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吲哚分子间不对称去芳构化氧化Heck反应

化学学报 2024年第1期82卷 1-4页

作者：高炜洋邓伟超高扬梁仁校贾义霞浙江工业大学化学工程学院杭州310014

过渡金属催化的不对称去芳构化反应是合成手性环状化合物的直接方法之一.近年来,基于Heck反应已成功实现吲哚、苯并呋喃、吡咯、呋喃及萘等芳香化合物的不对称去芳构化反应.然而,现有报道往往局限于分子内反应,分子间不对称去芳构化Hec... 详细信息

过渡金属催化的不对称去芳构化反应是合成手性环状化合物的直接方法之一.近年来,基于Heck反应已成功实现吲哚、苯并呋喃、吡咯、呋喃及萘等芳香化合物的不对称去芳构化反应.然而,现有报道往往局限于分子内反应,分子间不对称去芳构化Heck反应仍有待研究.与Heck反应相比,氧化Heck反应由于反应条件相对温和且可能经历离子型催化机理,利于实现分子间去芳构化反应并控制其对映选择性.本工作发展了钯催化吲哚与芳基硼酸的分子间不对称去芳构化氧化Heck反应.以Pd(OAc)2为催化剂前体、吡啶-噁唑啉为手性配体、苯醌-氧气为氧化剂,以中等至良好的收率及中等水平的ee值,合成了一系列含有C2-季碳手性中心的手性吲哚啉衍生物.

关键词：氧化Heck反应吲哚分子间去芳构化手性吲哚啉

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微化工视角下化学品分布式制造

中国科学:化学 2024年

作者：林禾阳杨顺顺张利牛佳琪骆广生清华大学化学工程系化学工程联合国家重点实验室中化环境科技工程有限公司清华大学化学工程系教育部工业生物催化重点实验室

随着化学工业的转型与升级,分布式化学品制造逐渐走进人们的视野,引起了学术界和产业界的广泛关注.本文从微化工技术的角度切入,对分布式化学品制造的当前进展和潜在的未来发展进行分析,概述化学品分布式制造的核心特征,深入讨论微化工... 详细信息

随着化学工业的转型与升级,分布式化学品制造逐渐走进人们的视野,引起了学术界和产业界的广泛关注.本文从微化工技术的角度切入,对分布式化学品制造的当前进展和潜在的未来发展进行分析,概述化学品分布式制造的核心特征,深入讨论微化工技术在分布式制造中的显著优势,在此基础上分析分布式制造在多个关键领域,如生物医药、精细化学品的合成以及能源行业中的应用现状和前景,并对其面临的挑战和机遇进行展望.

关键词：分布式制造化学品微反应技术微反应器

化工学科研究现状与趋势:基于近20年4本典型中英文化工期刊发表文献的统计分析

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化学教育（中英文） 2024年第20期45卷 116-117页

作者：胡茂从刘继延江汉大学化学工程系湖北武汉430056

1研究背景。近年来,化学工程与技术(化工)学科的贡献逐渐从传统的化学工业扩展到能源、材料、冶金、环境、生物、医药、食品等诸多进行物质与能量转化的过程工业,并不断与其他学科进行交叉融合。因应上述变化,化工学科边界不断扩展,在... 详细信息

1研究背景。近年来,化学工程与技术(化工)学科的贡献逐渐从传统的化学工业扩展到能源、材料、冶金、环境、生物、医药、食品等诸多进行物质与能量转化的过程工业,并不断与其他学科进行交叉融合。因应上述变化,化工学科边界不断扩展,在学科理论核心传递过程原理和化学反应工程(即通常所称的“三传一反”)基础上,孕育的多种新化学工程学范式为解决相关复杂工程问题奠定了坚实的理论基础,与此同时,也引导化工学科的研究主题和研究领域进一步拓展。

