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三氟氯乙烯与甲基异丙烯基醚的光诱导共聚反应

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化学学报 2024年第2期82卷 126-131页

作者：易敬霖陈茂复旦大学高分子科学系聚合物分子工程国家重点实验室上海200433

氟聚合物综合性能优异,在诸多领域发挥了重要作用.三氟氯乙烯(chlorotrifluoroethylene,CTFE)与乙烯基醚共聚物被用于高性能涂料,但其较低的玻璃化转变温度对应用场景带来了局限.在本工作中,发展了CTFE与甲基异丙烯基醚(methyl isoprope... 详细信息

氟聚合物综合性能优异,在诸多领域发挥了重要作用.三氟氯乙烯(chlorotrifluoroethylene,CTFE)与乙烯基醚共聚物被用于高性能涂料,但其较低的玻璃化转变温度对应用场景带来了局限.在本工作中,发展了CTFE与甲基异丙烯基醚(methyl isopropenyl ether,MIE)的光照自由基共聚反应,在室温常压条件下合成了全新化学结构的氟烯烃与烯基醚共聚物.聚合反应过程符合一级动力学与交替共聚特征,通过控制链转移剂用量与MIE转化率可合成不同分子量的共聚物,表明该聚合反应具备一定的可控性,但共聚物分子量分布较宽、链末端保真度有限.在此基础上,本工作首次揭示了CTFE-MIE共聚物比CTFE-乙烯基乙醚共聚物的玻璃化转变温度提高了近50℃,有助于进一步开发高性能氟聚合物材料.

关键词：氟聚合物共聚物光照聚合可逆失活自由基聚合三氟氯乙烯

双螺旋液晶聚(2,2'-二磺酰基-4,4'-联苯胺对苯二甲酰胺)复合材料及其在锂电池中的应用

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高分子学报 2024年第7期55卷 826-840页

作者：纪非凡汪莹聚合物分子工程国家重点实验室复旦大学高分子科学系上海200438

聚(2,2'-二磺酰基-4,4'-联苯胺对苯二甲酰胺)(PBDT)是一种主链型液晶聚电解质,其具有全芳香分子结构单元、超高的磺酸根密度以及可以形成分子内和分子间氢键网络的酰胺基团.本文介绍了PBDT在水溶液中表现出的一系列特殊性质,包括自组装... 详细信息

聚(2,2'-二磺酰基-4,4'-联苯胺对苯二甲酰胺)(PBDT)是一种主链型液晶聚电解质,其具有全芳香分子结构单元、超高的磺酸根密度以及可以形成分子内和分子间氢键网络的酰胺基团.本文介绍了PBDT在水溶液中表现出的一系列特殊性质,包括自组装成双螺旋构象、溶致向列液晶相、微米级超长持续长度以及沿聚合物链的各向异性离子传输.指出通过PBDT分子链的多尺度分子构象以及其选择性的离子传输特性,可以设计出具有各种功能的复合材料,例如PBDT基水凝胶、离子凝胶以及纳米复合材料.分析表明PBDT中高度取向的刚性棒状结构以及各向异性的反离子快速传输机制,不仅实现了PBDT在固态电解质和锂电池电极黏结剂等领域的潜在应用,同时也预示着与PBDT有类似性质的刚性棒状聚电解质材料的开发在能源储存与转化领域以及其他相关应用方向的潜在应用价值.

关键词：刚性棒状聚电解质双螺旋构象液晶相各向异性离子传输锂电池

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光激发诱导组装策略在大分子组装中的应用

高分子学报 2024年第7期55卷 802-813页

作者：刘谋为朱亮亮聚合物分子工程国家重点实验室复旦大学高分子科学系上海200438

在分子组装领域,光控自组装是调节分子有序性、多尺度结构和光电特性的一种智能策略.然而,传统光控自组装是通过光化学反应诱导分子结构变化的光化学过程来实施.由于副反应的存在和有限的转化率,光控自组装形成的纳米结构和形态往往难... 详细信息

在分子组装领域,光控自组装是调节分子有序性、多尺度结构和光电特性的一种智能策略.然而,传统光控自组装是通过光化学反应诱导分子结构变化的光化学过程来实施.由于副反应的存在和有限的转化率,光控自组装形成的纳米结构和形态往往难以预测.相反,仅利用分子从基态到激发态的构象变化的光物理过程实现激发态组装则能够避免以上缺点,并能够进一步促进整个材料体系的协同组装或相变.本文着重探讨了以多硫芳烃为基元的光激发诱导组装(photoexcitation-induced assembly,PEIA)策略.多硫芳烃能够产生从基态到激发态的重大分子构象转变,这种转变有利于形成分子间相互作用,进而推动分子运动、聚集和组装.系统介绍在分子水平上探索多硫芳烃的PEIA进展,进一步证明多硫芳烃的PEIA可以协同驱动聚合物体系中的分子运动和相变,并对PEIA未来发展所面临的关键问题和重要挑战进行了展望.

