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316L表面激光熔覆NiTi合金涂层的组织结构及元素占位

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复合材料学报 2024年第2期41卷 1030-1037页

作者：丰玉强胡正飞同济大学材料科学与工程学院上海201804 上海市金属功能材料开发应用重点实验室上海201804

60NiTi(60wt%Ni-40wt%Ti)合金具有高硬度、高弹性模量及优异的耐磨和耐腐蚀性能,在许多领域有潜在的应用价值。本文对激光熔覆方法在316L不锈钢表面制备NiTi涂层的微观组织结构和物相组成进行了分析。结果表明:基材中主要成分Fe和Cr扩... 详细信息

60NiTi(60wt%Ni-40wt%Ti)合金具有高硬度、高弹性模量及优异的耐磨和耐腐蚀性能,在许多领域有潜在的应用价值。本文对激光熔覆方法在316L不锈钢表面制备NiTi涂层的微观组织结构和物相组成进行了分析。结果表明:基材中主要成分Fe和Cr扩散到熔覆涂层中并显著地影响了镍钛涂层的组织结构和性能。熔覆涂层主要组成相为NiTi和Ni_(3)Ti,提高Ni含量可抑制NiTi_(2)析出。第一性原理计算结果显示,Fe和Cr元素易于固溶在B2结构的NiTi相中,并且都倾向于置换晶胞中的Ni原子。Ni_(3)Ti晶胞结构中的Ni和Ti原子各有2个不同的晶位,Fe原子倾向于置换晶胞中Ni-1晶位的Ni原子,而Cr原子倾向于置换晶胞中Ni-2晶位的Ni原子。根据涂层的成分分析结合模拟可知,镍钛合金涂层中NiTi和Ni_(3)Ti相的化学式分别为Ni_(5)Ti_(8)Fe_(2)Cr和Ni_(9)Ti_(4)Fe_(2)Cr。

关键词：激光熔覆镍钛合金第一性原理合金元素掺杂择优占位表面改性

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用于促进碱性介质中析氢反应动力学的异质结构电催化剂的合理设计（英文）

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电化学(中英文) 2024年第1期 15-38页

作者：马海斌周晓延李嘉艺程洪飞马吉伟上海市金属功能材料研发与应用重点实验室同济大学材料科学与工程学院车用新能源研究所

在碱性介质中，由于电极材料的较高的稳定性，电催化析氢反应（HER）具有实现大规模制氢的巨大潜力。然而，即使对于最突出的铂催化剂，HER在碱性介质中的反应动力学也比在酸性介质中慢2–3个数量级，这是由于碱性环境下质子的浓度较低... 详细信息

在碱性介质中，由于电极材料的较高的稳定性，电催化析氢反应（HER）具有实现大规模制氢的巨大潜力。然而，即使对于最突出的铂催化剂，HER在碱性介质中的反应动力学也比在酸性介质中慢2–3个数量级，这是由于碱性环境下质子的浓度较低。异质结构催化剂具有多种结构优势，研究表明，构建异质结构电催化剂是促进碱性HER动力学的有效策略。协同效应是异质结构的一个独特特征，这意味着一个功能活性位点作为水解离的促进剂，另一个活性位点则负责适度的氢吸附，从而协同提高HER催化性能。此外，异质结构中的每个构建模块都是可调节的，为构建最佳催化剂提供了更多的灵活性和可能性。同时，由于界面处两个组分之间存在费米能级差，可以合理地调控每个组分的电子结构，从而大幅度提高碱性介质中的HER催化性能。随着对纳米结构的深入理解，人们开发了更先进的设计策略来构建高性能异质结构电催化剂。本文综述了异质结构催化剂在碱性HER方面的最新发展，以及构建界面异质结构以促进碱性HER动力学性能的合理设计原则。我们首先介绍了HER在碱性介质中的基本反应途径，然后详细讨论了促进碱性HER动力学的新兴有效策略，包括协同效应、应变效应、电子相互作用、相工程和结构工程，最后提出了未来面向实际应用的新型异质结构催化剂设计所面临的挑战和研究机遇。

关键词：界面异质结构制氢水离解氢吸附协同效应

缺陷诱导电子-金属载体相互作用加速固液界面Fenton反应

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第6期61卷 247-258页

作者：毛海舫刘洋许振民卞振锋上海应用技术大学化学与环境工程学院上海201418 上海师范大学资源化学教育部重点实验室稀土功能材料上海市重点实验室上海200234

水体污染物的深度氧化去除是环境领域的研究热点.芬顿反应作为典型的高级氧化技术(AOPs)被广泛用于水中有机污染物的去除.对于非均相芬顿反应,催化剂表面Fe^(3+)/Fe^(2+)的循环是决定其活性的主要因素.Fe^(3+)还原的关键在于接受额外电... 详细信息

