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(4S,4'S)-2,2'-(4,6-二苯并呋喃二基)双[4,5-二氢-4-苯基噁唑]-镍(Ⅱ)配合物催化高对映选择性氰亚胺的环加成反应（英文）

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有机化学 2024年第7期44卷 2315-2332页

作者：曹茜娴由君刘其业刘波喻艳超武文菊哈尔滨理工大学材料科学与化学工程学院绿色化工技术黑龙江省高校重点实验室

研究了Ni(Ⅱ)-手性(4S,4'S)-2,2'-(4,6-二苯并呋喃二基)双[4,5-二氢-4-苯基噁唑](DBFOX/Ph)金属配合物催化氰亚胺与N-(α,β-不饱和)酰基吡唑的不对称1,3-偶极环加成反应.该策略为制备包含四取代的一个或两个连续立体中心的手性5-3,5-... 详细信息

研究了Ni(Ⅱ)-手性(4S,4'S)-2,2'-(4,6-二苯并呋喃二基)双[4,5-二氢-4-苯基噁唑](DBFOX/Ph)金属配合物催化氰亚胺与N-(α,β-不饱和)酰基吡唑的不对称1,3-偶极环加成反应.该策略为制备包含四取代的一个或两个连续立体中心的手性5-3,5-二甲基吡唑酰基二氢吡唑环加成产物提供了一条简便可行的途径.研究结果表明,通过该反应可以高产率(97%)、高区域选择性(100%)和对映选择性(97.5%ee)地得到光学活性的环加成产物.在放大的克级反应中产物的收率和光学活性均可以很好地保持.此外,手性环加成产物可经过亲核和还原等5种反应生成含有不同取代基的手性二氢吡唑衍生物.

关键词： (4S,4'S)-2,2'-(4,6-二苯并呋喃二基)双[4,5-二氢-4-苯基噁唑](DBFOX/Ph) 1,3-偶极环加成氰亚胺 N-(α,β-不饱和)酰基吡唑对映体选择性电子圆二色谱(ECD)计算

接力识别Al^(3+)及F^(-)的偶氮类荧光探针合成与应用

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精细化工 2024年第10期41卷 2164-2170页

作者：刘其业喻艳超荆军凯由君武文菊哈尔滨理工大学材料科学与化学工程学院绿色化工技术黑龙江省高校重点实验室黑龙江哈尔滨150080

以6-氨基间甲酚和1-萘酚为原料,合成了2-(2-羟基-4-甲基苯偶氮)-1-萘酚(探针NA-M),通过^(1)HNMR、^(13)CNMR、FTIR、HRMS表征了其结构。测试了探针NA-M对Al^(3+)的选择性识别性能及其与Al^(3+)形成的络合物(NA-M+Al^(3+))对F^(-)的选择性识别性能,推测了探针NA-M与Al^(3+)和F^(-)间的作用机制。考察了探针NA-M在实际样品中的应用。结果表明,在pH=7.4、V(甲醇)∶V(N-2-羟乙基哌嗪-N'-2-乙磺酸)=9∶1的溶剂中,探针NA-M与Al^(3+)在590 nm处发生显著的荧光增强作用,并对Al^(3+)的识别表现出高选择性、抗金属离子干扰性和良好的灵敏度(检测限为8.4×10^(-7)mol/L),Al^(3+)与探针NA-M形成了配位比为1∶2的NA-M+Al^(3+);NA-M+Al^(3+)在F^(-)加入后发生显著的荧光猝灭现象,F^(-)可以捕获NA-M+Al^(3+)中的Al^(3+),从而引起荧光变化。NA-M+Al^(3+)对F^(-)的识别也显示出高选择性和良好的抗其他阴离子干扰能力和灵敏度(检测限为9.5×10^(-7)mol/L);在体系pH为5~10时,探针NA-M识别Al^(3+)及F^(-)表现出良好的效果,交替加入Al^(3+)和F^(-)可引起其荧光强度的可逆变化,探针NA-M可以通过荧光信号的“关-开-关”转变,用于接力识别Al^(3+)和F^(-)。在实际样品的检测中,Al^(3+)的回收率在98.8%~107.0%之间,相对标准偏差(RSD)为2.6%~4.3%;F^(-)的回收率为97.8%~101.4%,RSD为1.4%~2.3%。

