酸盐、烯醇物种等关键中间体，并减少可毒化活性中心的硝酸盐物种的含量，从而提高HC-SCR脱硝活性。H2辅助HC-SCR脱硝技术有望在机动车尾气脱硝中发挥重要作用，推动HC-SCR脱硝技术的发展。

关键词：选择催化还原氢气活化低温脱硝活性催化剂

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力致发光变色配合物材料的研究进展

中国科学:化学 2024年

作者：毛正旭鲁婷婷杨永晟赵震沈阳师范大学化学化工学院能源与环境催化研究所中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室

力致发光变色材料作为一种智能光响应材料,能够响应外力刺激作用,表现出光物理信号的可逆转变.此类材料具备操作简便、响应灵敏、易于观测、可重复利用等优点,被广泛应用于光学开关、安全密保、数据记录、安全防伪等诸多领域.配合物材... 详细信息

力致发光变色材料作为一种智能光响应材料,能够响应外力刺激作用,表现出光物理信号的可逆转变.此类材料具备操作简便、响应灵敏、易于观测、可重复利用等优点,被广泛应用于光学开关、安全密保、数据记录、安全防伪等诸多领域.配合物材料将金属离子引入到有机分子堆积组装过程中,可有效提升光热稳定性,配位驱动丰富分子间堆积模式,为新型力致发光变色材料的设计提供突破口.本综述对近五年力致发光变色配合物材料的研究进展进行了总结,综合分析了此类材料的构筑策略、性能研究方法及潜在应用价值,并从机理研究和实际应用两个方面提出亟待解决的问题,以期早日实现工业化批量生产及实际应用.

关键词：力致发光变色光响应材料配合物堆积模式