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生物质基整体式催化微反应器研究进展

复合材料学报 2024年第6期41卷 2874-2899页

作者：姚思思郭登康李景鹏江泽慧国家林业和草原局竹子研究开发中心浙江省竹子高效加工重点实验室杭州310012 国际竹藤中心国家林业和草原局竹藤科学与技术重点实验室北京100102

天然生物质材料因其来源广泛、固碳能力强、机械强度较高、可再生性、环境友好性以及其具有的独特精细构造、化学组成,在多相催化领域备受青睐。生物质材料固有的孔道系统和化学组分既可以提升化学反应速率,又可以与催化剂复合参与到多... 详细信息

天然生物质材料因其来源广泛、固碳能力强、机械强度较高、可再生性、环境友好性以及其具有的独特精细构造、化学组成,在多相催化领域备受青睐。生物质材料固有的孔道系统和化学组分既可以提升化学反应速率,又可以与催化剂复合参与到多相催化反应中。本文简述了竹、木和藤材等生物质材料作为催化剂载体的资源优势、结构优势和化学优势,综述了生物质基整体式催化微反应器的基本概念、催化剂类型与催化剂的复合策略与机制、催化活性与失效机制及其在水处理、能源产生、化学合成、Fischer-Tropsch合成、生物分析等先进功能领域的研究进展。最后,针对目前研究的局限性及存在的问题,在复合策略优化、功能催化剂设计、结构调控提升和稳定性能改善等方面对生物质基整体式催化微反应器未来发展趋势进行了展望,以期为“双碳”战略目标下生物质复合材料功能界面构建与高效利用提供全新的科学思路与技术借鉴。

关键词：生物质复合材料催化剂微反应器纳米材料

静电纺丝法合成S型异质结CoTiO_(3)/g-C_(3)N_(4)纳米纤维及其增强的可见光光催化活性研究

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 237-249页

作者：杨令坤李宗军王鑫李铃铃陈哲吉林化工学院材料科学与工程学院吉林吉林132022 宁夏大学化学化工学院国家实验化学教学示范中心煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室宁夏银川750021

随着社会的高速发展,化石燃料的消耗量急剧上升,这不仅导致了能源的短缺,而且引发了二氧化碳(CO_(2))及其他有害气体的过量排放,造成环境污染.利用太阳能将CO_(2)光催化转化为碳基燃料是解决上述问题的一种有效途径.在众多半导体光催化... 详细信息

