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构筑Bi纳米粒子负载BiOCl纳米片欧姆结用于光催化CO_(2)还原

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物理化学学报 2024年第7期40卷 54-57页

作者：刘高鹏李利娜王彬单宁杰董金涛季梦夏朱文帅朱剑豪夏杰祥李华明江苏大学能源研究院化学化工学院江苏镇江212013 香港城市大学物理学系材料科学及工程学系生物医学工程学系中国香港999077

煤炭、石油和天然气等能源的不断增长消耗,不仅导致不可再生能源逐渐枯竭,还使大气中的CO_(2)浓度显著上升,引发严重的能源危机和气候问题。因此,我们必须开发清洁、可持续的能源转换技术,以应对不断增长的能源需求和日益严重的环境危... 详细信息

煤炭、石油和天然气等能源的不断增长消耗,不仅导致不可再生能源逐渐枯竭,还使大气中的CO_(2)浓度显著上升,引发严重的能源危机和气候问题。因此,我们必须开发清洁、可持续的能源转换技术,以应对不断增长的能源需求和日益严重的环境危机。受到自然界光合作用的启发,光催化CO_(2)转化利用太阳能驱动,可以将CO_(2)和水转化为高附加值的化学品。经过多年的发展,人工光合作用已被认为是一种绿色、经济、可持续的方法,有望助力实现国家的碳中和发展目标。然而,现有的光催化剂存在着载流子分离效率低和活性位点不足的问题,从而导致CO_(2)光还原效率较低。为了应对这些科学问题,研究人员发现将金属纳米粒子负载到半导体材料上形成欧姆结,可以产生内建电场,有助于光生电子和空穴的分离。因此,本研究通过溶剂热法在BiOCl纳米片表面负载Bi纳米粒子,构建了Bi/BiOCl欧姆结光催化剂。通过X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和透射电子显微镜(TEM)分析了光催化剂的成分和微观结构。利用紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)研究了催化剂的光吸收性能。通过瞬态光电流响应测试、电化学阻抗谱(EIS)和电子自旋共振谱(ESR)研究了光生电子和空穴的分离能力。由于Bi纳米粒子与BiOCl的功函数不同,二者形成的欧姆结具有优异的电荷转移特性,可以显著提高光生载流子的利用效率。此外,Bi纳米粒子还可以作为助催化剂,促进惰性CO_(2)分子的活化。光催化测试结果显示,经过300 W氙灯照射4 h后,具有最佳活性的复合材料(Bi/BiOCl-2)将CO_(2)还原为CO(34.31μmol·g^(-1))和CH_(4)(1.57μmol·g^(-1))的速率分别是BiOCl纳米片的2.55倍和4.76倍。同位素示踪实验证实,产物是CO_(2)和水分子经过光催化反应得到的。此外,根据原位傅里叶变换红外光谱(in situ FTIR)结果,发现在CO_(2)还原过程中形成了^(*)CHO、^(*)CH_(3)O、b-CO_(3)^(2-)、m-CO_(3)^(2-)、HCO_(3)^(-)、HCOOH、^(*)COOH和HCOO^(-)等中间体,并进一步提出了可能的光催化CO_(2)还原机制。经过25 h的CO_(2)光还,原反应后,CO和CH_(4)产量持续增加,同时结合XRD、XPS和TEM结果表明,制备的Bi/BiOCl-2材料具有良好的结构稳定性。这项研究为高效CO_(2)光还原催化剂的构建提供了有益的参考。

关键词： BiOCl纳米片 Bi纳米粒子 CO_(2)光还原欧姆结电子传输

B_(4)C含量对(Ti_(0.25)Zr_(0.25)Hf_(0.25)Ta_(0.25))B_(2)-B_(4)C陶瓷力学性能及抗氧化性能的影响

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无机材料学报 2024年第6期39卷 697-706页

作者：刘国昂王海龙方成黄飞龙杨欢郑州大学材料科学与工程学院郑州450001

新型高熵硼化物陶瓷具有优异的高温稳定性、低热导率等优点,在高温热防护领域具有广阔的应用前景。本研究采用硼/碳热还原法结合热压烧结技术在1900℃下制备了(Ti_(0.25)Zr_(0.25)Hf_(0.25)Ta_(0.25))B_(2)-B_(4)C高熵硼化物陶瓷,并研究... 详细信息

