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氮掺杂碳纳米管包覆铁纳米颗粒电催化脱硝性能研究

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环境化学 2024年

作者：李若繁史昱翔范建伟张伟贤同济大学环境科学与工程学院污染控制与资源化研究国家重点实验室

水体硝态氮（NO3--N）污染是目前最具挑战性的环境问题之一，以电催化还原法将其高效和高选择性地转化为无害的氮气（N2）是一种理想的修复技术.为实现这一目标，通常使用贵金属和过渡金属作为电催化剂，不但成本高昂，而且催化剂活性... 详细信息

水体硝态氮（NO3--N）污染是目前最具挑战性的环境问题之一，以电催化还原法将其高效和高选择性地转化为无害的氮气（N2）是一种理想的修复技术.为实现这一目标，通常使用贵金属和过渡金属作为电催化剂，不但成本高昂，而且催化剂活性组分的溶出还可能导致二次污染.在本研究中，选择价格低廉且环境友好的铁作为催化剂活性组分，以铁盐和三聚氰胺的混合物为前驱体，经热解后得到氮掺杂碳纳米管包覆铁纳米颗粒（Fe@NCNTS）催化剂.Fe@NCNTS对NO3--N的去除能力可达1865.82 mg·g-1Fe,N2选择性可达96.28%.除此之外，Fe@NCNTS还表现出了良好的耐酸碱性、循环使用性和电化学稳定性.氮掺杂增加了催化剂中的缺陷位点，改善了催化剂的吸附性能，强化了NO3-在活性位点上的富集. NO3-将在催化剂表面被逐步还原为N2，其还原产物之一NH4+也将被在阳极产生的HClO氧化为N2.本研究显示了铁基纳米材料用于电催化脱硝的广阔前景.

关键词：电催化脱硝铁纳米颗粒包覆氮气选择性氮掺杂

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水-苦草-沉积物系统对聚乙烯微塑料的响应

环境科学 2024年第8期45卷 4610-4618页

作者：李佳依鲁仙赵志淼韩浩宇张饮江上海海洋大学海洋生态与环境学院上海201306 同济大学环境科学与工程学院污染控制与资源化研究国家重点实验室上海200092

水生态系统中的微塑料对生态安全和环境健康造成严重威胁,受到广泛关注.为了揭示水-苦草-沉积物系统对于微塑料暴露的响应,将苦草暴露于不同质量分数(1%~5%,沉积物湿重质量分数)的聚乙烯微塑料(PE-MPs)中,分别研究了PE-MPs对系统中水质... 详细信息

水生态系统中的微塑料对生态安全和环境健康造成严重威胁,受到广泛关注.为了揭示水-苦草-沉积物系统对于微塑料暴露的响应,将苦草暴露于不同质量分数(1%~5%,沉积物湿重质量分数)的聚乙烯微塑料(PE-MPs)中,分别研究了PE-MPs对系统中水质理化指标、沉水植物形态特征、生理性状、抗氧化系统和沉积物中微生物群落结构的影响.结果表明,PE-MPs处理组对于水体理化性质的改变不显著,PE-MPs处理组显著抑制了植株株高、氧化应激指标和抗氧化系统.1%PE-MPs处理组株高的增长仅为对照组的47.44%,叶绿素a含量为对照组的81.04%,过氧化氢酶(CAT)活性、丙二醛(MDA)含量和过氧化物酶(POD)活性较对照组分别提高了233.70%、117.82%和61.62%.不同质量分数的PE-MPs对沉积物中的微生物群落结构存在一定的影响.上述结果有助于完善水-沉水植物-沉积物系统中PE-MPs生态风险的评价体系.

关键词：聚乙烯微塑料生态系统水质指标苦草微生物群落响应

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厨余垃圾厌氧发酵制备乙酸技术及应用进展

同济大学学报（自然科学版） 2024年第3期52卷 427-436页

作者：刘峰陈银广贺北平吴朝锋同济大学环境科学与工程学院上海200092 启迪环境科技发展股份有限公司北京100084 同济大学污染控制与资源化研究国家重点实验室上海200092

我国垃圾分类全面实施后厨余垃圾产量骤增,目前采用主流的厌氧消化工艺因沼气利用率低、产品附加值低、沼液处理成本高等问题导致项目经济效益不佳,厨余垃级资源化利用技术亟需升级。有机物厌氧发酵制备的有机酸工业用途广泛,其中乙酸... 详细信息