随着社会的高速发展,化石燃料的消耗量急剧上升,这不仅导致了能源的短缺,而且引发了二氧化碳(CO_(2))及其他有害气体的过量排放,造成环境污染.利用太阳能将CO_(2)光催化转化为碳基燃料是解决上述问题的一种有效途径.在众多半导体光催化材料中,钙钛矿氧化物(CoTiO_(3))由于具有独特的电子和晶体结构以及较好的稳定性而备受关注.然而,由于单一半导体光催化剂中光生电子-空穴对的复合率较高,导致其催化还原CO_(2)的能力有限,制约了其在可见光催化反应中的实际应用.研究发现,构建异质结是提高半导体光催化还原CO_(2)效率的重要策略之一,因此寻找可与CoTiO_(3)能带结构很好匹配的半导体材料至关重要.近年来,有机聚合物g-C_(3)N_(4)因具有独特的层状结构、较好的热稳定性和化学稳定性,对可见光响应性能良好而受到人们的关注.本研究旨在构建g-C_(3)N_(4)与CoTiO_(3)的S型异质结,以优化体系中光生载流子分离效率,从而有效提升光催化性能.本文首先采用静电纺丝法制备出CoTiO_(3)纳米纤维,然后通过一步煅烧法构建CoTiO_(3)/g-C_(3)N_(4)S型异质结光催化剂.X射线衍射仪、傅里叶红外光谱仪、扫描电镜和透射电镜结果证实成功制得了CoTiO_(3)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂.在可见光照射下,测试了不同CoTiO_(3)质量百分含量(0.5%,1%,1.5%,2%和3%,命名为0.5%CTO/CN,1%CTO/CN,1.5%CTO/CN,2%CTO/CN和3%CTO/CN)的CoTiO_(3)/g-C_(3)N_(4)S型异质结光催化剂对CO_(2)的还原能力(反应时间为4 h).结果发现,2%CTO/CN催化剂显示出最高的光催化性能,其催化生成CO和CH4的产率分别为46.5和0.825 mol g^(-1) h^(-1),且生成CO的选择性为98.3%.同时,为了进一步验证光催化性能增强规律,作为补充实验,进行了盐酸四环素(TCH)、土霉素(OTC)和氧氟沙星(OFX)光催化降解实验.结果表明,2%CTO/CN表现出最高的光催化降解效率,2%CTO/CN在光催化CO_(2)还原和抗生素降解方面均表现出较好的催化性能,这归因于g-C_(3)N_(4)与CoTiO_(3)之间S型异质结的形成.此外,为了讨论光催化还原CO_(2)的选择性,采用原位红外和理论计算得到中间体的活化过程及其吉布斯自由能,并利用同位素标定实验进一步确认了光催化还原CO_(2)反应产物中碳源均来自于CO_(2)气氛.经过稳态荧光、时间分辨荧光、瞬态光电流响应和电化学阻抗图谱测试进一步验证表明,2%CTO/CN异质结的形成降低了光生电子-空穴对的复合率和界面电荷转移电阻,为电荷转移提供了更好的路径,从而提高了光催化性能.为了深入探究S型异质结的反应机理,通过原位X射线光电子能谱、原位电子顺磁共振和密度泛函理论计算研究了光照前后界面处电子流向.具体来说,在g-C_(3)N_(4)和CoTiO_(3)接触之前,g-C_(3)N_(4)的功函数小于CoTiO_(3),费米能级高于CoTiO_(3);当g-C_(3)N_(4)和CoTiO_(3)接触时,电子会从g-C_(3)N_(4)转移到CoTiO_(3),直到它们的费米能级达到平衡.此时,g-C_(3)N_(4)侧的界面电子耗尽,CoTiO_(3)侧的界面电子富集,使g-C_(3)N_(4)的带边向上弯曲带正电,而CoTiO_(3)的带边向下弯曲带负电.从而,在CTO/CN的界面处形成了内建电场(IEF),阻碍电子从g-C_(3)N_(4)向CoTiO_(3)的持续流动.光照时,光子同时被CoTiO_(3)和g-C_(3)N_(4)吸收,激发电子从价带跃迁至相应的导带.随后,在形成的IEF驱动下,CoTiO_(3)中的光生电子倾向于迁移到g-C_(3)N_(4),与g-C_(3)N_(4)中的光生空穴结合,使得体系中还原性和氧化性更强的电子和空穴得以保留,从而进一步提高光催化性能.综上,S型电荷转移途径不仅促进了光生载流子的分离,使得更多电子参与反应,而且同时保留了还原性和氧化性较强光生电子和空穴,因此,CTO/CN在光催化还原CO_(2)和降解抗生素方面表现出较好的性能.本文为基于g-C_(3)N_(4)的S型异质结材料在CO_(2)光还原和抗生素降解领域的应用提供参考.

关键词：静电纺丝 S型异质结 g-C_(3)N_(4) 光催化降解光催化还原CO_(2)

广西上林万福矿区晚二叠世合山组煤系锂地球化学特征及物源研究

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煤炭学报 2024年

作者：张德高徐小涛孙杰张福强李宝庆张莉庄新国严晓云中国煤炭地质总局煤系矿产综合勘查与评价重点实验室中国煤炭地质总局勘查研究总院中国地质大学(武汉)资源学院中国煤炭地质总局广西煤炭地质局

广西上林晚二叠世合山组含煤岩系中广泛存在锂元素富集的现象，具有潜在的经济价值和研究意义。本次研究以广西上林万福矿区晚二叠世合山组煤系锂矿化层为研究对象，在对34件样品常量元素和微量元素测试，并对1件样品锆石U-Pb测年和锆... 详细信息

