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铂基氧还原催化剂:从单晶电极到拓展表面纳米材料

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化工学报 2024年第4期75卷 1256-1269页

作者：孙铭泽黄鹤来牛志强清华大学化学工程系化学工程联合国家重点实验室北京100084

开发低成本、高性能的氧还原铂基催化剂仍然是目前推动质子交换膜燃料电池(PEMFC)商业化进程的重要方向。在拓展单晶电极表面的相关研究中,活性金属铂的原子排布、应力应变、周边配位环境等因素都被认为对氧还原的性能具有重要影响。然... 详细信息

开发低成本、高性能的氧还原铂基催化剂仍然是目前推动质子交换膜燃料电池(PEMFC)商业化进程的重要方向。在拓展单晶电极表面的相关研究中,活性金属铂的原子排布、应力应变、周边配位环境等因素都被认为对氧还原的性能具有重要影响。然而,在规整表面的单晶电极上得到的经验并不能完全指导纳米催化剂的设计,这是因为纳米颗粒存在着尺寸效应带来的活性-利用率的矛盾关系。通过在纳米尺度上模拟单晶电极的性质,构造纳米薄膜材料及二维晶面可控的纳米材料,可以一定程度上实现拓展表面性质。结合本课题组的研究工作,本文总结了拓展表面催化剂用于氧还原反应的理论和实验结果,探讨了纳米催化剂的发展和目前存在的问题,并对今后的研究方向进行了展望。

关键词：氧还原燃料电池单晶电极纳米催化剂电化学氢

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微反应器中连续还原胺化反应的研究进展

化工进展 2024年第1期43卷 186-197页

作者：张家昊李盈盈徐彦琳尹佳滨张吉松清华大学化学工程系化学工程联合国家重点实验室北京100084

还原胺化反应是一种把醛(酮)转化为胺类物质的有效方法。还原胺化反应路径复杂,影响因素众多,合适的反应条件能够提升反应效率和选择性。本文总结了还原胺化反应常见的催化体系及催化剂、溶剂、温度、底物性质以及氨/水/酸的加入对反应... 详细信息

还原胺化反应是一种把醛(酮)转化为胺类物质的有效方法。还原胺化反应路径复杂,影响因素众多,合适的反应条件能够提升反应效率和选择性。本文总结了还原胺化反应常见的催化体系及催化剂、溶剂、温度、底物性质以及氨/水/酸的加入对反应的影响。基于这些影响因素,进一步介绍了连续微反应器技术在还原胺化过程中的应用,总结了以伯胺/仲胺/叔胺为目标产物的连续还原胺化过程、以硝基化合物为原料的连续还原胺化过程、酶催化及无催化剂的连续还原胺化过程。微反应器中的温度控制、传质强化和停留时间分布能进一步实现反应强化和选择性提升。基于微反应器的连续还原胺化技术及该技术与新型催化材料的结合有望在胺类物质的生产领域扮演越来越重要的角色。

关键词：还原胺化多相反应微反应器连续合成催化剂

有机液体储氢中全氢化乙基咔唑催化脱氢研究进展

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化工学报 2024年第4期75卷 1198-1208页

作者：范以薇刘威李盈盈王培霞张吉松清华大学化学工程系化学工程联合国家重点实验室北京100084

在碳达峰碳中和的背景下,能源结构转型势在必行。氢能是以非化石能源为主体的新型能源系统的重要能量载体。目前氢能的发展瓶颈在于氢气的储运。以乙基咔唑/全氢化乙基咔唑为代表的有机液体储氢技术提供了一种安全、高效的储氢方式。全... 详细信息

在碳达峰碳中和的背景下,能源结构转型势在必行。氢能是以非化石能源为主体的新型能源系统的重要能量载体。目前氢能的发展瓶颈在于氢气的储运。以乙基咔唑/全氢化乙基咔唑为代表的有机液体储氢技术提供了一种安全、高效的储氢方式。全氢化乙基咔唑脱氢温度高、催化剂稳定性差等问题是限制该技术大规模应用的主要挑战。基于此,介绍了全氢化乙基咔唑催化脱氢过程的反应机理,阐述其反应路径、反应动力学、催化反应过程;综述了目前脱氢催化剂的研究进展,对脱氢催化剂的循环性能进行总结,并归纳了失活机理;结合脱氢反应的特点提出反应器设计的挑战,并介绍目前典型的脱氢反应器。最后,针对现阶段全氢化乙基咔唑脱氢反应的潜在挑战,对该技术在储氢领域的应用进行了展望。