我国垃圾分类全面实施后厨余垃圾产量骤增,目前采用主流的厌氧消化工艺因沼气利用率低、产品附加值低、沼液处理成本高等问题导致项目经济效益不佳,厨余垃级资源化利用技术亟需升级。有机物厌氧发酵制备的有机酸工业用途广泛,其中乙酸是医药、化工等行业的基础原料或者重要中间体,近年来由于能源危机、原材料稀缺以及环境问题促使生物基乙酸需求量日益增加,厨余垃圾发酵制备乙酸为有机固废高值化利用和能源绿色低碳转型提供新出路。通过梳理厨余垃圾厌氧发酵产乙酸过程及其生物代谢机制,阐述不同参数条件对乙酸产量的影响,分析探索提高乙酸产量的方法,为厨余垃圾厌氧产乙酸实际工程应用推广提供参考。

关键词：厨余垃圾厌氧发酵乙酸

石墨烯包覆氮化碳掺杂铁酸铜活化PMS同步去除水中抗生素抗性菌、抗性基因并抑制抗性基因水平转移的机制

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环境科学 2024年

作者：周见卓孙秋楠李澳王学江赵建夫同济大学环境科学与工程学院污染控制与资源化研究重点实验室

抗生素抗性菌(ARB)和抗性基因(ARGs)作为新兴污染物，严重威胁着人类健康和生态安全。通过冷冻干燥法制备了还原性氧化石墨烯(rGO)包覆的g-C3N4掺杂铁酸铜催化材料(rGO-CNCF)，通过XRD、FTIR、XPS、SEM-EDS、TEM和DRS等分析手段对复合... 详细信息

抗生素抗性菌(ARB)和抗性基因(ARGs)作为新兴污染物，严重威胁着人类健康和生态安全。通过冷冻干燥法制备了还原性氧化石墨烯(rGO)包覆的g-C3N4掺杂铁酸铜催化材料(rGO-CNCF)，通过XRD、FTIR、XPS、SEM-EDS、TEM和DRS等分析手段对复合材料进行了表征，并构建了可见光助rGO-CNCF活化PMS系统，用于水中ARB和ARGs的去除。结果表明，在催化剂投加量为0.2 g·L–1，PMS投加量为0.3 g·L–1，溶液初始pH值为7.0时，30 min内Vis-rGO-CNCF/PMS高级氧化系统可实现对8.01 log SA-ARB的完全灭活。该系统能够有效的降低SA-ARGs的水平转移能力，对于胞内和胞外游离态的SA-ARGs具有良好的破坏能力。同时，该高级氧化体系可以实现对水体中磺胺类抗生素及其ARB和ARGs的协同处理。该系统可以破坏ARB的细胞膜结构，使细胞破碎，淬灭实验表明，起主要作用的活性物质是单线态氧(1O2)。研究结果可以为处理水中的ARB和ARGs污染及控制ARGs的水平转移提供一种有前景的方法。

关键词：过硫酸盐活化铁酸铜复合材料单线态氧抗生素抗性基因(ARGs) 基因水平转移

光助漂浮型铜钼双金属氮化碳复合材料活化PMS去除水中抗生素抗性菌与抗性基因的性能及机理

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环境科学学报 2024年

作者：陈曦刘熠阳周见卓王官禄王学江同济大学环境科学与工程学院污染控制与资源化研究重点实验室

通过光还原法制备了一种漂浮型Cu0和MoS2双金属氮化碳复合材料Cu0-MoS2/C3N4-EG，构建了可见光助Cu0-MoS2/C3N4-EG活化PMS体系（Vis/Cu0-MoS2/C3N4-EG/PMS）用于去除水中抗生素抗性菌（ARB）和抗性基因（ARGs）.灭菌实验结果表明，Vis/C... 详细信息

