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HNCOCa^(+)的光谱和成键:基质隔离和计算研究

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Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第2期37卷 361-368,I0053-I0058,I0104页

作者：蒋鑫孙蓓蓓王冠军王丽娜曾小庆周鸣飞复旦大学化学系上海市分子催化和功能材料重点实验室上海200438

金属(异)氰化物是星际介质中金属化合物的主要组成部分.它们的氧化物-金属(异)氰酸作为潜在的星际分子也备受关注.然而,作为金属(异)氰酸的前体,阳离子HNCOM^(+)的研究却非常有限.本文通过红外光谱、同位素取代和量子化学计算,对HNCOCa^... 详细信息

金属(异)氰化物是星际介质中金属化合物的主要组成部分.它们的氧化物-金属(异)氰酸作为潜在的星际分子也备受关注.然而,作为金属(异)氰酸的前体,阳离子HNCOM^(+)的研究却非常有限.本文通过红外光谱、同位素取代和量子化学计算,对HNCOCa^(+)进行了详细研究.为了进行对比,还探索研究了HNCOBe^(+)和HNCOBa^(+)阳离子.结果表明,金属阳离子与HNCO反应可以生成HNCOCa^(+)和HNCO-Be^(+),但未观测到HNCOBa^(+)的生成.HNCOCa^(+)中非对称和对称NCO伸缩振动频率(2362.6和1330.4 cm^(-1))高于自由的HNCO分子(2268.5和1320.3 cm^(-1)),但比HNCOBe^(+)(2426.4和1355.2 cm^(-1))低.这些频率的变化是由HNCOBe^(+)和HNCOCa^(+)中NCO单元内的电荷极化导致.成键分析表明,HNCO-Be^(+)键倾向于共价性质(54%),而HNCO-Ca^(+)键则具有较高的静电性质(57%).在HNCO-Ba^(+)键中,占主导的静电相互作用(64%)导致了低的O-Ba键能,这解释了其在实验中未被制备的原因.

关键词：钙 HNCO 成键分析基质隔离振动光谱

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单胶束定向组装合成介孔材料

科学通报 2024年第16期69卷 2110-2129页

作者：艾研杨超超盖甜雨封佳佑李伟复旦大学化学系先进材料实验室上海市分子催化与创新材料重点实验室聚合物分子工程国家重点实验室上海200433

历经30多年的蓬勃发展,功能介孔材料已经形成了一个庞大的材料家族,包含多种组分与结构.以表面活性剂或嵌段共聚物为模板,能够通过合理地调控组装过程来精确地调节介观结构,是制备介孔材料的主要方法.在该方法中,表面活性剂或嵌段共聚... 详细信息

历经30多年的蓬勃发展,功能介孔材料已经形成了一个庞大的材料家族,包含多种组分与结构.以表面活性剂或嵌段共聚物为模板,能够通过合理地调控组装过程来精确地调节介观结构,是制备介孔材料的主要方法.在该方法中,表面活性剂或嵌段共聚物分子首先自组装形成单个胶束或胶束聚集体,然后与框架前驱体组装形成有序的介观结构.本文重点讨论单胶束纳米结构的制备、单胶束基元与框架前驱体的组装以及界面诱导单胶束组装合成介孔材料这3个方面,旨在提高读者对单胶束的形成过程、胶束的组装以及有序介观结构生成机制的理解.最后,本文简要指出该领域存在的主要问题和挑战,探讨单胶束定向组装合成介孔材料可能的发展方向与机遇.

关键词：软模板单胶束自组装介孔材料

基于半夹心Cp*Rh单元的超分子桥环和螺环化合物的构筑策略

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无机化学学报 2024年第1期40卷 164-172页

作者：高翔牟秋水林悦健金国新复旦大学化学系分子催化与功能材料上海市重点实验室聚合物与分子材料国家重点实验室上海200433

桥环和螺环化合物是有机化学中常用的概念而在其他领域鲜有提及。在本研究中,我们将桥环和螺环的概念拓展至超分子化学领域中并提出了相应的构筑策略。在刚性直线型配体中引入额外的螯合位点,通过配位驱动、分步组装的方法合成了复杂的... 详细信息

桥环和螺环化合物是有机化学中常用的概念而在其他领域鲜有提及。在本研究中,我们将桥环和螺环的概念拓展至超分子化学领域中并提出了相应的构筑策略。在刚性直线型配体中引入额外的螯合位点,通过配位驱动、分步组装的方法合成了复杂的3个有机金属超分子桥环化合物[(Cp*Rh)_(6)(μ-η^(2)-η^(2)-C_(2)O_(4))_(2)(μ-C_(2)O_(4))(L^(A))_(2)](OTf)_(6)(1)、[(Cp*Rh)_(6)(dhbq)_(2)(pyrazine)(L^(A))_(2)](OTf)_8(2)和[(Cp*Rh)_(6)(tpphz)_(2)(bpea)(L^(A))_(2)](OTf)_(12)(3),以及一个超分子螺环化合物(Cp*Rh)_(12)(bibzim)_(3)Ru(L^(A))_(3)(L^(B))_(3)](OTf)_(10)(PF_(6))_(4)(4),其中L^(A)=3,3'-di(pyridin-4-yl)-2,2'-bipyridine,OTf^(-)=CF_(3)SO_(3)^(-),dhbq=2,5-dihydroxy-1,4-benzoquinone,tpphz=tetrapyrido[3,2-a∶2',3'-c∶3″,2″-h∶2′″,3′″-j]phenazine,bpea=1,2-di(pyridin-4-yl)ethane,bibzim=2,2'-bisbenzimidazole,L^(B)=4,4'-di(pyridin-4-yl)-1,1'-biphenyl。并通过单晶X射线衍射的方法一一表征了它们的单晶结构。