新型高熵硼化物陶瓷具有优异的高温稳定性、低热导率等优点,在高温热防护领域具有广阔的应用前景。本研究采用硼/碳热还原法结合热压烧结技术在1900℃下制备了(Ti_(0.25)Zr_(0.25)Hf_(0.25)Ta_(0.25))B_(2)-B_(4)C高熵硼化物陶瓷,并研究了B_(4)C第二相含量对其力学及抗氧化性能的影响规律。结果表明,B_(4)C均匀分布在高熵基体中,有效改善了高熵陶瓷的相对密度和力学性能。当B_(4)C体积分数为20%时,复相陶瓷的抗弯强度、断裂韧性以及维氏硬度均达到最高,分别为(570.0±27.6)MPa、(5.58±0.36)MPa·m^(1/2)和(24.6±1.1)GPa。微观结构分析表明,B_(4)C能够钉扎晶界、细化晶粒,并能够引入裂纹偏转、分支等增韧机制,最终实现复相陶瓷的强化及韧化。此外,利用静态氧化实验,揭示了B_(4)C含量对复相陶瓷800~1400℃抗氧化性能的影响。当B_(4)C体积分数不小于20%时,其氧化生成的玻璃相B_(2)O_(3)能够均匀包裹(Zr,Hf)O_(2)、TiO_(x)及Ta_(2)O_(5)等高熵基体对应的氧化物,从而在陶瓷表面形成均匀致密的氧化层,抑制氧向基体内部扩散,降低氧化层厚度并提升复相陶瓷的抗氧化性能。本工作能够为高熵硼化物陶瓷的力学及抗氧化性能研究提供实验依据和数据支撑。

关键词：高熵硼化物陶瓷 B_(4)C 力学性能抗氧化性能

三维多孔铜及表面修饰铋协同构筑无枝晶锂金属电极

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高等学校化学学报 2024年第6期45卷 85-97页

作者：王帅孙雨涵高欣宋瑞赵铭钦卢垚鲍晓冰罗巧梅苟蕾樊小勇长安大学材料科学与工程学院西安710061

以化学镀制备的具有微米级三维(3D)多孔结构的3D多孔铜为基底,在其表面电沉积铋修饰层,构建了3D Cu@Bi;将其作为锂金属电极集流体.孔径约5μm的3D多孔结构具有高表面积,有利于降低局部电流密度,电流密度分布更均匀,其大容纳空间可缓解... 详细信息

以化学镀制备的具有微米级三维(3D)多孔结构的3D多孔铜为基底,在其表面电沉积铋修饰层,构建了3D Cu@Bi;将其作为锂金属电极集流体.孔径约5μm的3D多孔结构具有高表面积,有利于降低局部电流密度,电流密度分布更均匀,其大容纳空间可缓解体积变化和释放应力,抑制锂枝晶生长.Bi的亲锂性促进了界面动力学,降低了形核过电位,增强了锂沉积/剥离的可逆性.在3D多孔结构和铋修饰层的协同作用下,锂金属沉积容量>4 mA·h/cm^(2)时,电极表面仍保持平整、光滑;由其组装的半电池经过200次循环后,库仑效率(CE)可保持在98.5%以上;由其组装的对称电池在电流密度为0.5 mA/cm^(2),面容量为1 mA·h/cm^(2)时,可稳定循环1500 h以上,循环100次后电极表面仍光滑、无枝晶;以磷酸铁锂为正极组装的LFP||3D Cu@Bi@Li全电池在1.0C倍率下经过200次循环后,显示出132 mA·h/g的高容量和约87.2%的容量保持率.

关键词：锂电池锂金属电极三维多孔集流体铋修饰层无锂枝晶

基于55 nm DICE结构的单粒子翻转效应模拟研究

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物理学报 2024年第6期73卷 295-304页

作者：张幸刘玉林李刚燕少安肖永光唐明华湘潭大学材料科学与工程学院湘潭411105

单粒子翻转(single event upset,SEU)是器件在辐照空间中应用的关键难题,本文以55 nm加固锁存单元为研究载体,通过三维数值模拟方法,获得了重离子不同入射条件下的线性能量转移(linear energy transfer,LET)阈值和电压脉冲变化曲线,研... 详细信息

单粒子翻转(single event upset,SEU)是器件在辐照空间中应用的关键难题,本文以55 nm加固锁存单元为研究载体,通过三维数值模拟方法,获得了重离子不同入射条件下的线性能量转移(linear energy transfer,LET)阈值和电压脉冲变化曲线,研究了双互锁存储单元(dual interlockded storage cell,DICE)的抗辐照性能和其在不同入射条件下的SEU效应.研究表明,低LET值的粒子以小倾斜角入射器件时,降低了器件间的总电荷收集量,使得主器件节点的电压峰值和电压脉宽最小,器件SEU敏感性最低;由于空穴与电子迁移率的差异,导致DICE锁存器中Nhit的入射角敏感性远大于Phit;合理调节晶体管间距可以削弱电荷共享效应,使得从器件总电荷收集量减小,仿真计算得到此工艺下晶体管间距不能小于1.2μm.相关仿真结果可为DICE锁存单元单粒子效应的物理机制研究和加固技术提供理论依据和数据支持,有助于加快存储器件在宇航领域的应用步伐.