广西上林晚二叠世合山组含煤岩系中广泛存在锂元素富集的现象，具有潜在的经济价值和研究意义。本次研究以广西上林万福矿区晚二叠世合山组煤系锂矿化层为研究对象，在对34件样品常量元素和微量元素测试，并对1件样品锆石U-Pb测年和锆石微量元素测定的基础上，综合分析了区内合山组煤系锂矿化层的空间分布、元素地球化学特征和物质来源。研究发现，合山组煤系自下而上有I、II、III和IV四套锂矿化层，锂含量由高到低依次为层I、层III、层II和层IV。与世界黏土岩均值相比，层I中Li元素属于高度富集，层II、层III中Li元素属于富集，而层IV中Li元素属于轻微富集；Al2O3-TiO2、La/Sc-Th/Co和V-Ni-Th×10物源区岩性判别图解显示，层I、层III和层IV的大部分样品点落在酸性岩浆岩区附近，层I中少数样品点落在中性岩浆岩区域，由此推断，万福矿区合山组煤系锂矿化层主要来自酸性和中性岩浆岩。通过对锆石U-Pb定年、锆石微量元素Th/Nb-Hf/Th和Th/U-Nb/Hf构造判别图、稀土元素分析以及Al2O3-TiO2、La/Sc-Th/Co、V-Ni-Th×10和Nb/Y-Zr/TiO2四个物源判别图的综合研究得出，万福矿区合山组煤系锂矿化层主要来自峨眉山大火成岩省和古特提斯二叠纪岩浆弧相关的中酸性岩浆岩。广西上林万福矿区晚二叠世合山组煤系锂矿化层的物源研究，为煤系锂的勘探开发和高效利用提供重要的科学依据。

关键词：万福矿区合山组煤系锂地球化学特征锆石U-Pb定年物源分析

超微孔废纸碳气凝胶的制备及其CO_(2)吸附性能研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第9期52卷 1336-1347页

作者：顾锦阳张雄张俊杰邵敬爱张世红杨海平陈汉平华中科技大学能源与动力工程学院煤燃烧国家重点实验室湖北武汉430074

气候变化的加剧要求更加绿色高效的碳减排技术和产品的开发。固废和生物质衍生的常规CO_(2)碳质吸附剂材料吸附效果较差,需要进行额外的活化改性以提升多孔炭的吸附性能。本工作以废纸为原料,经过简单预处理和溶胶凝胶炭化工艺,得到微... 详细信息

气候变化的加剧要求更加绿色高效的碳减排技术和产品的开发。固废和生物质衍生的常规CO_(2)碳质吸附剂材料吸附效果较差,需要进行额外的活化改性以提升多孔炭的吸附性能。本工作以废纸为原料,经过简单预处理和溶胶凝胶炭化工艺,得到微孔高度发达的超微孔废纸碳气凝胶,探究了不同种类废纸和制备温度的影响。对材料的理化特性和CO_(2)吸附性能进行了表征和测试,结果表明,废纸碳气凝胶的孔隙结构发达,呈类蜂窝状。打印纸为原料,800℃下制备的废纸碳气凝胶具有大比表面积1369.94 m^(2)/g、高孔容0.59 cm^(3)/g和孔径为0.4-0.8 nm的超微孔。无需改性,0℃时的CO_(2)吸附量为247 mg/g,对应CO_(2)/N_(2)吸附选择性为11,25℃时的动力学吸附量为151 mg/g,七次吸脱附循环的平均波动幅度小于5%,对烟气CO_(2)(10%)的捕获量为42 mg/g。废纸碳气凝胶展现出优异的CO_(2)吸附性能和再生稳定性,优于固废和生物质衍生的常规炭材料。本工作也为固废处置和资源化利用提供了新思路。

关键词：废纸碳气凝胶超微孔 CO_(2)吸附

异质结构Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)纳米线网络催化剂的原位表面重构实现大电流密度下全水分解

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 269-280页

作者：赵婷巩兵兵许贯诚姜佳慧张丽新疆大学化学学院碳基能源化学与利用国家重点实验室新疆乌鲁木齐830017 新疆大学化工学院新疆乌鲁木齐830017

利用可再生能源发电,并通过低温电解水技术生产氢气,被认为是一种环保且可持续的制氢途径,是未来氢能发展的重要方向之一.采用该方法生产的氢气因其环保特性而被称为“绿氢”.然而,目前绿氢高昂的生产成本限制了电解水制氢技术的大规模... 详细信息

