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芳乙酰叠氮的制备及其在有机合成中的应用进展

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有机化学 2024年第2期44卷 481-507页

作者：佘春艳王安静刘珊舒文明余维初长江大学化学与环境工程学院油气田清洁生产与污染物控制工程研究中心湖北荆州434023

作为一种非常重要的有机叠氮化合物,芳乙酰叠氮是有机合成中优良的合成子,可广泛用于构建各种含氮化合物.它的合成方法简单,反应活性高,反应位点多,不仅可以在一个位点上发生反应,还可以同时在两个或多个位点上发生反应,从而使其反应类... 详细信息

作为一种非常重要的有机叠氮化合物,芳乙酰叠氮是有机合成中优良的合成子,可广泛用于构建各种含氮化合物.它的合成方法简单,反应活性高,反应位点多,不仅可以在一个位点上发生反应,还可以同时在两个或多个位点上发生反应,从而使其反应类型相当丰富.基于近年来芳乙酰叠氮在有机合成中取得了诸多进展,主要综述了芳乙酰叠氮的各种制备方法以及按照具体的反应类型分类的研究结果,并对代表性的例子及其反应机理进行了讨论和分析.

关键词：芳乙酰叠氮制备反应类型应用进展

MOF及其衍生催化剂电催化水分解的研究进展

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功能材料 2024年第8期55卷 8043-8053页

作者：周雨蝶裴刘军靳凯丽张馨儿王际平上海工程技术大学纺织服装学院上海201620 上海纺织化学清洁生产工程技术中心上海201620

随着社会经济的快速发展,能源与环境问题越来越突出,解决问题的关键是寻找可持续的、可再生的绿色新能源。电催化水裂解技术在解决清洁能源短缺和环境污染等关键问题上具有突出的优势。金属有机骨架(metal-organic frameworks,MOFs)及... 详细信息

随着社会经济的快速发展,能源与环境问题越来越突出,解决问题的关键是寻找可持续的、可再生的绿色新能源。电催化水裂解技术在解决清洁能源短缺和环境污染等关键问题上具有突出的优势。金属有机骨架(metal-organic frameworks,MOFs)及其衍生物由于具有可定制的结构、超大的表面积和设计灵活性,被认为是电催化制氢的理想多孔材料。从电催化水裂解的反应原理、决定电催化活性的相关因素入手,总结并举例说明了近年来基于MOFs及其衍生物的水裂解电催化剂的研究进展。最后,强调了水裂解领域存在的许多挑战,并提出了基于MOFs和衍生物作为电催化剂用于水裂解制氢的展望。

关键词：电解水金属有机骨架衍生物电催化析氢反应

锆改性Cu/SiO_(2)催化剂催化3-羟基丙酸甲酯选择性加氢

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化工进展 2024年第3期43卷 1328-1341页

作者：李伟杰康金灿张传明林丽娜李昌鑫朱红平厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室福建厦门361005

采用蒸氨法制备了锆(Zr)改性的Cu/SiO_(2)催化剂,用于3-羟基丙酸甲酯(3-HMP)气相加氢制1,3-丙二醇(1,3-PDO)。采用比表面积及孔分布测试、XRD、ICP-OES、H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD、CO_(2)-TPD、FTIR、TGDTG、HRTEM、XPS和AES等手段对催化剂进行了详细表征,发现Zr物种的加入使得Cu和Zr物种之间发生了强相互作用,产生了较多的层状硅酸铜,在结构方面提高了催化剂的比表面积,降低了铜物种的粒径,促进铜物种的分散,且在电子调控方面提高了Cu^(+)的含量,增强了催化剂吸附酰基和甲氧基的能力。与未改性的Cu/SiO_(2)催化剂相比,在相同反应条件下,Zr掺杂量为0.5%的Cu/SiO_(2)催化剂表现出更高的催化性能,获得3-羟基丙酸甲酯转化率为96.0%和1,3-丙二醇选择性为84.3%,1,3-PDO的总收率达80.9%。这是目前在高液时空速0.10h^(-1)的条件下取得的最佳结果。

关键词： 3-羟基丙酸甲酯加氢 1,3-丙二醇铜/二氧化硅 Zr改性

镧改性Cu/SiO_(2)催化剂的乙酸甲酯高效加氢催化性能研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第2期52卷 131-139页

作者：张传明李伟杰康金灿林丽娜李昌鑫李林才邹昊宇朱红平厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室福建厦门361005

采用蒸氨法制备了镧(La)改性的负载型铜硅(Cu/SiO_(2))催化剂,并对其乙酸甲酯(MeOAc)气相加氢制乙醇(EtOH)的催化性能进行了研究。采用N2吸附-脱附(N2adsorption-desorption)、X射线粉末衍射(XRD)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)... 详细信息