关键词：化学反应工程化学工程与技术化学工程学学科边界统计分析复杂工程问题交叉融合学科理论

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纳米流体电池热管理研究进展

工程科学学报 2024年第8期46卷 1498-1508页

作者：吴俊杰侯竣升马丽黄磊郝南京西安交通大学化学工程与技术学院西安710049

随着非化石能源的开发利用,各行业电气化程度的提高以及储能技术的发展,各种电池的应用越来越广泛,同时电池向着高能量密度方向发展.在充放电过程中,电池组内能量密度的上升导致电池过热乃至爆炸,进而影响电池组的寿命和安全.因而,亟待... 详细信息

随着非化石能源的开发利用,各行业电气化程度的提高以及储能技术的发展,各种电池的应用越来越广泛,同时电池向着高能量密度方向发展.在充放电过程中,电池组内能量密度的上升导致电池过热乃至爆炸,进而影响电池组的寿命和安全.因而,亟待开发高效的热管理系统,以及时带走电池内的热量.近年来,多种新型热管理系统被广泛研究和应用.其中,具有效果显著、成本低廉和无额外能耗等优势的纳米流体电池热管理系统备受关注.本文对纳米流体电池热管理系统的研究进展进行了系统综述,首先介绍了常见的电池种类及常用的热管理技术,随后阐述了纳米流体的分类和性质,并详细论述了纳米流体在锂离子电池、燃料电池和太阳能电池三类电池中的热管理理论、数值模拟、实验和应用研究现状.最后,本文系统讨论了当前该领域面临的挑战,并提出了未来的发展方向.

关键词：热管理纳米流体锂离子电池燃料电池太阳能电池

基于单原子铁催化剂的过一硫酸盐高级氧化过程: 配位结构和活性组分

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 15-37页

作者：程成任伟张晖段晓光王少彬武汉大学资源与环境科学学院环境科学与工程系湖北武汉430079 阿德莱德大学化学工程学院澳大利亚南澳阿德莱德

随着全球工业化的迅速发展,大量有毒污染物不断排入水体中,对水生态系统和人类健康构成了严重威胁.为应对这一挑战,人们发展高级氧化技术,其通过产生活性自由基,能够氧化并矿化有毒污染物.其中,利用非均相催化剂活化的过一硫酸盐高级氧... 详细信息

随着全球工业化的迅速发展,大量有毒污染物不断排入水体中,对水生态系统和人类健康构成了严重威胁.为应对这一挑战,人们发展高级氧化技术,其通过产生活性自由基,能够氧化并矿化有毒污染物.其中,利用非均相催化剂活化的过一硫酸盐高级氧化过程可产生多种非自由基活性物种,如单线态氧、催化剂-过硫酸盐复合体和高价态金属,这些物种具有选择性氧化特定污染物的能力.为了实现对污染物的精准处理,需要合理设计与调控非均相催化剂的结构,以选择性地产生自由基/非自由基物种.单原子催化剂具有较高的原子利用效率和明确可调控的活性位点结构,可高效且选择性活化过一硫酸盐,并产生多种活性组分.然而,由于活性组分多元的生成路径及其之间复杂的相互作用,目前对于单原子催化剂在过一硫酸盐活化过程中的结构-活性/选择性关系尚未得到深入揭示.因此,本研究旨在通过深入探究单原子催化剂的结构与性能关系,为优化催化剂设计、提升污染物处理效率提供科学依据.本文围绕最具代表性的单原子铁系催化剂,系统分析并总结了在过一硫酸盐高级氧化过程中的结构-活性/选择性关系.首先,简要介绍了单原子铁催化剂的制备方法和表征手段,以及活性位点结构的生成过程.然后,深入分析了单原子铁催化剂活化过一硫酸盐过程的研究进展和反应特性.从理论与实验角度,详细阐述了过一硫酸盐活化过程中活性物种产生的反应原理.具体来说,探讨了自由基、单线态氧、催化剂-过硫酸盐复合体和高价铁组分在不同单原子铁位点上的生成机理及鉴别方法.进一步地,分析了单原子铁催化剂活性位点的几何结构和电子结构性质对活性物种产生的影响,总结了调控活性位点的有效手段.在此基础上,建立单原子铁催化剂结构与产生活性组分之间的结构-活性/选择性关系,以期为非均相过一硫酸盐活化剂的设计提供理论指导.最后,本文还指出了基于单原子催化剂的过一硫酸盐高级氧化过程所面临的挑战,并展望了未来的发展方向.未来,应进一步发展原位/工况条件下的表征技术,以精准捕捉活化过程中活性位点的结构演变和关键反应中间体的生成,从而更深入地揭示反应机理;此外,设计具有双金属位点的催化剂,可优化多步骤反应中不同反应中间体的吸附与电荷转移过程,实现协同催化效果.本文期望为深入理解过一硫酸盐高级氧化技术的反应机理和开发高效选择性的单原子环境催化剂提供有益借鉴.