关键词：双互锁存储单元数值模拟单粒子翻转效应电荷共享效应

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绣球花状ZnIn_(2)S_(4)/CoWO_(4)S型异质结的构建及可见光催化产氢性能

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高等学校化学学报 2024年第5期45卷 81-91页

作者：赵玉彤王仕凯赵福萍陈志合赵丽杰张大凤葛博蒲锡鹏聊城大学材料科学与工程学院聊城252059

通过合理设计异质结结构来加速光催化产氢反应在高效光催化材料的开发中发挥着不可或缺的作用.ZnIn_(2)S_(4)(ZIS)由于其优异的光电性能和较负的导带位置,在光催化产氢领域受到了广泛关注,但其仍存在严重的光生载流子复合和团聚问题.为... 详细信息

通过合理设计异质结结构来加速光催化产氢反应在高效光催化材料的开发中发挥着不可或缺的作用.ZnIn_(2)S_(4)(ZIS)由于其优异的光电性能和较负的导带位置,在光催化产氢领域受到了广泛关注,但其仍存在严重的光生载流子复合和团聚问题.为此,首先通过理论计算预测了ZnIn_(2)S_(4)/CoWO_(4)(ZIS/CWO)S型异质结的能带结构及电子转移路径,并通过电子局域函数和电荷密度差分确定了异质结界面处的电子交换.随后,采用超声-搅拌-煅烧法将CWO纳米颗粒分散并负载到ZIS花球表面,获得了绣球花状ZIS/CWOS型异质结光催化剂.由于ZIS与CWO之间紧密的界面以及形成的内部电场,致使ZIS/CWOS型异质结的光生电子-空穴对得到了有效分离,进而提高了光催化产氢效率.同时,实验结果确定了S型异质结的形成和载流子的传输路径,揭示了光催化反应机理.

关键词：光催化产氢 S型异质结 ZnIn_(2)S_(4) CoWO_(4) 理论计算

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冷喷涂金属颗粒变形行为数值模拟研究进展

表面技术 2024年第8期53卷 1-10页

作者：陈进殷强郑志明邢亚哲长安大学材料科学与工程学院材料成型及控制工程系西安710061

理解冷喷涂中的颗粒变形和沉积行为一直是科学工作的焦点。由于颗粒撞击基底后的瞬时变形行为难以通过实验观测,因此多数研究工作聚焦于数值模拟。总结了一些颗粒撞击基底的建模方法,在前人研究的基础上,针对每个模型的原理及优缺点,分... 详细信息

理解冷喷涂中的颗粒变形和沉积行为一直是科学工作的焦点。由于颗粒撞击基底后的瞬时变形行为难以通过实验观测,因此多数研究工作聚焦于数值模拟。总结了一些颗粒撞击基底的建模方法,在前人研究的基础上,针对每个模型的原理及优缺点,分析了每个方法的适用场景,给出了改善模型的方法。综述了颗粒特性、入射角度、气体预热温度等对颗粒变形行为的影响,其中粒径大小、颗粒形状等是影响颗粒变形行为的主导因素,因此重点探讨了颗粒特性的影响。颗粒的撞击变形是影响冷喷涂涂层残余应力分布的重要因素,对涂层残余应力的相关数值模拟研究进行了综述,分析了颗粒变形与颗粒残余应力的关系。最后就目前冷喷涂残余应力建模较单一的形势,探讨了如何建立一种新模型以分析涂层残余应力。

关键词：冷喷涂颗粒瞬时变形数值模拟有限元法颗粒特性涂层残余应力

溶液法制备二维钙钛矿层提高甲脒碘化铅钙钛矿太阳能电池稳定性

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物理学报 2024年第6期73卷 386-395页

作者：刘思雯任立志金博文宋欣吴聪聪湖北大学材料科学与工程学院武汉430062

有机-无机金属卤化物钙钛矿太阳能电池(PSCs)因优异的光电转换性能被广泛研究,但CH(NH_(2))_(2)PbI_(3)(FAPbI_(3))固有的化学不稳定性阻碍了其长期以来的发展.特别是薄膜表界面处因更低的活化能而具有突出的湿度敏感性,表界面的缺陷与... 详细信息