关键词：激发态构象多硫芳烃光诱导自组装磷光

基于超临界溶剂热法的共价有机框架单晶超快制备

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高分子学报 2024年第7期55卷 814-825页

作者：孙江彭兰魏大程复旦大学高分子科学系聚合物分子工程国家重点实验室上海200433

结晶聚合物材料的性质和应用在很大程度上取决于它们的结晶度.快速制备高结晶度或单晶聚合物材料不仅有利于研究其结构-性能关系,同时可以拓展其实际应用领域.然而,通过聚合将有机小分子高效精确地组装成单晶聚合物是一项具有挑战性的任... 详细信息

结晶聚合物材料的性质和应用在很大程度上取决于它们的结晶度.快速制备高结晶度或单晶聚合物材料不仅有利于研究其结构-性能关系,同时可以拓展其实际应用领域.然而,通过聚合将有机小分子高效精确地组装成单晶聚合物是一项具有挑战性的任务.为了解决这个问题,我们课题组开发了一种超临界溶剂热法来实现聚合物单晶的超快制备.该方法使用超临界二氧化碳作为反应介质,由于其具有高扩散率和低黏度,所以该方法极大地提高了聚合物晶体的生长速率.本专论回顾了共价有机框架材料的发展及常用合成方法,以及在单晶制备方面面临的挑战.从超临界流体的基本性质和应用、超临界溶剂热法的机理和优势、制得的共价有机框架单晶的结构表征和性质测试等方面系统介绍了基于超临界溶剂热法的聚合物单晶超快制备.最后,对超临界溶剂热法合成聚合物单晶面临的挑战和发展方向进行了展望.

关键词：超临界溶剂热聚合物单晶共价有机框架快速制备

可逆失活自由基聚合制备含氟聚合物的研究进展

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高分子学报 2024年第7期55卷 841-855页

作者：韩善涛许梦丽陈茂复旦大学高分子科学系聚合物分子工程国家重点实验室上海200433

含氟聚合物具有许多优异的理化性能,在化工、新能源、生物医药等领域取得重要应用.可逆失活自由基聚合反应(RDRP)是实现聚合物精准合成的重要手段.然而,含氟烯烃单体的RDRP报道相对较少.本综述对侧链含氟聚合物和主链含氟聚合物的可控... 详细信息

含氟聚合物具有许多优异的理化性能,在化工、新能源、生物医药等领域取得重要应用.可逆失活自由基聚合反应(RDRP)是实现聚合物精准合成的重要手段.然而,含氟烯烃单体的RDRP报道相对较少.本综述对侧链含氟聚合物和主链含氟聚合物的可控合成进展进行介绍,简述了含氟丙烯酸酯、含氟苯乙烯、三氟氯乙烯、四氟乙烯、偏氟乙烯、六氟丙烯、全氟烯基醚等单体的RDRP案例,总结了该领域面临的挑战.鉴于众多前沿领域对定制化合成含氟聚合物提出了迫切需求,发展含氟聚合物的可控合成方法将有助于拓宽含氟聚合物范围,推动开发高性能含氟聚合物材料.

关键词：含氟聚合物含氟烯烃可控失活自由基聚合活性聚合

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软物质中场论模拟方法的应用及展望

高分子学报 2024年第7期55卷 856-871页

作者：熊俊棚李昶皓李剑锋复旦大学高分子科学系聚合物分子工程国家重点实验室上海200433

软物质科学是物理、化学和材料科学领域的重要分支.但软物质系统因其多尺度结构和丰富的动态行为,给研究带来了巨大挑战.而场论模拟方法在应对这些挑战中显示出独特优势,其通过引入连续的场变量,为描述和处理软物质系统中的复杂相互作... 详细信息

软物质科学是物理、化学和材料科学领域的重要分支.但软物质系统因其多尺度结构和丰富的动态行为,给研究带来了巨大挑战.而场论模拟方法在应对这些挑战中显示出独特优势,其通过引入连续的场变量,为描述和处理软物质系统中的复杂相互作用提供了一个更加高效和宏观的视角.本文首先介绍了场论模拟方法的基本原理并阐述了它们在软物质物理上的应用,如蛋白质的HP模型结构预测、高分子链的静态拓扑缠结、化学反应或光反应驱动微观相分离等,接着探讨了深度学习等现代计算技术在软物质研究中的应用.最后展望了软物质研究领域的未来发展趋势,指出场论方法在软物质物理研究领域仍具有巨大优势.