关键词：有机液体储氢全氢化乙基咔唑脱氢反应动力学催化剂反应器

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基于人工智能的微分散基础研究

化工学报 2024年第4期75卷 1096-1104页

作者：刘梦绮王凯骆广生清华大学化学工程系化学工程联合国家重点实验室北京100084

微分散是微化工技术的重要组成部分,其装备和过程的复杂性使得相关研究受到诸多限制,传统思想指导下微分散基础研究以“设计-实验-模型”为思路,进展缓慢。近年来,人工智能方法因其强大的识别和回归能力在化工领域备受关注,人工智能辅... 详细信息

微分散是微化工技术的重要组成部分,其装备和过程的复杂性使得相关研究受到诸多限制,传统思想指导下微分散基础研究以“设计-实验-模型”为思路,进展缓慢。近年来,人工智能方法因其强大的识别和回归能力在化工领域备受关注,人工智能辅助的微分散基础研究有利于形成微化工过程认识的新范式,促进微化工技术发展。本文介绍了人工智能方法的一般思路及其针对微分散研究的适用性,综述了人工智能技术在显微图像识别、液滴和气泡分散尺寸预测以及微分散过程控制和优化中的研究进展,对未来基于人工智能的微化工研究进行了展望。

关键词：微流体学分散模型算法人工智能

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微反应器内阳离子聚合研究进展

化工学报 2024年第4期75卷 1302-1316页

作者：何宇航谢丹吕阳成清华大学化学工程系化学工程联合国家重点实验室北京100084

阳离子聚合是制备高分子材料的重要方法之一。因阳离子聚合反应活性高、可控性差,采用传统的方式对其进行深入研究难度往往很大。微反应器技术因其优异的过程控制能力在阳离子聚合研究中表现出得天独厚的优势。本文介绍了微反应器内传... 详细信息

阳离子聚合是制备高分子材料的重要方法之一。因阳离子聚合反应活性高、可控性差,采用传统的方式对其进行深入研究难度往往很大。微反应器技术因其优异的过程控制能力在阳离子聚合研究中表现出得天独厚的优势。本文介绍了微反应器内传统阳离子聚合和活性阳离子聚合的研究进展,论述了微反应器对提高异丁烯、乙烯基醚类单体阳离子聚合反应可控性、反应效率以及机理研究的重要作用,探讨了阳离子聚合体系和装备理性设计的方向。

关键词：微反应器过程控制阳离子聚合活性聚合理性设计

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微分散液滴的光纤检测研究

化工学报 2024年第1期75卷 211-220页

作者：温唯谷袁志宏王凯骆广生清华大学化学工程系北京100084 清华大学化学工程联合国家重点实验室北京100084

微分散是微化工技术的重要组成部分,传统利用显微摄像分析和统计微分散液滴的方法成本高,不易推广。提出了一种基于光纤传感的微分散液滴在线检测技术,该方法基于漫反射光纤、光纤传感器、数据采集卡和LabVIEW程序实现了微通道内液滴生... 详细信息

微分散是微化工技术的重要组成部分,传统利用显微摄像分析和统计微分散液滴的方法成本高,不易推广。提出了一种基于光纤传感的微分散液滴在线检测技术,该方法基于漫反射光纤、光纤传感器、数据采集卡和LabVIEW程序实现了微通道内液滴生成频率和长度的在线检测,满足0.21 mm以上直径液滴的检测,检测频率上限为500 Hz,当液滴通过光纤时间超过15 ms时,还可检测液滴长度。研究结果表明光纤直径和光纤传感器响应时间是影响该方法检测性能的主要因素,与相似平台对比,以较低的成本实现了较高检测性能。

关键词：微通道微分散光电检测光纤传感器液滴检测

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碱性离子膜内强化离子传递策略及研究进展

化工学报 2024年

作者：庞茂斌徐子昂甄翊含许琴林董澄刘京王保国清华大学化学工程系

碱性离子膜（阴离子交换膜）作为电解水制氢、二氧化碳还原等电化学过程的关键材料，在传递离子、分隔阴阳两极和阻隔气体渗透方面，具有重要应用价值。现有碱性离子膜起源于电渗析过程，其离子传导率偏低，无法满足电化学过程对高电流... 详细信息

