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双螺旋液晶聚(2,2'-二磺酰基-4,4'-联苯胺对苯二甲酰胺)复合材料及其在锂电池中的应用

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高分子学报 2024年第7期55卷 826-840页

作者：纪非凡汪莹聚合物分子工程国家重点实验室复旦大学高分子科学系上海200438

聚(2,2'-二磺酰基-4,4'-联苯胺对苯二甲酰胺)(PBDT)是一种主链型液晶聚电解质,其具有全芳香分子结构单元、超高的磺酸根密度以及可以形成分子内和分子间氢键网络的酰胺基团.本文介绍了PBDT在水溶液中表现出的一系列特殊性质,包括自组装... 详细信息

聚(2,2'-二磺酰基-4,4'-联苯胺对苯二甲酰胺)(PBDT)是一种主链型液晶聚电解质,其具有全芳香分子结构单元、超高的磺酸根密度以及可以形成分子内和分子间氢键网络的酰胺基团.本文介绍了PBDT在水溶液中表现出的一系列特殊性质,包括自组装成双螺旋构象、溶致向列液晶相、微米级超长持续长度以及沿聚合物链的各向异性离子传输.指出通过PBDT分子链的多尺度分子构象以及其选择性的离子传输特性,可以设计出具有各种功能的复合材料,例如PBDT基水凝胶、离子凝胶以及纳米复合材料.分析表明PBDT中高度取向的刚性棒状结构以及各向异性的反离子快速传输机制,不仅实现了PBDT在固态电解质和锂电池电极黏结剂等领域的潜在应用,同时也预示着与PBDT有类似性质的刚性棒状聚电解质材料的开发在能源储存与转化领域以及其他相关应用方向的潜在应用价值.

关键词：刚性棒状聚电解质双螺旋构象液晶相各向异性离子传输锂电池

基于超临界溶剂热法的共价有机框架单晶超快制备

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高分子学报 2024年第7期55卷 814-825页

作者：孙江彭兰魏大程复旦大学高分子科学系聚合物分子工程国家重点实验室上海200433

结晶聚合物材料的性质和应用在很大程度上取决于它们的结晶度.快速制备高结晶度或单晶聚合物材料不仅有利于研究其结构-性能关系,同时可以拓展其实际应用领域.然而,通过聚合将有机小分子高效精确地组装成单晶聚合物是一项具有挑战性的任... 详细信息

结晶聚合物材料的性质和应用在很大程度上取决于它们的结晶度.快速制备高结晶度或单晶聚合物材料不仅有利于研究其结构-性能关系,同时可以拓展其实际应用领域.然而,通过聚合将有机小分子高效精确地组装成单晶聚合物是一项具有挑战性的任务.为了解决这个问题,我们课题组开发了一种超临界溶剂热法来实现聚合物单晶的超快制备.该方法使用超临界二氧化碳作为反应介质,由于其具有高扩散率和低黏度,所以该方法极大地提高了聚合物晶体的生长速率.本专论回顾了共价有机框架材料的发展及常用合成方法,以及在单晶制备方面面临的挑战.从超临界流体的基本性质和应用、超临界溶剂热法的机理和优势、制得的共价有机框架单晶的结构表征和性质测试等方面系统介绍了基于超临界溶剂热法的聚合物单晶超快制备.最后,对超临界溶剂热法合成聚合物单晶面临的挑战和发展方向进行了展望.

关键词：超临界溶剂热聚合物单晶共价有机框架快速制备

可逆失活自由基聚合制备含氟聚合物的研究进展

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高分子学报 2024年第7期55卷 841-855页

作者：韩善涛许梦丽陈茂复旦大学高分子科学系聚合物分子工程国家重点实验室上海200433

含氟聚合物具有许多优异的理化性能,在化工、新能源、生物医药等领域取得重要应用.可逆失活自由基聚合反应(RDRP)是实现聚合物精准合成的重要手段.然而,含氟烯烃单体的RDRP报道相对较少.本综述对侧链含氟聚合物和主链含氟聚合物的可控... 详细信息

含氟聚合物具有许多优异的理化性能,在化工、新能源、生物医药等领域取得重要应用.可逆失活自由基聚合反应(RDRP)是实现聚合物精准合成的重要手段.然而,含氟烯烃单体的RDRP报道相对较少.本综述对侧链含氟聚合物和主链含氟聚合物的可控合成进展进行介绍,简述了含氟丙烯酸酯、含氟苯乙烯、三氟氯乙烯、四氟乙烯、偏氟乙烯、六氟丙烯、全氟烯基醚等单体的RDRP案例,总结了该领域面临的挑战.鉴于众多前沿领域对定制化合成含氟聚合物提出了迫切需求,发展含氟聚合物的可控合成方法将有助于拓宽含氟聚合物范围,推动开发高性能含氟聚合物材料.