关键词：自组装大环配位驱动桥环化合物螺环化合物

共递送尿激酶和替格瑞洛的纳米递送系统用于血栓疾病治疗的研究

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高分子学报 2024年第1期55卷 27-35页

作者：王纯肖建刘阳功能高分子材料教育部重点实验室南开大学化学系天津300071

设计合成了一种可靶向血栓部位进行共递送尿激酶和替格瑞洛的纳米粒子(PEG-LCN-uPA),其内核为负载抗血小板药物替格瑞洛的可变形液体纳米粒子(LCN),表面为通过缩酮连接臂修饰的溶栓药物尿激酶和具有靶向功能的聚合物链PEG-CREKA.得益于... 详细信息

设计合成了一种可靶向血栓部位进行共递送尿激酶和替格瑞洛的纳米粒子(PEG-LCN-uPA),其内核为负载抗血小板药物替格瑞洛的可变形液体纳米粒子(LCN),表面为通过缩酮连接臂修饰的溶栓药物尿激酶和具有靶向功能的聚合物链PEG-CREKA.得益于LCN的高渗透性和缩酮连接臂的氧化应激响应性,该纳米粒子经静脉注射后可在血液循环中保持稳定,经循环到达血栓部位后可高效渗透并累积至血栓部位,并响应氧化应激微环境释放尿激酶和替格瑞洛.最终,在小鼠颈动脉血栓模型和小鼠尾部血栓模型中,PEG-LCN-uPA均实现了安全有效的溶栓效果,展现了治疗血栓相关疾病的潜力.

关键词：纳米材料血栓抗血小板尿激酶氧化应激

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芳纶纳米纤维增强的碳纳米管复合纤维

高分子学报 2024年第7期55卷 891-899页

作者：孙虹纪蒋鸿宇刘沛雨杨哲张琨陈培宁彭慧胜聚合物分子工程国家重点实验室复旦大学高分子科学系纤维材料与器件研究院先进材料实验室上海200438

利用浮动催化化学气相沉积法可以将性能优异的碳纳米管(CNT)组装成碳纳米管纤维(CNTF),但如何有效增强碳纳米管纤维内部碳纳米管及其管束之间的相互作用力,以大幅提升其力学和电学性能,是该领域的一个重要难题.本文提出通过溶剂质子化策... 详细信息

利用浮动催化化学气相沉积法可以将性能优异的碳纳米管(CNT)组装成碳纳米管纤维(CNTF),但如何有效增强碳纳米管纤维内部碳纳米管及其管束之间的相互作用力,以大幅提升其力学和电学性能,是该领域的一个重要难题.本文提出通过溶剂质子化策略,将芳纶纳米纤维引入碳纳米管纤维,制备得到了高性能的碳纳米管复合纤维材料,其拉伸强度达到1.23 GPa,杨氏模量达到26.97 GPa,相较于初始的碳纳米管纤维分别提升了92.1%和133.5%.该复合纤维的比强度和比模量分别为28.67和628.67 cN/dtex,与芳纶纤维等高性能纤维相当.此外,该复合纤维兼具良好的柔性与电学性能,可以直接作为纤维电子器件的电极材料,展现出良好的应用潜力.

关键词：碳纳米管纤维芳纶纳米纤维氢键高分子复合纤维

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基于直接电子转移的柔性纤维葡萄糖传感器

高分子学报 2024年第7期55卷 872-880页

作者：李金妍唐成强李雯君黄滔孙雪梅彭慧胜聚合物分子工程国家重点实验室复旦大学高分子科学系纤维电子材料与器件研究院先进材料实验室上海200438

酶基电化学葡萄糖传感器具有优异的选择性和灵敏度,基于直接电子转移原理的第三代传感器有望解决第一、二代传感器所面临的易受氧气浓度干扰、电子介体不稳定等问题.因此,本研究基于聚3,4-乙烯二氧噻吩:聚苯乙烯磺酸盐(PEDOT:PSS)和葡... 详细信息

酶基电化学葡萄糖传感器具有优异的选择性和灵敏度,基于直接电子转移原理的第三代传感器有望解决第一、二代传感器所面临的易受氧气浓度干扰、电子介体不稳定等问题.因此,本研究基于聚3,4-乙烯二氧噻吩:聚苯乙烯磺酸盐(PEDOT:PSS)和葡萄糖脱氢酶(GDH)双组分开发了柔性纤维第三代葡萄糖传感器.该纤维传感器在10~500μmol/L范围内具有良好的线性(R^(2)=0.9968),灵敏度可达62.53μA/(mmol·L^(-1)·cm^(2)),且不受氧气影响.纤维传感器还具有良好的柔性和可编织性,将其集成到织物中,实现了人在运动时汗液中葡萄糖的连续实时监测,为制备满足可穿戴需求的第三代葡萄糖传感器提供了新思路.