通过光还原法制备了一种漂浮型Cu0和MoS2双金属氮化碳复合材料Cu0-MoS2/C3N4-EG，构建了可见光助Cu0-MoS2/C3N4-EG活化PMS体系（Vis/Cu0-MoS2/C3N4-EG/PMS）用于去除水中抗生素抗性菌（ARB）和抗性基因（ARGs）.灭菌实验结果表明，Vis/Cu0-MoS2/C3N4-EG/PMS体系在材料投加量为0.22 g·L-1,PMS浓度为1 g·L-1时，仅需0.5 min即可灭活全部TC-ARB(初始浓度为5.4×10～7 CFU·mL-1).灭菌过程能够破坏细胞膜的结构，进而导致DNA片段泄露并受到ROS的攻击，使得ARGs的水平转移频率降低；淬灭实验和ESR实验结果表明，起主要作用的活性物质是·OH、·SO4-和***/Cu0-MoS2/C3N4-EG/PMS体系对实际污水处理厂二沉池出水消毒处理结果表明，该体系能够在2 min内完成高效消毒，并且大幅降低水中各类ARGs的绝对丰度.研究结果为TC-ARB及其ARGs污染的同步高效去除提供了技术支撑和理论依据.

关键词：过硫酸盐活化双金属催化剂抗生素抗性基因可见光氮化碳

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我国地表水中多氯联苯的时空演变及管控策略

中国环境科学 2024年第6期44卷 3217-3225页

作者：高云泽杨超许梓尧 Gedion Tsegay Hailu 冯甘雨朱宁正孟祥周同济大学环境科学与工程学院长江水环境教育部重点实验室上海污染控制与生态安全研究院上海200092 污染控制与资源化研究国家重点实验室上海200092 嘉兴同济环境研究院浙江嘉兴314033

基于文献调研和现场调查,系统探讨我国地表水体中多氯联苯(PCBs)的历史变化规律,分析典型湖泊(滇池和太湖)中PCBs的赋存特征及潜在来源,并剖析PCBs管控政策的有效性.结果表明,我国地表水环境PCBs污染水平呈现“M”形演变特征,分别在1930... 详细信息

基于文献调研和现场调查,系统探讨我国地表水体中多氯联苯(PCBs)的历史变化规律,分析典型湖泊(滇池和太湖)中PCBs的赋存特征及潜在来源,并剖析PCBs管控政策的有效性.结果表明,我国地表水环境PCBs污染水平呈现“M”形演变特征,分别在1930s和2000s达到峰值.全国地表水历史检出浓度最大值达到3110ng/L.目前环境浓度普遍较低但部分区域存在点源释放.潜在的PCBs污染来自于颜料/油漆行业、电子废物及医疗垃圾焚烧等.生态系统风险评价显示太湖水体中PCBs对水生生物健康存在负面效应,需要进一步强化PCBs的源头管控,从混合毒性当量角度制定水环境标准,提升水生生物多样性保护水平.

关键词：多氯联苯历史趋势污染现状生态风险管控策略

共存离子对纳米铁在Cr(Ⅵ)溶液中晶相转化的影响

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环境化学 2024年第5期43卷 1640-1650页

作者：戴雨薇刘静付佳慧刘爱荣同济大学环境科学与工程学院上海200092 污染控制与资源化研究国家重点实验室上海200092

纳米零价铁(nZVI)与水中六价铬[Cr(Ⅵ)]进行反应时,其本身的结构也发生变化,从而影响其效能和性质.本文主要探究Cr(Ⅵ)溶液中共存重金属离子(Co^(2+)、Cd^(2+)、Ni^(2+)、Cu^(2+))和阴离子(Cl^(−)、CO_(3)^(2−)、NO_(3)^(−)、SO_(4)^(2−))对nZVI晶相转化的影响.研究发现,共存的重金属离子均能够促进nZVI氧化,促进nZVI转化为纤铁矿(γ-FeOOH)和针铁矿(α-FeOOH).共存的阴离子对nZVI的晶相影响与铬和阴离子浓度有关.当Cr为10 mg∙L^(−1)时,4种阴离子均抑制nZVI的氧化作用;当Cr为20 mg∙L^(−1)时,NO_(3)^(−)、SO_(4)^(2−)促进nZVI氧化,CO_(3)^(2−)抑制nZVI氧化,低浓度Cl^(−)(20 mg∙L^(−1))促进nZVI晶相转化,高浓度Cl^(−)(200 mg∙L^(−1))抑制Fe(0)转化为γ-FeOOH和γ-Fe_(2)O_(3)、Fe_(3)O_(4)的混合物;当Cr≥50 mg∙L^(−1)时,nZVI氧化受到抑制,此时4种阴离子没有明显作用.该研究对于探讨复杂环境条件下nZVI结构与去除效能之间的关系具有重要意义.