关键词：软物质场论模拟自洽场理论深度学习

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气体调控的高分子自组装

高分子学报 2024年第7期55卷 781-801页

作者：牟桂芳杨翠琴闫强复旦大学聚合物分子工程国家重点实验室高分子科学系上海200433

响应性高分子是智能高分子的重要组成部分,其可以感应外部刺激、通过改变高分子结构实现对高分子功能的精确调控.气体作为一种不同于常规物理或化学信号的“绿色”刺激方式,用于对高分子自组装过程的调控具有重要意义.然而,由于气体分... 详细信息

响应性高分子是智能高分子的重要组成部分,其可以感应外部刺激、通过改变高分子结构实现对高分子功能的精确调控.气体作为一种不同于常规物理或化学信号的“绿色”刺激方式,用于对高分子自组装过程的调控具有重要意义.然而,由于气体分子通常缺乏可控反应位点且调控过程难以量化控制,目前这一刺激-调控方式的发展相对缓慢.面对上述挑战,本文系统介绍了“气敏高分子”与“气筑高分子”两类新型气体调控的高分子组装系统.结合本课题组工作,总结了以生命体三大气体信号分子——硫化氢(H_(2)S)、一氧化碳(CO)和一氧化氮(NO)为刺激源,面向气敏高分子的设计与可控组装方面的研究进展;以及通过气体动态化学,以二氧化碳(CO_(2))等气体为连接单元,面向气筑高分子的结构设计、动态自组装及其功能应用方面的研究工作.

关键词：高分子自组装气体气敏高分子气筑高分子功能组装体

溶液浓度对聚(3-丁基噻吩)溶液聚集态和薄膜结晶结构的影响

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高分子学报 2024年第7期55卷 910-920页

作者：骆雪冰赵清清李琳郑浩郭亚楠彭娟聚合物分子工程国家重点实验室复旦大学高分子科学系上海200438

共轭聚合物由于其特殊的力学、电性能或光电功能被广泛应用于各种器件中.在溶液加工过程中,其在溶液中的分子链构象和溶液聚集态会由于记忆效应传递到薄膜中,从而对薄膜凝聚态结构和性能产生重要影响.基于此,本文工作通过控制聚(3-丁基... 详细信息

共轭聚合物由于其特殊的力学、电性能或光电功能被广泛应用于各种器件中.在溶液加工过程中,其在溶液中的分子链构象和溶液聚集态会由于记忆效应传递到薄膜中,从而对薄膜凝聚态结构和性能产生重要影响.基于此,本文工作通过控制聚(3-丁基噻吩)(P3BT)的溶液浓度来调控P3BT在溶液中的链聚集态,进而深入研究溶液聚集态对P3BT薄膜的结晶结构包括晶型和结晶取向的影响,以及不同结晶结构和载流子传输性能的关系.结果表明,P3BT在低浓度的溶液中链聚集程度较弱,进而在薄膜中形成丁基侧链非交叉式排列的晶型Ⅰ结构,且以edge-on结晶取向为主;而在更高浓度的溶液中形成聚集更强的聚集体,在薄膜中形成丁基侧链交叉式排列的晶型Ⅱ结构,结晶取向为flat-on与edge-on共存.这些具有不同晶型和结晶取向的P3BT薄膜对有机场效应晶体管(OFET)的器件性能有直接影响.

关键词：聚噻吩溶液态聚集晶型结晶取向场效应晶体管

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单胶束定向组装合成介孔材料

科学通报 2024年第16期69卷 2110-2129页

作者：艾研杨超超盖甜雨封佳佑李伟复旦大学化学系先进材料实验室上海市分子催化与创新材料重点实验室聚合物分子工程国家重点实验室上海200433

历经30多年的蓬勃发展,功能介孔材料已经形成了一个庞大的材料家族,包含多种组分与结构.以表面活性剂或嵌段共聚物为模板,能够通过合理地调控组装过程来精确地调节介观结构,是制备介孔材料的主要方法.在该方法中,表面活性剂或嵌段共聚... 详细信息

历经30多年的蓬勃发展,功能介孔材料已经形成了一个庞大的材料家族,包含多种组分与结构.以表面活性剂或嵌段共聚物为模板,能够通过合理地调控组装过程来精确地调节介观结构,是制备介孔材料的主要方法.在该方法中,表面活性剂或嵌段共聚物分子首先自组装形成单个胶束或胶束聚集体,然后与框架前驱体组装形成有序的介观结构.本文重点讨论单胶束纳米结构的制备、单胶束基元与框架前驱体的组装以及界面诱导单胶束组装合成介孔材料这3个方面,旨在提高读者对单胶束的形成过程、胶束的组装以及有序介观结构生成机制的理解.最后,本文简要指出该领域存在的主要问题和挑战,探讨单胶束定向组装合成介孔材料可能的发展方向与机遇.

关键词：软模板单胶束自组装介孔材料