关键词：柔性纤维葡萄糖传感器直接电子转移汗液监测聚3,4-乙烯二氧噻吩:聚苯乙烯磺酸盐

海藻酸钙基凝胶电解质用于纤维超级电容器的连续化制备

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高分子学报 2024年第3期55卷 287-295页

作者：张岩峰张琨王闯王兵杰彭慧胜聚合物分子工程国家重点实验室、复旦大学高分子科学系纤维电子材料与器件研究院先进材料实验室上海200438

溶液挤出法能够连续化制备纤维储能器件,设计与开发高离子电导率的凝胶电解质是实现纤维储能器件一体化挤出的关键.使用海藻酸钙作为聚合物骨架,制备出海藻酸钙/硝酸锂凝胶电解质,其离子电导率高达145.3 mS/cm,并通过溶液挤出法实现了... 详细信息

溶液挤出法能够连续化制备纤维储能器件,设计与开发高离子电导率的凝胶电解质是实现纤维储能器件一体化挤出的关键.使用海藻酸钙作为聚合物骨架,制备出海藻酸钙/硝酸锂凝胶电解质,其离子电导率高达145.3 mS/cm,并通过溶液挤出法实现了纤维超级电容器的连续制备.基于该凝胶电解质构建的纤维超级电容器,其电压窗口最高可以达到1.8 V,并在0.05~2.00A/g电流密度下均可正常工作.当纤维超级电容器的充放电电流密度由0.05A/g增加到0.50A/g,容量保持率为99.7%.经过1000圈的充放电循环后,纤维超级电容器的容量保持率为99.3%.通过优化凝胶电解质组分、纤维电极直径、凝固浴的浓度和温度,纤维超级电容器的制备速度可以达到20 m/min,最终能够连续构建长度超过3000 m的纤维超级电容器,有望应用于可穿戴电子器件领域.

关键词：纤维超级电容器凝胶电解质连续化制备智能织物

近红外二区荧光探针在活体多重成像中的研究进展

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化学学报 2024年第10期 1069-1085页

作者：蒋励陈子晗凡勇复旦大学化学系聚合物工程国家重点实验室

近红外二区(NIR-II,1000～1700nm)荧光成像技术,因生物组织对其低的吸收和散射,以及接近零的自体荧光背景噪声,使得其在生物体内具备深的穿透能力以及高的分辨率和信噪比,目前已经成为活体内研究的一种新型的技术手段,尤其适用于活体组... 详细信息

近红外二区(NIR-II,1000～1700nm)荧光成像技术,因生物组织对其低的吸收和散射,以及接近零的自体荧光背景噪声,使得其在生物体内具备深的穿透能力以及高的分辨率和信噪比,目前已经成为活体内研究的一种新型的技术手段,尤其适用于活体组织内的多重成像.本综述首先回顾了NIR-II荧光探针的设计与合成,涵盖稀土基纳米颗粒、量子点及有机荧光分子等,并探讨了多重成像技术对方法和设备的需求与成像技术进展,最后分析了它们在血管/肿瘤/淋巴、多器官以及细胞层面的多重成像应用.同时,也展望了该新型成像模式在未来发展中的方向以及最终走向临床应用所面临的挑战.

关键词：近红外二区荧光探针多重成像活体分析

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钯催化偕二氟环丙烷开环与1,3-二羰基化合物的单/双氟烯丙基化反应

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有机化学 2024年第5期44卷 1630-1640页

作者：晏宇轩陆晚晴钱慧俊吕雷阳李志平中国人民大学化学系光转换材料与生物光子学实验室北京100872

报道了钯催化偕二氟环丙烷开环与1,3-二羰基化合物的偶联反应.大体积富电子联芳基膦配体BrettPhos起着关键的作用.通过反应条件和底物用量的调控,可以分别实现1,3-二羰基化合物的单氟及双氟烯丙基化反应,并以中等至优秀的收率和直链选... 详细信息

报道了钯催化偕二氟环丙烷开环与1,3-二羰基化合物的偶联反应.大体积富电子联芳基膦配体BrettPhos起着关键的作用.通过反应条件和底物用量的调控,可以分别实现1,3-二羰基化合物的单氟及双氟烯丙基化反应,并以中等至优秀的收率和直链选择性得到各种单氟取代的烯烃化合物.该反应展现出良好的官能团兼容性及化学选择性,并且可以应用于生物活性分子的后期修饰.

关键词：钯催化偕二氟环丙烷氟代烯烃 1,3-二羰基化合物开环反应