关键词：偶氮荧光探针 Al^(3+) F^(-) 接力识别功能材料

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苯并噻唑酰腙类荧光探针合成及对锌离子检测

化学研究与应用 2024年第3期36卷 565-571页

作者：刘其业杨津涛于思源徐润祺刘悦美曾运波喻艳超哈尔滨理工大学材料科学与化学工程学院绿色化工技术黑龙江省高校重点实验室黑龙江哈尔滨150080

以苯并噻唑-2-甲酰肼与4-二乙胺基水杨醛为原料,设计并合成一种新型苯并噻唑酰腙类荧光探针L,并通过核磁、红外及质谱等手段表征。在DMSO溶液中,探针L可迅速与Zn^(2+)以1:1比例络合成L-Zn^(2+),实现对锌离子的即时荧光增强响应,且这一... 详细信息

以苯并噻唑-2-甲酰肼与4-二乙胺基水杨醛为原料,设计并合成一种新型苯并噻唑酰腙类荧光探针L,并通过核磁、红外及质谱等手段表征。在DMSO溶液中,探针L可迅速与Zn^(2+)以1:1比例络合成L-Zn^(2+),实现对锌离子的即时荧光增强响应,且这一过程不受常见阳离子与阴离子的干扰。荧光滴定实验中计算出探针L对锌离子的检测极限低至15.8 nM,具有良好的检测灵敏度。探针L可实现土壤中锌离子的便捷、高效检测,加标回收率为95.72~103.20%,相对标准偏差为1.79~5.92%。

关键词：荧光探针 Zn^(2+) 光谱分析苯并噻唑酰腙

含苯并噻唑单元的荧光探针合成及其对银离子检测

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化工新型材料 2024年第S1期52卷 418-422页

作者：伊怀诗赵予心王慧双路鹏程刘荣豪刘其业曾运波喻艳超哈尔滨理工大学材料科学与化学工程学院绿色化工技术黑龙江省高校重点实验室哈尔滨150080

以2-肼基苯并噻唑与5-苯基-2-噻吩甲醛为原料合成一种新型苯并噻唑类荧光探针L,并通过核磁、红外及质谱结构表征。在四氢呋喃/4-羟乙基哌嗪乙磺酸(THF/HEPES,v∶v=4∶6,pH=7.4)体系中,探针L可与Ag^(+)以1∶1比例形成络合物L-Ag^(+)从而... 详细信息

以2-肼基苯并噻唑与5-苯基-2-噻吩甲醛为原料合成一种新型苯并噻唑类荧光探针L,并通过核磁、红外及质谱结构表征。在四氢呋喃/4-羟乙基哌嗪乙磺酸(THF/HEPES,v∶v=4∶6,pH=7.4)体系中,探针L可与Ag^(+)以1∶1比例形成络合物L-Ag^(+)从而实现对Ag^(+)的“开-关”荧光响应识别,并可抵抗常见金属离子及阴离子的干扰。当Ag^(+)浓度在0~10μmol/L时,荧光强度与Ag^(+)浓度呈现良好线性关系,且检测极限低至72.0nmol/L。探针L成功应用于水体中Ag^(+)检测,实验加标回收率为86.29%~107.10%,相对标准偏差为1.78%~4.59%,取得令人满意的结果。

关键词：苯并噻唑荧光探针 Ag^(+) 光谱分析

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吸油纤维电纺过程影响因素的研究进展

高分子材料科学与工程 2024年

作者：李佳刘可心郭子轩哈尔滨理工大学材料科学与化学工程学院哈尔滨理工大学黑龙江省绿色化工技术重点实验室特变电工山东鲁能泰山电缆有限公司

近年来，由于石油漏油事故和大量工业及生活污水的排放，导致油类污染持续加剧，对生态环境造成了严重危害，研究和制备高效吸油材料，去除水中油类污染物，减少对环境的危害，已成为当务之急。本文综述了高吸油树脂的吸油机理，比较了... 详细信息

近年来，由于石油漏油事故和大量工业及生活污水的排放，导致油类污染持续加剧，对生态环境造成了严重危害，研究和制备高效吸油材料，去除水中油类污染物，减少对环境的危害，已成为当务之急。本文综述了高吸油树脂的吸油机理，比较了天然与合成吸油材料，重点探讨电纺纤维的多孔、中空以及串珠结构对吸油效果的影响，并对影响纤维结构的因素进行论述，最后展望了电纺吸油纤维的发展方向。

关键词：吸油纤维静电纺丝影响因素纤维结构

挤压态Mg-0.5Bi-0.5Sn-0.5Ag合金的热变形行为、组织和织构演变

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中国有色金属学报 2024年第2期34卷 388-399页

作者：康健伟刘国磊王利飞余晖王金辉程伟丽太原理工大学材料科学与工程学院太原030024 河北工业大学材料科学与工程学院天津300132 青海大学青海省新型轻合金重点实验室西宁810016