利用可再生能源发电,并通过低温电解水技术生产氢气,被认为是一种环保且可持续的制氢途径,是未来氢能发展的重要方向之一.采用该方法生产的氢气因其环保特性而被称为“绿氢”.然而,目前绿氢高昂的生产成本限制了电解水制氢技术的大规模应用.因此,开发先进的非贵金属催化剂和电催化体系以降低电解水制氢成本具有重要意义.界面工程是一种提升非贵金属催化剂电解水性能的有效策略,但目前对其催化活性位点的识别及活性提升机制的研究仍然不足.本文采用简单的水热及低温磷化法制备了具有丰富异质界面的Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF催化剂,并研究了其在电解水过程中的催化活性位点及这些位点在提升催化能力方面的协同作用.采用扫描电镜(SEM)证明了Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF催化剂呈现纳米线网络结构,这种结构不仅有利于增加催化剂的电化学活性位点和加速反应动力学,而且促进了连续产生的气泡从活性位点逃逸,从而提高了催化剂的机械稳定性.电化学研究结果表明,所制备Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF催化剂在1.0 mol L^(‒1)KOH溶液中表现出较好的析氧反应(OER)和析氢反应(HER)活性,分别仅需218和127 mV的过电位,即可达到100 mA cm^(‒2)的电流密度.将Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF分别作为阴极和阳极构建双电极电解槽,该装置产生100和500 mA cm^(‒2)的电流密度分别仅需1.68和2.05 V的电压,这一性能优于大多数已报道的自支撑过渡金属磷化物催化剂.多步计时电位测试结果进一步证实了Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF作为阳极和阴极材料在水分解过程中具有较好的长期耐久性.X射线光电子能谱和差分电荷分析表明,电子从富电子的FeP_(4)向缺电子的Ni_(2)P和CoP转移,这促使Ni_(2)P和CoP上的电子积累和FeP_(4)上的空穴积累,有利于优化反应中间体的吸附和脱附自由能,提升OER和HER催化性能.结合X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、X射线光电子能谱和原位拉曼光谱结果发现,催化剂重构后形成的特定(氧)氢氧化物结构,是OER反应真正的关键活性位点.原位拉曼光谱进一步证实了异质界面促进了OER过程中Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF的快速重构.此外,利用密度泛函理论分析了催化剂的HER反应机理.计算结果表明,H2O优先吸附在Fe位点并发生水解,随后产生的H*吸附在Ni位点上并发生解吸,从而促进了催化剂中Fe和Ni活性位点的高效利用.同时,CoP的引入提高了Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF催化剂的水吸附和解离能力,进一步提升了其HER活性.综上所述,本文通过简单的水热及低温磷化法制备了具有丰富异质界面的Ni_(2)P/CoP/FeP_(4)/IF过渡金属磷化物纳米线网络催化剂,并将其用于碱性水分解.通过多种表征技术及理论计算结果分析,识别了电解水过程中的关键催化活性位点,即催化剂重构后形成的特定(氧)氢氧化物结构,并揭示了其在OER和HER反应中的催化机制.本研究可为高性能碱性电解水催化剂的理性设计和开发提供参考.

关键词：全水分解多界面磷化物表面重构大电流密度

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流化床中煤气化细渣高温还原磷石膏过程

化工进展 2024年第6期43卷 3479-3491页

作者：马栋解桂林田治华王勤辉张建国宋慧林钟晋浙江大学能源清洁利用国家重点实验室浙江杭州310027 云南云天化环保科技有限公司云南昆明650300

磷石膏(PG)是世界上重要的工业固体废物之一,其传统的储存方法占用了大片土地,也破坏了环境。采用热化学方法将PG还原为CaS和CaO不仅可以变废为宝,而且缓解了环境污染。常见的还原剂主要是褐煤和硫黄等,然而上述还原剂存在成本较高的缺... 详细信息