关键词：纳米零价铁 Cr(Ⅵ) 共存离子晶相转化去除效能

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臭氧微纳米气泡处理焦化废水零排放工艺中浓盐水的效能

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环境工程技术学报 2024年第4期14卷 1130-1140页

作者：沈俊伯缪蔚胡楠李恩超李攀同济大学环境科学与工程学院宝武水务科技有限公司同济大学污染控制与资源化研究国家重点实验室

焦化废水的零排放工艺中使用蒸汽机械再压缩(MVR)蒸发结晶处理膜浓缩液,最终产生超高盐浓缩液废水,其难以通过传统氧化方法进行处理。臭氧微纳米气泡技术能够提高臭氧传质效率、增强臭氧氧化能力,可望用于处理MVR浓缩母液。为验证该技... 详细信息

焦化废水的零排放工艺中使用蒸汽机械再压缩(MVR)蒸发结晶处理膜浓缩液,最终产生超高盐浓缩液废水,其难以通过传统氧化方法进行处理。臭氧微纳米气泡技术能够提高臭氧传质效率、增强臭氧氧化能力,可望用于处理MVR浓缩母液。为验证该技术的工程应用可行性,以MVR浓缩母液为研究对象,对比臭氧微纳米气泡和普通大气泡2种曝气方式下臭氧传质速率以及有机物的降解效能,从技术、经济角度分析盐浓度和有机物浓度对2种臭氧氧化工艺处理效果的影响,以界定臭氧微纳米气泡技术处理高盐废水的适用范围。结果表明:随着盐浓度从0.1 mol/L增加至1 mol/L,微纳米气泡和普通大气泡的臭氧传质系数分别提高0.13和0.09倍,臭氧自分解速率分别升高2.10和1.38倍。在处理高盐、高有机物废水(TOC浓度为57.2~587.6 mg/L,电导率为3.47~28.6 mS/cm)时,臭氧微纳米气泡较普通大气泡的TOC去除率提升0.50~3.76倍,吨水能耗最大可降低71%;处理超高盐、超高有机物废水(TOC浓度为5626 mg/L,电导率为164.3 mS/cm)时,臭氧微纳米气泡去除效果与普通大气泡趋于一致且吨水能耗更高。高盐废水的盐浓度和有机物浓度对臭氧微纳米气泡处理效能影响显著,工程应用中应根据废水特性选择合适的臭氧曝气方式。

关键词：焦化废水微纳米气泡臭氧氧化臭氧传质系数降解 MVR浓缩母液

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厌氧膜生物反应器出水溶解甲烷回收研究进展

环境化学 2024年

作者：王朴淳吴瑒陈银广郑雄同济大学环境科学与工程学院污染控制与资源化研究国家重点实验室上海污染控制与生态安全研究院

厌氧膜生物反应器（AnMBR）是一种能耗低、处理效率高的污水处理技术.然而，受温度、污泥龄、水力停留时间等工艺参数的影响，生成的甲烷大量溶解在出水中形成过饱和溶液，并随出水排放至环境中，造成了能源物质损失和温室气体排放.若... 详细信息

厌氧膜生物反应器（AnMBR）是一种能耗低、处理效率高的污水处理技术.然而，受温度、污泥龄、水力停留时间等工艺参数的影响，生成的甲烷大量溶解在出水中形成过饱和溶液，并随出水排放至环境中，造成了能源物质损失和温室气体排放.若将溶解甲烷有效回收，其可作为补充能源或脱氮碳源原位利用，具有重要的应用价值.为了实现AnMBR出水溶解甲烷有效回收或再利用，本文阐述了目前3种主流回收溶解甲烷技术（膜回收技术、反硝化厌氧甲烷氧化技术、微生物燃料电池）的原理、回收效能和局限性.在此基础上，评估了AnMBR处理污水全过程的碳足迹，并针对AnMBR出水溶解甲烷回收的未来研究进行了展望.本研究可为双碳背景下AnMBR技术实现能量盈余和资源回收提供理论依据和技术参考.

关键词：溶解甲烷厌氧膜生物反应器膜接触器反硝化厌氧甲烷氧化微生物燃料电池