本文成功制备了一种新型挤压态低合金化Mg-0.5Bi-0.5Sn-0.5Ag合金(BTQ000合金)。在变形温度为400℃、应变速率为10 s^(-1)的条件下,对BTQ000合金进行热压缩实验,研究了该合金在不同应变阶段的变形机制组织和织构演变。结果表明:BTQ000... 详细信息

本文成功制备了一种新型挤压态低合金化Mg-0.5Bi-0.5Sn-0.5Ag合金(BTQ000合金)。在变形温度为400℃、应变速率为10 s^(-1)的条件下,对BTQ000合金进行热压缩实验,研究了该合金在不同应变阶段的变形机制组织和织构演变。结果表明:BTQ000合金的流变应力曲线可分为加工硬化、动态回复、稳态流变和额外应变硬化四个阶段。合金发生了明显的回复和动态再结晶,随着应变的增大,平均晶粒粒径先增大后减小,孪晶的面积分数逐渐减小,亚晶的面积分数先增后减。当应变为0.1时,亚晶的最大面积分数为76.2%,亚晶对织构类型和强度起着主导作用,而织构强度则表现出先减后增的趋势。当应变为0.4时,大量具有弥散取向的动态再结晶晶粒减少了织构的峰值强度。由此可见,亚晶和动态再结晶是影响合金织构类型和强度的主导因素。

关键词： Mg-Bi基合金热压缩微观组织演变织构变形行为

氮掺杂空心碳纳米球嵌入氮掺杂石墨烯负载钯纳米粒子作为甲酸氧化的高效电催化剂

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新型炭材料（中英文） 2024年第2期39卷 321-333页

作者：房越杨富开曲微丽邓超王振波哈尔滨师范大学化学化工学院黑龙江哈尔滨150025 哈尔滨师范大学黑龙江省光化学生物材料与储能材料重点实验室黑龙江哈尔滨150025 哈尔滨工业大学化学化工学院新能源转化与存储关键材料技术工信部重点实验室国家哈尔滨工业大学重点实验室城市水资源与环境实验室黑龙江哈尔滨150001 深圳大学材料科学与工程学院深圳市特种功能材料重点实验室深圳市陶瓷先进技术工程实验室广东省功能材料界面工程研究中心广东深圳518060

低成本、高活性、耐久性好的高效电催化剂对直接甲酸燃料电池的应用起着至关重要的作用。本文采用简单经济的方法,研究了以三维层状多孔结构嵌入氮掺杂石墨烯(NG)的氮掺杂空心碳纳米球(NHCN)负载Pd纳米粒子作为直接甲酸燃料电池催化剂... 详细信息

低成本、高活性、耐久性好的高效电催化剂对直接甲酸燃料电池的应用起着至关重要的作用。本文采用简单经济的方法,研究了以三维层状多孔结构嵌入氮掺杂石墨烯(NG)的氮掺杂空心碳纳米球(NHCN)负载Pd纳米粒子作为直接甲酸燃料电池催化剂。由于具有独特的氮原子掺杂三维互联层状多孔结构,Pd纳米颗粒尺寸较小的Pd/NHCN@NG催化剂具有较大的催化活性表面积、优越的电催化活性、较高的稳态电流密度和较强的抗CO中毒能力,明显超过传统的Pd/C、Pd/NG和Pd/NHCN催化剂对甲酸电氧化的催化性能。通过优化HCN/GO比,当HCN/GO质量比为1∶1时,Pd/NHCN@NG催化剂对甲酸的催化氧化性能最佳,其活性是Pd/C的4.21倍。本工作开发了一种优越的碳基电催化剂载体材料,为燃料电池的发展带来了广阔的应用前景。

关键词：甲酸电氧化氮掺杂中空碳纳米球氮掺杂石墨烯载体材料三维互连层状多孔结构

高级氧化和可见光照射协同作用下Bi_(2)WO_(6)对有机污染物降解的催化活性增强

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物理化学学报 2024年第4期40卷 199-210页

作者：汪园青潘育松朱红梧向妍蕾韩蓉黄润杜超潘成岭安徽理工大学材料科学与工程学院安徽淮南232001

随着工业化社会的不断发展,环境问题日益严重。尤其是工业废水问题一直是催化降解领域的研究热点。光催化与高级氧化工艺(AOPs)耦合技术因为具有高效、无选择性、处理条件温和等特点,被认为是一种高效的有机污染物降解技术。本文以十六... 详细信息