关键词：过一硫酸盐活化单原子铁催化剂自由基非自由基水处理环境修复

Fe-MOF-74前体制备铁-碳/氮复合材料及其活化过硫酸盐性能

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化工学报 2024年第5期75卷 1882-1889页

作者：张林张子怡李勇童少平浙江工业大学化学工程学院浙江杭州310032

利用Fe-MOF-74和g-C_(3)N_(4)前体制备了复合材料铁-碳/氮(记为Fe-MOF-C/N),并研究了其活化过硫酸氢钾(PMS)的性能。XRD、SEM和XPS分析表明,Fe-MOF-C/N呈多孔状结构,主要由物相Fe3N、C0.08Fe1.92和石墨组成。利用Fe-MOF-C/N活化PMS降解双酚A(BPA)结果表明,与前期的Fe-C/N-0.5∶1(由FeC_(2)O_(4)和g-C_(3)N_(4)制备)相比,Fe-MOF-C/N具有更优异的催化性能,相同条件下Fe-MOF-C/N/PMS对BPA的降解率达95.21%(6 min),比Fe-C/N-0.5∶1/PMS高30.4%。优化相应的实验条件后,6 min内BPA的化学需氧量(COD)去除率达59.72%。自由基猝灭实验表明,Fe-MOF-C/N/PMS的活性物种主要是^(1)O_(2)。稳定性实验表明Fe-MOF-C/N稳定性较好,使用5次后,BPA的降解率仅下降9.0%,应用前景良好。

关键词：高级氧化活化过硫酸氢钾降解复合材料金属有机框架

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Ru/Ba-MgO氨合成催化剂模板棉纤维的盐酸处理对催化性能的影响

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化工进展 2024年第2期43卷 962-970页

作者：丁康何军桥陈元捷杨霞珍刘化章霍超浙江工业大学化学工程学院浙江杭州310014

采用不同浓度的盐酸对棉纤维进行预处理,并以其为生物模板,制备具有纤维条状的仿生Ru/Ba-MgO氨合成催化剂。通过XRD、FTIR、FE-SEM、EDS、BET、H_(2)-TPR和TG等表征技术,分别对棉纤维、Ba-MgO载体和Ru/Ba-MgO催化剂进行分析,探讨了棉纤... 详细信息

采用不同浓度的盐酸对棉纤维进行预处理,并以其为生物模板,制备具有纤维条状的仿生Ru/Ba-MgO氨合成催化剂。通过XRD、FTIR、FE-SEM、EDS、BET、H_(2)-TPR和TG等表征技术,分别对棉纤维、Ba-MgO载体和Ru/Ba-MgO催化剂进行分析,探讨了棉纤维中纤维素氢键对Ru/Ba-MgO催化剂的影响机理。结果表明,盐酸溶液中的H+会破坏棉纤维中纤维素分子内氢键,使得纤维素内大量高反应性的羟基暴露出来,增强了棉纤维对Mg^(2+),尤其是对Ba^(2+)的吸附,以其为模板制备的Ba-Mg O载体比表面积明显增加,孔径明显减小;棉纤维经过适宜浓度的盐酸预处理可以有效调控催化剂中活性组分Ru的颗粒尺寸及其分散度;助催化剂Ba的掺入抑制了RuO_(x)的产生,改善了Ru/Ba-MgO催化剂的还原性能,最终使得Ru/Ba-MgO催化剂氨合成活性和热稳定性提高。当棉纤维经过3mol/L盐酸溶液预处理时,以其为模板制备的Ru/Ba-MgO-3催化剂在425℃、10MPa和10000h^(-1)反应条件下具有最佳的活性,其出口氨体积分数为18.37%。