采用蒸氨法制备了镧(La)改性的负载型铜硅(Cu/SiO_(2))催化剂,并对其乙酸甲酯(MeOAc)气相加氢制乙醇(EtOH)的催化性能进行了研究。采用N2吸附-脱附(N2adsorption-desorption)、X射线粉末衍射(XRD)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、高分辨透射电镜(HRTEM)、光电子能谱(XPS)和原子发射光谱仪(AES)等手段对催化剂进行了的表征,发现La物种的加入产生了较多的层状硅酸铜,增强了Cu和La物种之间的相互作用。La物种的加入在结构方面提高了催化剂的比表面积,降低了铜物种的粒径,提高了铜物种的分散度;在电子还原调控方面提高了Cu+的含量,增强了催化剂吸附酰基和甲氧基的能力。与未改性的Cu/SiO_(2)催化剂相比,镧改性后Cu/SiO_(2)催化剂的乙酸甲酯加氢性能得到大幅提升;其中La掺杂量0.5%的Cu/SiO_(2)催化剂表现出最佳的催化性能,乙酸甲酯转化率达98.5%,乙醇的总收率为97.0%。

关键词：乙酸甲酯加氢乙醇 Cu/SiO_(2) La改性

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强热压处理结合液膜富集-电感耦合等离子体质谱法测定煤矸石中再利用铅含量

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分析试验室 2024年

作者：张歌文玉成狄雅肖庞博王丽芳刘菁钧李晓星刘亮傅尧中国环境科学研究院清洁生产与循环经济研究中心

本研究利用强热压处理、液膜富集和电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)技术测定煤矸石中可再利用铅含量。通过强热压处理，提高了铅的释放效率和样品的溶解性。采用HF:HNO3:HClO4混酸体系液膜富集处理下的ICP-MS方法测定煤矸石中再利用铅含... 详细信息

本研究利用强热压处理、液膜富集和电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)技术测定煤矸石中可再利用铅含量。通过强热压处理，提高了铅的释放效率和样品的溶解性。采用HF:HNO3:HClO4混酸体系液膜富集处理下的ICP-MS方法测定煤矸石中再利用铅含量，采用208Pb同位素，并使用内标校正方法消除基体效应、物理效应和仪器漂移等干扰。通过分析4种代表性土壤标准样品和铅同位素标准物质进行方法准确性验证。在0.05～100 ng/mL范围内，校准曲线的线性相关系数均大于0.9999，方法检出限均小于0.021 ng/mL。实际样品分析结果表明，本方法结果与原子吸收光谱法基本一致。本方法浓度对数偏差(△lgC)范围为0.3%～3.66%，相对标准偏差(RSD)范围为0.11%～1.7%，加标回收率在98.6%～101.1%范围内。强热压处理结合液膜富集-ICP-MS技术可用于测定煤矸石中的铅含量，为煤矸石的再利用和环境保护提供了重要的参考依据。

关键词： ICP-MS 强热压处理煤矸石再利用铅

TiO基两相复合材料的制备及其电催化析氢性能研究

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化工进展 2024年

作者：赵文潇裴刘军贾伟科王际平上海纺织化学清洁生产工程技术研究中心上海工程技术大学纺织服装学院

TiO2作为一种价格低廉、应用广泛的金属氧化物，在加工改性后提高其催化活性可广泛应用于电催化领域。本文制备了一种亲水性锐钛矿型TiO2多级花状结构，在其表面负载PdCu NPs，所得两相复合纳米材料PdCu NPs@TiO2具有更大的比表面积和... 详细信息

TiO2作为一种价格低廉、应用广泛的金属氧化物，在加工改性后提高其催化活性可广泛应用于电催化领域。本文制备了一种亲水性锐钛矿型TiO2多级花状结构，在其表面负载PdCu NPs，所得两相复合纳米材料PdCu NPs@TiO2具有更大的比表面积和更多的活性位点。通过SEM、TEM、XRD、XPS及BET等手段对不同组分为5%，10%和20%PdCu NPs@TiO2的样品进行表征，并利用电化学测试观察其催化活性的变化。结果表明，所制备的Pd2Cu NPs@TiO2-10(Pd与Cu之比为2:1)两相复合纳米材料作为HER电催化剂性能最优，具有较低的水吸附/解离能垒和H中间体脱附能垒。在酸性条件下电流密度达到10mA·cm-2时具有35.8mV的低过电位，46.3mV dec-1的低Tafel斜率，表现出优异的电催化活性。