随着工业化社会的不断发展,环境问题日益严重。尤其是工业废水问题一直是催化降解领域的研究热点。光催化与高级氧化工艺(AOPs)耦合技术因为具有高效、无选择性、处理条件温和等特点,被认为是一种高效的有机污染物降解技术。本文以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)表面活性剂作为模板,采用简单的水热法制备了钨酸铋(Bi_(2)WO_(6))纳米花。通过X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)和紫外-可见漫反射光谱(DRS)技术对其微观形貌、晶相、表面化学元素状态和光学性质进行了表征。为了研究钨酸铋(Bi_(2)WO_(6))纳米花的催化性能,在不同催化体系下降解有机污染物罗丹明B(Rh B),实验发现,于vis/过硫酸盐(PMS)/Bi_(2)WO_(6)体系下,40 min内对Rh B的去除率高达96.39%,明显优于PMS/Bi_(2)WO_(6)(40 min内去除率为38.77%)和vis/Bi_(2)WO_(6)(40 min内去除率为31.82%)体系,表明可见光照射和PMS的协同作用加速了Bi_(2)WO_(6)对Rh B降解的催化活性。此外,还研究了催化剂剂量、PMS浓度、pH值和离子浓度等环境参数对催化体系催化性能的影响。结果表明,环境参数对vis/PMS/Bi_(2)WO_(6)系统中Rh B的去除率影响不大,Rh B的去除率也高达90%。相反,环境参数对vis/PMS/Bi_(2)WO_(6)体系下催化降解率(K)有明显影响,K值会随着催化剂剂量和PMS浓度的增加而增大。在pH不同环境下,K值会随着催化体系中pH值的升高,先增大后减小。当催化体系中的pH=7时,催化降解率达到最大值(0.1502 min^(-1))。有趣的是,体系中Cl^(-)的存在有利于提高催化降解效率。相反,体系中CO_(3)^(2-)的存在会明显抑制催化降解效率。循环实验的结果也验证了催化剂在降解有机染料方面具有良好的稳定性。此外,淬灭实验和EPR测试结果表明,超氧自由基(·O_(2)^(-))和单线态氧(^(1)O_(2))对有机污染物的降解起着重要作用。Bi_(2)WO_(6)在vis/PMS协同催化体系中的优异催化活性得益于其显著的可见光响应下光催化活性和铋离子对PMS的超强活化能力。

关键词：光催化高级氧化过程 Bi_(2)WO_(6) 过硫酸盐罗丹明B

Li_(1.2)Mn_(0.54)Ni_(0.13)Co_(0.13)O_(2)正极材料的Ga_(2)O_(3)包覆改性及电化学性能

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无机化学学报 2024年第6期40卷 1105-1113页

作者：刘新朋赵刘洋李泓漪陈雅图吴爱民李爱魁黄昊大连理工大学材料科学与工程学院辽宁省能源材料及器件重点实验室大连116024 陕西煤业化工技术研究院有限责任公司西安710065 大连理工大学电气工程学院大连116024

首先采用共沉淀方法制备富锂锰基正极材料Li_(1.2)Mn_(0.54)Ni_(0.13)Co_(0.13)O_(2)原始样品(P-LRMO),然后通过简单的湿化学法以及低温煅烧方法对其进行不同含量Ga_(2)O_(3)原位包覆。透射电子显微镜(TEM)以及X射线光电子能谱(XPS)结... 详细信息

首先采用共沉淀方法制备富锂锰基正极材料Li_(1.2)Mn_(0.54)Ni_(0.13)Co_(0.13)O_(2)原始样品(P-LRMO),然后通过简单的湿化学法以及低温煅烧方法对其进行不同含量Ga_(2)O_(3)原位包覆。透射电子显微镜(TEM)以及X射线光电子能谱(XPS)结果表明在P-LRMO表面成功合成了Ga_(2)O_(3)包覆层。电化学测试结果表明:含有3%Ga_(2)O_(3)的改性材料G3-LRMO具有最优的电化学性能,其在0.1C倍率(电流密度为25 mA·g^(-1))下首圈充放电比容量可以达到270.1 mAh·g^(-1),在5C倍率下容量仍能保持127.4 mAh·g^(-1),优于未改性材料的90.7 mAh·g^(-1),表现出优异的倍率性能。G3-LRMO在1C倍率下循环200圈后仍有190.7 mAh·g^(-1)的容量,容量保持率由未改性前的72.9%提升至85.6%,证明Ga_(2)O_(3)包覆改性能有效提升富锂锰基材料的循环稳定性。并且,G3-LRMO在1C倍率下循环100圈后,电荷转移阻抗(Rct)为107.7Ω,远低于未改性材料的251.5Ω,表明Ga_(2)O_(3)包覆层能提高材料的电子传输速率。

关键词：锂离子电池富锂锰基正极材料 Ga_(2)O_(3)包覆电化学性能