磷石膏(PG)是世界上重要的工业固体废物之一,其传统的储存方法占用了大片土地,也破坏了环境。采用热化学方法将PG还原为CaS和CaO不仅可以变废为宝,而且缓解了环境污染。常见的还原剂主要是褐煤和硫黄等,然而上述还原剂存在成本较高的缺点。因此本文提出采用煤气化细渣(CGFS)来还原PG。通过热力学计算、流化床实验和动力学计算,探讨了还原行为和反应机理。首先,热力学计算表明CGFS还原PG完全可行。流化床实验发现当目标产物为CaS时,最优化的反应条件为温度应保持在850~900℃,C/Ca摩尔比为2~3,在该条件下,PG可以完全分解。当目标产物为CaO时,温度应保持在950~1000℃,C/Ca摩尔比为0.5~1,但在该条件下PG难以完全分解。此外CGFS中的矿物组分会显著影响PG的分解率,该过程主要是和CGFS的反应活性有关。接着通过比较四种常见的碳基还原剂发现,褐煤对PG的分解效率最高,细渣和焦炭相比于石墨具有较高的反应活性,也有利于PG的分解过程。此外提高C/Ca摩尔比和反应温度能够降低石墨与其他三种还原剂的差距。最后动力学研究表明,CGFS还原PG过程符合缩核反应模型,其动力学机理函数G(α)=-ln(1-α),表观活化能为415.78~456.83kJ/mol。通过SEM-EDS发现反应是从边界开始,逐渐扩散到核心,最终形成蜂窝结构。本研究将为开发环境友好型还原剂分解PG提供理论依据。

关键词：磷石膏煤气化细渣动力学热力学分解机理

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TiO_(2)@V_(2)O_(5)空心纳米球催化剂增强MgH_(2)体系储氢性能

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科学通报 2024年第14期69卷 1923-1933页

作者：史柯柯刘木子刘芳田甜王佳丽陈伟刘光宋宇飞李晋平太原理工大学化学工程与技术学院气体能源高效清洁利用山西省重点实验室太原030024 北京化工大学化学学院化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

氢化镁(MgH_(2))是一种具有高储氢容量(7.6 wt%)的固态储氢材料,但其热力学稳定性高,动力学缓慢,限制了广泛应用.双金属氧化物催化剂对MgH_(2)储氢性能的积极影响已被许多研究者认可.本文采用简便的方法合成了具有纳米空心球结构的TiO_(... 详细信息

氢化镁(MgH_(2))是一种具有高储氢容量(7.6 wt%)的固态储氢材料,但其热力学稳定性高,动力学缓慢,限制了广泛应用.双金属氧化物催化剂对MgH_(2)储氢性能的积极影响已被许多研究者认可.本文采用简便的方法合成了具有纳米空心球结构的TiO_(2)@V_(2)O_(5)双金属氧化物催化剂.添加12 wt%TiO_(2)@V_(2)O_(5)后,MgH_(2)的起始解吸温度显著降低至204℃.在100℃条件下,MgH_(2)在15 min内吸附4.21 wt%的H_(2),在300℃条件下释放6.18 wt%的H_(2),MgH_(2)的活化能从142.78 kJ/mol降低到86.47 kJ/mol.差示扫描量热分析(differential scanning calorimeter,DSC)结果表明,MgH_(2)的氢解吸活化能从197 kJ/mol降低到76.32 kJ/mol.在300℃下循环30次后,储氢量可保持98.49%.研究表明,钛价态的可逆变化和还原金属V的催化作用改善了MgH_(2)动力学及稳定性.