关键词：二氧化钛钯铜合金颗粒催化剂制氢复合材料

石墨烯负载单原子Mo上合成气催化转化机理:碳组分和Mo-C作用的影响

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高等学校化学学报 2024年第7期45卷 101-110页

作者：孔雪张海平夏文生张庆红万惠霖厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室福建省理论与计算化学重点实验室厦门361005

金属在合成气转化反应中的催化性能与其在反应中的碳化密切相关,然而所形成的金属碳化物的组成和结构十分复杂,使得催化剂活性相的鉴定变得极为困难,因而催化剂中碳组分的作用具有研究意义.本文采用密度泛函理论(DFT)计算研究了单原子M... 详细信息

金属在合成气转化反应中的催化性能与其在反应中的碳化密切相关,然而所形成的金属碳化物的组成和结构十分复杂,使得催化剂活性相的鉴定变得极为困难,因而催化剂中碳组分的作用具有研究意义.本文采用密度泛函理论(DFT)计算研究了单原子Mo负载在无缺陷石墨烯(Mo/pri-graphene)和单碳空位石墨烯(Mo/sv-graphene)上合成气转化制醇的反应机理,以探究碳组分对钼基催化剂上C—O活化的调控作用.结果表明,具有较弱Mo-C作用的Mo/pri-graphene和具有较强Mo-C作用的Mo/sv-graphene上的合成气转化机理存在明显差别.Mo/pri-graphene上最优途径为CO→HCO→CH_(2)O→CH_(3)O→CH_(3)/CH_(4),物种CH_(3)O因转化为CH_(3)/CH_(4)的活化自由能垒偏高而具有一定的稳定性;Mo/sv-graphene上最优途径则为CO→HCO→CH_(2)O→CH_(2)OH→CH_(3)OH/CH_(3)(CH_(4)),共存的产物CH_(3)OH和CH_(3)(CH_(4))为后续的碳链增长提供了可能.Mo/sv-graphene上CO加氢反应的各基元步骤的活化自由能垒总体低于Mo/pri-graphene,其原因是Mo/sv-graphene与反应底物分子间的作用强度低于Mo/pri-graphene与底物分子的作用,Mo/sv-graphene中碳组分可以参与底物分子的活化与转化.因此,催化剂中的碳组分可以调控(和/或参与)底物分子与催化剂间的作用,继而改变反应的活性和选择性.

关键词：单原子钼/石墨烯合成气转化碳反应机理

“新工科”视域下高校实验技术队伍建设的内涵与实践

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实验室研究与探索 2024年第3期43卷 219-223页

作者：章颖陈伟刘琼袁华武汉工程大学化学与环境工程学院环境与化工清洁生产国家级实验教学示范中心武汉430205

在“新工科”建设背景下,建立一支业务精湛、素质优良的实验技术队伍是高校一流学科建设及人才培养的重要支撑和保障。针对新形势下对实验室人才队伍建设提出的新要求,结合高校实验室技术队伍建设的价值内涵,分析了实验技术队伍建设现... 详细信息

在“新工科”建设背景下,建立一支业务精湛、素质优良的实验技术队伍是高校一流学科建设及人才培养的重要支撑和保障。针对新形势下对实验室人才队伍建设提出的新要求,结合高校实验室技术队伍建设的价值内涵,分析了实验技术队伍建设现状和目前存在的主要问题,详细阐述了如何通过准确定位和明确职责、优化队伍结构、能力提升、构建多元化考评激励机制等实践路径,推动高水平科研工作和创新型人才培养,推动实验室技术队伍建设和高等教育的高质量发展。

关键词：新工科实验技术队伍队伍建设

探索滨海城市“两山”基地建设新路径——以厦门岛为例

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厦门科技 2024年第5期30卷 26-29页

作者：陈燕婷厦门市清洁生产与低碳研究中心福建厦门361011

厦门岛位于福建省东南部沿海,是厦门经济、政治、文化、金融中心,厦门经济特区的发祥地。近40年来,厦门沿着习近平总书记亲自绘就的宏伟蓝图,开展了一系列“两山”转化的探索与实践。本文通过梳理“绿水青山就是金山银山”实践创新基地... 详细信息

厦门岛位于福建省东南部沿海,是厦门经济、政治、文化、金融中心,厦门经济特区的发祥地。近40年来,厦门沿着习近平总书记亲自绘就的宏伟蓝图,开展了一系列“两山”转化的探索与实践。本文通过梳理“绿水青山就是金山银山”实践创新基地(“两山”基地)建设的背景和意义,结合厦门岛“两山”基地建设的实践探索,分析存在的问题与挑战,并提出政策建议,为滨海城市中心城区建设“两山”基地提供可复制、可推广的“厦门经验”。

关键词： “两山”基地建设中心城区转化机制政策研究