有机-无机金属卤化物钙钛矿太阳能电池(PSCs)因优异的光电转换性能被广泛研究,但CH(NH_(2))_(2)PbI_(3)(FAPbI_(3))固有的化学不稳定性阻碍了其长期以来的发展.特别是薄膜表界面处因更低的活化能而具有突出的湿度敏感性,表界面的缺陷与薄膜稳定性具有强相关性,缺陷的处理结果是提高长期稳定性的关键因素之一.除了界面工程,还有在表面叠加二维钙钛矿层的策略用于界面钝化.然而二维钙钛矿层的制备方法多数具有局限性.本文采用全溶液法的制备工艺,通过在FAPbI_(3)钙钛矿表面均匀涂覆丁基碘化铵(BAI)溶液与热退火的后处理方式,驱动了表面二维(2D)钙钛矿的形成,以减少薄膜表界面缺陷,成功制备了混合维钙钛矿太阳能电池.与此同时,2D钙钛矿中长链分子的疏水性本质上提高了钙钛矿层对水分的容忍度.结果表明,含2D钙钛矿层的未封装器件在相对湿度(RH)为60%的室温环境空气中连续工作近1000 h后仍保持初始效率的80%以上.这种方法构建的2D钙钛矿层在不影响载流子传输性能的同时显著提高了薄膜与器件的长期稳定性,符合高质量钙钛矿太阳能电池的要求与发展趋势,是一种极具发展潜力的策略.

关键词：钙钛矿太阳能电池二维钙钛矿界面钝化稳定性

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纤维素基固态荧光传感器的研究进展

复合材料学报 2024年第1期41卷 121-133页

作者：杨青峰安聪聪张明李正辉施镭周凝宇北华大学材料科学与工程学院吉林132013

在“双碳”战略背景下,生物基荧光智能材料的研究进展及其多功能应用备受瞩目。纤维素是自然界储量最丰富的天然高分子材料,基于纤维素的固态荧光传感器不但具备绿色、成本低、可降解、亲水性好、生物相容性好、无毒等优点,相较于传统... 详细信息

在“双碳”战略背景下,生物基荧光智能材料的研究进展及其多功能应用备受瞩目。纤维素是自然界储量最丰富的天然高分子材料,基于纤维素的固态荧光传感器不但具备绿色、成本低、可降解、亲水性好、生物相容性好、无毒等优点,相较于传统的荧光分子探针,还拥有更便携、高效、寿命长、稳定性高、适用场景广泛等优势。综述了近些年来利用化学改性制备纤维素基固态荧光传感器的研究进展,阐明了纤维素与不同荧光分子结合的机制,即通过共价交联或者引入官能团,将荧光分子引到纤维素表面进行改性。分类介绍了各种纤维素基固态荧光传感器的类型,包括阳离子型、阴离子型、pH型、硝基芳香型、气体型和双(多)重响应型等,以及在环境检测、生物成像、食品安全、荧光印刷及防伪等应用领域的优势。最后,详细探讨了纤维素基荧光智能传感器的相关研究,并对其发展机遇和未来挑战进行展望。

关键词：荧光纤维素智能响应传感器检测

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荧光透明功能木质复合材料的研究进展

复合材料学报 2024年第6期41卷 2863-2873页

作者：龙寿富张明安聪聪北华大学材料科学与工程学院吉林132013

随着社会不断发展,迫切需要一种环保、成本低、韧性好、强度高、附加值高的绿色复合材料-荧光透明功能木质复合材料,以替代传统玻璃门窗、建筑及家居材料。荧光透明功能木质复合材料具有绿色、高透光率、强度高、韧性好、荧光效果优异... 详细信息

随着社会不断发展,迫切需要一种环保、成本低、韧性好、强度高、附加值高的绿色复合材料-荧光透明功能木质复合材料,以替代传统玻璃门窗、建筑及家居材料。荧光透明功能木质复合材料具有绿色、高透光率、强度高、韧性好、荧光效果优异、紫外屏蔽性好、抗菌和良好力学性能等优点,应用领域广阔。本文综述了荧光材料的发光原理及影响因素、木质基材的各种制备方法及荧光透明功能木质复合材料的应用,并介绍了荧光透明功能木质复合材料在LED灯、传感器、加密防伪及紫外转换和甲醛检测等方面的应用,最后展望未来的应用场景并提出了目前亟待解决的问题。

关键词：荧光透明木质复合材料发光原理木模板设计智能传感光阻隔与转换

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