关键词：含氟聚合物含氟烯烃可控失活自由基聚合活性聚合

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光激发诱导组装策略在大分子组装中的应用

高分子学报 2024年第7期55卷 802-813页

作者：刘谋为朱亮亮聚合物分子工程国家重点实验室复旦大学高分子科学系上海200438

在分子组装领域,光控自组装是调节分子有序性、多尺度结构和光电特性的一种智能策略.然而,传统光控自组装是通过光化学反应诱导分子结构变化的光化学过程来实施.由于副反应的存在和有限的转化率,光控自组装形成的纳米结构和形态往往难... 详细信息

在分子组装领域,光控自组装是调节分子有序性、多尺度结构和光电特性的一种智能策略.然而,传统光控自组装是通过光化学反应诱导分子结构变化的光化学过程来实施.由于副反应的存在和有限的转化率,光控自组装形成的纳米结构和形态往往难以预测.相反,仅利用分子从基态到激发态的构象变化的光物理过程实现激发态组装则能够避免以上缺点,并能够进一步促进整个材料体系的协同组装或相变.本文着重探讨了以多硫芳烃为基元的光激发诱导组装(photoexcitation-induced assembly,PEIA)策略.多硫芳烃能够产生从基态到激发态的重大分子构象转变,这种转变有利于形成分子间相互作用,进而推动分子运动、聚集和组装.系统介绍在分子水平上探索多硫芳烃的PEIA进展,进一步证明多硫芳烃的PEIA可以协同驱动聚合物体系中的分子运动和相变,并对PEIA未来发展所面临的关键问题和重要挑战进行了展望.

关键词：激发态构象多硫芳烃光诱导自组装磷光

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软物质中场论模拟方法的应用及展望

高分子学报 2024年第7期55卷 856-871页

作者：熊俊棚李昶皓李剑锋复旦大学高分子科学系聚合物分子工程国家重点实验室上海200433

软物质科学是物理、化学和材料科学领域的重要分支.但软物质系统因其多尺度结构和丰富的动态行为,给研究带来了巨大挑战.而场论模拟方法在应对这些挑战中显示出独特优势,其通过引入连续的场变量,为描述和处理软物质系统中的复杂相互作... 详细信息

软物质科学是物理、化学和材料科学领域的重要分支.但软物质系统因其多尺度结构和丰富的动态行为,给研究带来了巨大挑战.而场论模拟方法在应对这些挑战中显示出独特优势,其通过引入连续的场变量,为描述和处理软物质系统中的复杂相互作用提供了一个更加高效和宏观的视角.本文首先介绍了场论模拟方法的基本原理并阐述了它们在软物质物理上的应用,如蛋白质的HP模型结构预测、高分子链的静态拓扑缠结、化学反应或光反应驱动微观相分离等,接着探讨了深度学习等现代计算技术在软物质研究中的应用.最后展望了软物质研究领域的未来发展趋势,指出场论方法在软物质物理研究领域仍具有巨大优势.

关键词：软物质场论模拟自洽场理论深度学习

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芳纶纳米纤维增强的碳纳米管复合纤维

高分子学报 2024年第7期55卷 891-899页

作者：孙虹纪蒋鸿宇刘沛雨杨哲张琨陈培宁彭慧胜聚合物分子工程国家重点实验室复旦大学高分子科学系纤维材料与器件研究院先进材料实验室上海200438

利用浮动催化化学气相沉积法可以将性能优异的碳纳米管(CNT)组装成碳纳米管纤维(CNTF),但如何有效增强碳纳米管纤维内部碳纳米管及其管束之间的相互作用力,以大幅提升其力学和电学性能,是该领域的一个重要难题.本文提出通过溶剂质子化策... 详细信息

利用浮动催化化学气相沉积法可以将性能优异的碳纳米管(CNT)组装成碳纳米管纤维(CNTF),但如何有效增强碳纳米管纤维内部碳纳米管及其管束之间的相互作用力,以大幅提升其力学和电学性能,是该领域的一个重要难题.本文提出通过溶剂质子化策略,将芳纶纳米纤维引入碳纳米管纤维,制备得到了高性能的碳纳米管复合纤维材料,其拉伸强度达到1.23 GPa,杨氏模量达到26.97 GPa,相较于初始的碳纳米管纤维分别提升了92.1%和133.5%.该复合纤维的比强度和比模量分别为28.67和628.67 cN/dtex,与芳纶纤维等高性能纤维相当.此外,该复合纤维兼具良好的柔性与电学性能,可以直接作为纤维电子器件的电极材料,展现出良好的应用潜力.