碱性离子膜（阴离子交换膜）作为电解水制氢、二氧化碳还原等电化学过程的关键材料，在传递离子、分隔阴阳两极和阻隔气体渗透方面，具有重要应用价值。现有碱性离子膜起源于电渗析过程，其离子传导率偏低，无法满足电化学过程对高电流密度、高稳定性需求。针对电解水制氢过程对高通量、低电阻、低能耗的需求，本文从膜内离子传递过程出发，结合氢氧根传递特点，分析满足综合性能需求的碱性离子膜结构特征，重点阐述膜内强化离子传递策略。归纳分析最新研究成果，分类讨论交联、定向排列、微相分离以及构筑微孔等具体策略，指明高性能碱性离子膜研究路径，促进以电解水制氢为代表的电化学反应器技术发展。

关键词：碱性离子膜自由体积理论离子传递离子传导率电解水

碳基催化剂用于两电子氧还原合成过氧化氢的研究进展

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化工进展 2024年

作者：许琴王保国清华大学化学工程系

电化学两电子氧还原反应(2e-ORR)制备过氧化氢(H2O2)是一种可替代工业蒽醌法的绿色环保且安全高效的技术路线，具有广阔发展前景。然而，受限于缓慢的氧还原反应(ORR)动力学以及竞争的四电子反应过程，开发具有高氧还原反应活性以及两... 详细信息

电化学两电子氧还原反应(2e-ORR)制备过氧化氢(H2O2)是一种可替代工业蒽醌法的绿色环保且安全高效的技术路线，具有广阔发展前景。然而，受限于缓慢的氧还原反应(ORR)动力学以及竞争的四电子反应过程，开发具有高氧还原反应活性以及两电子选择性的高性能催化剂是目前研究的核心关键。近年来，碳基材料因其储量丰富、成本低廉、结构易于调控等优势，被广泛应用于2e-ORR合成H2O2领域，并取得了显著的研究进展。基于此，本文首先简要介绍了氧还原过程的基本原理以及催化剂的一般评价方法，指出了构建高效催化剂的基本设计指导原则。然后重点综述了近年来碳基催化剂用于2e-ORR制备H2O2的最新研究进展，针对非金属碳基材料和过渡金属碳基材料两大类，细致讨论并总结了异相原子掺杂、缺陷工程、孔结构工程、单原子局部微环境调控等催化剂活性位点优化策略对提升催化性能的作用效果。最后，针对H2O2生产介质、催化剂结构-性能关系以及在工业级电流密度下稳定生产H2O2三方面，展望了未来两电子氧还原合成H2O2领域未来发展的挑战及方向。

关键词：两电子氧还原反应过氧化氢电化学合成碳基催化剂选择性

用于蒸汽裂解产物成分预测的集成迁移学习框架

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化工进展 2024年第5期43卷 2880-2889页

作者：郑可欣江雨欣毕可鑫赵祺铭陈少臣王冰冰任俊宇吉旭邱彤戴一阳四川大学化学工程学院四川成都610065 帝国理工化学工程学院英国伦敦SW72AZ 清华大学化学工程系北京100084

回顾了蒸汽裂解过程建模的方法,阐述了工业实际情况中面临的数据匮乏问题。面对石油化工行业大量的小数据集建模需求,充分利用历史生产数据,提出了一种集成迁移学习框架。首先,利用充足的数据在特定工况下建立了基本的深度学习模型。然... 详细信息

回顾了蒸汽裂解过程建模的方法,阐述了工业实际情况中面临的数据匮乏问题。面对石油化工行业大量的小数据集建模需求,充分利用历史生产数据,提出了一种集成迁移学习框架。首先,利用充足的数据在特定工况下建立了基本的深度学习模型。然后,利用小数据集将迁移学习技术应用于新的工况,源域的专家知识通过基于参数的方法转移到目标领域。最后,引入集成学习来整合获得的迁移学习模型,从而提高性能。在几个实际案例上进行实践,研究了该模型框架的性能。为了更好地理解模型,还进一步实施了层可迁移性分析和SHapley Additive exPlanation(SHAP)特征重要性分析。结果说明该方法训练出的模型具有良好的准确性、稳定性、计算效率和可解释性,可以满足工业需求。

关键词：模型迁移学习集成学习算法模型可解释性石油预测神经网络