关键词：生物模板纤维素合成氨催化剂载体

含异构化萘环结构的热重排膜材料的制备及其气体分离性能

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高分子材料科学与工程 2024年第7期40卷 136-144页

作者：魏鲁鹏鲁云华姜宗岭肖国勇李琳王同华辽宁科技大学化学工程学院辽宁鞍山114051 大连理工大学化学工程学院辽宁大连116024

首先,合成了2种新型含萘环结构的异构化二胺单体1,5-双(4-氨基-5-羟基苯氧基)萘(NDBAP)和1,6-双(4-氨基-5-羟基苯氧基)萘(NDBPA),然后分别与3种二酐单体进行溶液聚合,经热酰亚胺化及450℃热处理制备出6种聚酰亚胺(PI)膜和相应的热重排(... 详细信息

首先,合成了2种新型含萘环结构的异构化二胺单体1,5-双(4-氨基-5-羟基苯氧基)萘(NDBAP)和1,6-双(4-氨基-5-羟基苯氧基)萘(NDBPA),然后分别与3种二酐单体进行溶液聚合,经热酰亚胺化及450℃热处理制备出6种聚酰亚胺(PI)膜和相应的热重排(TR)膜。研究表明,6种PI膜的热性能优异,玻璃化转变温度在350℃附近。经过热重排处理后,TR膜的气体分离性能显著提高。其中,TR(NDBAP-6FDA)对H_(2),CO_(2),O_(2)和N_(2)的渗透系数分别为268.4Barrer,249.3 Barrer,56.78 Barrer和7.87 Barrer,CO_(2)/N_(2),O_(2)/N_(2)和H_(2)/N_(2)的理想选择性分别为31.67,7.21和34.1,O_(2)/N_(2)超过2008年Robeson上限。而TR(NDBPA-6FDA)对H_(2),CO_(2),O_(2)和N_(2)的渗透系数分别为220.4 Barrer,210.32 Barrer,32.34 Barrer和5.62 Barrer,CO_(2)/N_(2),O_(2)/N_(2)和H_(2)/N_(2)的选择性分别为37.42,5.75和39.22,O_(2)/N_(2)接近2008年Robeson上限。因此,1,5取代的NDBAP比1,6取代的NDBPA可以更加有效地提高TR膜的气体分离性能。

关键词：萘环聚酰亚胺热重排膜气体分离异构化

非金属催化剂在环氧化物和环状酸酐共聚中的研究进展

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化工学报 2024年第1期75卷 60-73页

作者：张强王宪飞王凯骆广生路忠凯清华大学化学工程系化学工程联合国家重点实验室北京100084 中化能源股份有限公司北京100031 正和集团股份有限公司山东东营257399

环氧化物与环状酸酐的开环共聚是一种新型的脂肪族聚酯合成技术,其技术核心之一是催化剂的选择与应用。与金属催化剂相比,非金属催化剂在简易性、低毒性、单体适应性、经济性等方面表现出潜在优势,得到迅速发展。针对非金属催化剂在环... 详细信息

环氧化物与环状酸酐的开环共聚是一种新型的脂肪族聚酯合成技术,其技术核心之一是催化剂的选择与应用。与金属催化剂相比,非金属催化剂在简易性、低毒性、单体适应性、经济性等方面表现出潜在优势,得到迅速发展。针对非金属催化剂在环氧化物和环状酸酐共聚领域的研究进展进行了综述,总结并评述了近年来有机碱、Lewis酸碱对以及其他非金属催化剂在开环共聚反应中的工作机制认识和催化实施效果,对其发展方向和工业化应用潜力进行了展望。

关键词：非金属催化剂环氧化物环状酸酐共聚