关键词：碳纳米管纤维芳纶纳米纤维氢键高分子复合纤维

海藻酸钙基凝胶电解质用于纤维超级电容器的连续化制备

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高分子学报 2024年第3期55卷 287-295页

作者：张岩峰张琨王闯王兵杰彭慧胜聚合物分子工程国家重点实验室、复旦大学高分子科学系纤维电子材料与器件研究院先进材料实验室上海200438

溶液挤出法能够连续化制备纤维储能器件,设计与开发高离子电导率的凝胶电解质是实现纤维储能器件一体化挤出的关键.使用海藻酸钙作为聚合物骨架,制备出海藻酸钙/硝酸锂凝胶电解质,其离子电导率高达145.3 mS/cm,并通过溶液挤出法实现了... 详细信息

溶液挤出法能够连续化制备纤维储能器件,设计与开发高离子电导率的凝胶电解质是实现纤维储能器件一体化挤出的关键.使用海藻酸钙作为聚合物骨架,制备出海藻酸钙/硝酸锂凝胶电解质,其离子电导率高达145.3 mS/cm,并通过溶液挤出法实现了纤维超级电容器的连续制备.基于该凝胶电解质构建的纤维超级电容器,其电压窗口最高可以达到1.8 V,并在0.05~2.00A/g电流密度下均可正常工作.当纤维超级电容器的充放电电流密度由0.05A/g增加到0.50A/g,容量保持率为99.7%.经过1000圈的充放电循环后,纤维超级电容器的容量保持率为99.3%.通过优化凝胶电解质组分、纤维电极直径、凝固浴的浓度和温度,纤维超级电容器的制备速度可以达到20 m/min,最终能够连续构建长度超过3000 m的纤维超级电容器,有望应用于可穿戴电子器件领域.

关键词：纤维超级电容器凝胶电解质连续化制备智能织物

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基于直接电子转移的柔性纤维葡萄糖传感器

高分子学报 2024年第7期55卷 872-880页

作者：李金妍唐成强李雯君黄滔孙雪梅彭慧胜聚合物分子工程国家重点实验室复旦大学高分子科学系纤维电子材料与器件研究院先进材料实验室上海200438

酶基电化学葡萄糖传感器具有优异的选择性和灵敏度,基于直接电子转移原理的第三代传感器有望解决第一、二代传感器所面临的易受氧气浓度干扰、电子介体不稳定等问题.因此,本研究基于聚3,4-乙烯二氧噻吩:聚苯乙烯磺酸盐(PEDOT:PSS)和葡... 详细信息

酶基电化学葡萄糖传感器具有优异的选择性和灵敏度,基于直接电子转移原理的第三代传感器有望解决第一、二代传感器所面临的易受氧气浓度干扰、电子介体不稳定等问题.因此,本研究基于聚3,4-乙烯二氧噻吩:聚苯乙烯磺酸盐(PEDOT:PSS)和葡萄糖脱氢酶(GDH)双组分开发了柔性纤维第三代葡萄糖传感器.该纤维传感器在10~500μmol/L范围内具有良好的线性(R^(2)=0.9968),灵敏度可达62.53μA/(mmol·L^(-1)·cm^(2)),且不受氧气影响.纤维传感器还具有良好的柔性和可编织性,将其集成到织物中,实现了人在运动时汗液中葡萄糖的连续实时监测,为制备满足可穿戴需求的第三代葡萄糖传感器提供了新思路.

关键词：柔性纤维葡萄糖传感器直接电子转移汗液监测聚3,4-乙烯二氧噻吩:聚苯乙烯磺酸盐

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抗冻型丝蛋白胶黏剂的设计与制备

高分子学报 2024年第11期55卷 1463-1475页

作者：李欣阳陈旎杨公雯邵正中聚合物分子工程国家重点实验室、复旦大学先进材料实验室高分子科学系上海200433

为应对传统化学黏合剂因环境污染和潜在健康风险所带来的挑战,本研究在成功制备一款天然桑蚕丝蛋白和单宁酸复合胶黏剂的同时,很好地解决了传统黏合剂在低温环境下无法工作或性能不佳等问题.通过在丝蛋白中引入与其有强相互作用的单宁酸... 详细信息

为应对传统化学黏合剂因环境污染和潜在健康风险所带来的挑战,本研究在成功制备一款天然桑蚕丝蛋白和单宁酸复合胶黏剂的同时,很好地解决了传统黏合剂在低温环境下无法工作或性能不佳等问题.通过在丝蛋白中引入与其有强相互作用的单宁酸,抑制了丝蛋白由无规卷曲构象向β-折叠构象的转变,进而保障了此复合胶黏剂的强黏附力.在优化丝蛋白与单宁酸复合物配比的基础上,选用乙二醇和水二元溶剂体系,不仅有效提升了此生物基胶黏剂溶解性能和对各种基体黏结的普适性,并且显著降低了其冻结点,赋予了其相应的抗冻性能.实验结果证实,此生物基胶黏剂在从-20℃到室温范围内均展现出超越传统商用化学黏合剂和其他生物基黏合剂的黏附能力.因此,所研发的抗冻型丝蛋白生物基胶黏剂,以其环保性、生物降解性及在低温条件下出色的黏结性能,在包装、生物医疗及环境保护等领域中具有很好的应用前景.

关键词：丝蛋白单宁酸抗冻生物基胶黏剂环境友好