关键词：氢化镁二氧化钛五氧化二钒动力学性能循环稳定性

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陕西煤矿冲击地压发生规律与分类防治

煤炭科学技术 2024年第1期52卷 95-105页

作者：潘俊锋刘少虹马文涛夏永学王书文冯美华中煤科工开采研究院有限公司北京100013 煤矿灾害防控全国重点实验室(冲击地压防控分实验室) 北京100013 国家能源集团国源电力(神东电力)公司北京100033 中国中煤能源集团有限公司北京100120

随着煤炭资源开采区域不断向西部以及深部转移,西部地区冲击地压矿井数量呈井喷式增长。陕西省作为煤炭大省,煤炭开发供应规模稳居全国前列,但冲击地压灾害尤为突出,为了有效遏制本地区煤矿冲击地压频繁发生势头,并为类似条件矿区冲击... 详细信息

随着煤炭资源开采区域不断向西部以及深部转移,西部地区冲击地压矿井数量呈井喷式增长。陕西省作为煤炭大省,煤炭开发供应规模稳居全国前列,但冲击地压灾害尤为突出,为了有效遏制本地区煤矿冲击地压频繁发生势头,并为类似条件矿区冲击地压防治提供借鉴,通过分析陕西煤矿10年来的24座矿井、85起冲击地压案例,基本厘清了冲击地压发生规律,并开展了基于主控因素的分类防治研究。研究结果表明:陕西省煤矿冲击地压具有灾害矿井集中、灾害程度严重、多灾害叠加影响显著、防治难度大等特点;冲击地压监测技术、防治技术与地方法规建设历程几乎同步,达到了起步晚,起点高,示范效应强的结果;基于冲击地压主控因素,将陕西省冲击地压划分为3大类,分别为:坚硬顶板主导型、地质构造主导型和宽煤柱主导型,并针对主控因素提出弱化坚硬顶板、转移煤柱高集中应力、释放构造应力的防治方法。通过10年来的工程实践,不断优化矿井开采设计,探索煤层厚硬顶板千米顺层钻孔区域压裂新技术,加大防冲卸压技术的落实,冲击地压显现逐年减少,成果显著。

关键词：冲击地压陕西煤矿冲击地压监测冲击地压防治主控因素分类防治

基于CT扫描的重构土壤孔隙结构及其对水盐运移影响

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煤田地质与勘探 2024年第4期52卷 120-127页

作者：李华焜郑刘根陈永春李兵陶鹏飞李浩安徽大学安徽省矿山生态修复工程实验室安徽合肥230601 合肥综合性国家科学技术中心能源研究院安徽合肥230601 深部煤炭安全开采与环境保护全国重点实验室安徽淮南232001

煤矸石是煤矿沉陷区土地充填复垦的关键材料。但煤矸石质地较为粗糙,持水性较差,煤矸石重构土壤的孔隙结构和水盐运移都会与原状土壤产生一定差异。为研究煤矸石充填土壤孔隙结构变化以及对水盐运移的影响,利用CT扫描技术和图像分析方法... 详细信息

煤矸石是煤矿沉陷区土地充填复垦的关键材料。但煤矸石质地较为粗糙,持水性较差,煤矸石重构土壤的孔隙结构和水盐运移都会与原状土壤产生一定差异。为研究煤矸石充填土壤孔隙结构变化以及对水盐运移的影响,利用CT扫描技术和图像分析方法,分析覆土、泥矸混合、矸石与原状土样品的孔隙结构差异,同时设计一种室内重构土壤水盐运移模拟装置,通过在实验装置不同深度布设传感器,连续记录重构土壤剖面水分与盐分的运移情况。结果表明,在原状土、覆土、泥矸混合与矸石4份样品中,矸石样品孔隙率高于其他样品,达到8.299%,导致其持水能力较差;泥矸混合样品小孔隙占比高,达到58.73%,孔隙连通性较差,缺乏水分运移通道,导致层间障碍带的形成;覆土样品与原状土样品孔隙结构非常接近。在土柱模拟实验中,土壤盐分含量随水分运移而变化,各土壤层含盐量均先升高后降低,入渗结束后,表层土壤完成脱盐,深层土壤呈现积盐状态。在注水6d内,土壤层含盐量均先降低后升高,50cm土壤层变化幅度最大,为38.34%。深层土壤盐分借助毛管力作用向上运移,表层土壤含盐量逐渐回升。由于层间障碍带的存在,矸石层水分与盐分均难以向上运移,其含量逐渐下降。研究结果可为沉陷区土地充填复垦和矿区生态修复提供参考。

关键词：煤矸石重构土壤孔隙结构 CT扫描层间障碍水盐运移

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