水体污染物的深度氧化去除是环境领域的研究热点.芬顿反应作为典型的高级氧化技术(AOPs)被广泛用于水中有机污染物的去除.对于非均相芬顿反应,催化剂表面Fe^(3+)/Fe^(2+)的循环是决定其活性的主要因素.Fe^(3+)还原的关键在于接受额外电子,因此电子是提升芬顿反应效率的关键.传统非均相催化剂由于表面“惰性”,限制了固液界面电子的传递,导致Fe^(3+)/Fe^(2+)的循环效率处于较低的水平.因此设计一种具有高效界面电子传递性能的催化剂对提高芬顿反应效率至关重要.本文通过简易的酸处理法,成功合成了富含缺陷的NH_(2)-UiO-66(d-NU)材料,并将其用于水中有机污染物的去除.核磁共振氢谱(1H NMR)、热重分析(TG)、傅里叶红外光谱(FTIR)和X射线吸收精细结构(EXAFS)等多种表征证明了酸处理诱导NH_(2)-UiO-66上缺陷结构的形成.光电流、电化学阻抗和时间分辨瞬态荧光光谱结果表明,缺陷结构的形成可有效促进光生电子-空穴的分离.与不含缺陷的NH_(2)-UiO-66(NU)相比,d-NU在光芬顿氧化过程中表现出更优的4-CP去除效率,其降解动力学速率常数是NU的11倍,极大地加速了4-CP的去除进程.实验及理论计算结果表明缺陷的形成破坏了Zr配位结构的几何对称性,导致Zr位点电荷密度的不对称分布.该不对称结构有利于Fe^(3+)富集到Zr-O簇上,并通过电子-金属-载体相互作用(EMSI)形成Zr‒O‒Fe桥键,促进催化剂固液界面电子的传输,提高催化剂界面Fe^(3+)/Fe^(2+)的循环效率.实际应用实验结果表明,在d-NU/Fe^(3+)/H_(2)O_(2)光芬顿体系中,环境水体中常见无机离子对4-CP的降解影响很小.同时,d-NU/Fe^(3+)/H_(2)O_(2)光芬顿体系能够对多种有机污染物保持较高的去除效率,且催化活性在经过10次循环后没有明显的衰减,说明d-NU具有较好的抗离子干扰性、降解多种污染物的普适性和结构稳定性.通过液相色谱-质谱监测确定了4-CP的降解途径,并通过毒理学模拟4-CP及其降解生成中间体的生物毒性,结果表明,4-CP降解过程中形成的中间体的综合毒性低于4-CP.综上,本研究揭示了MOF基芬顿催化剂中金属氧簇的配位关系对芬顿反应的作用机制,提出了富含缺陷的MOFs与Fe^(3+)之间电子转移的作用机制,为进一步开发高效芬顿催化剂提供了新思路.

关键词：缺陷 NH_(2)-UiO-66 三价铁还原电子-金属支撑作用芬顿反应

通过钨对镍活性位点的电子改性实现苯甲胺选择性氧化耦合制氢

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 146-156页

作者：屠振涛何晓洋刘璇熊登科左娟吴德礼汪建营陈作锋同济大学化学科学与工程学院上海200092 厦门理工学院材料科学与工程学院福建省功能材料与应用重点实验室福建厦门361005 同济大学环境科学与工程学院污染控制与资源化研究国家重点实验室上海200092

苯甲腈(BN)作为精细化学品、农用化学品和药品生产的重要中间体,其制备受到研究人员的广泛关注.传统的BN化学合成涉及有机物与氰化物之间的亲核取代反应.然而,由于氰化物等剧毒化学试剂的使用,这一反应在实际应用中受到了一定的限制.最... 详细信息

苯甲腈(BN)作为精细化学品、农用化学品和药品生产的重要中间体,其制备受到研究人员的广泛关注.传统的BN化学合成涉及有机物与氰化物之间的亲核取代反应.然而,由于氰化物等剧毒化学试剂的使用,这一反应在实际应用中受到了一定的限制.最近研究发现,苯甲胺(BA)电化学氧化可为BN的生产提供一种清洁、高效、高选择性的方法.此外,与析氧反应(OER)相比,苯甲胺氧化反应(BAOR)具有明显的热力学优势;将BAOR与阴极析氢反应(HER)耦合,可提高整体电解体系的能效和经济效益.因此,开发高效双功能电催化剂用于苯甲胺氧化及耦合析氢反应具有重要的基础研究意义和实际应用价值.本文通过直接水热和高温磷化的方法,在泡沫镍基底上负载了一种W-Ni_(2)P纳米片(W-Ni_(2)P/NF),并探索了其作为双功能电催化剂在BAOR和HER的应用.实验结果显示,催化剂的纳米片结构不仅提供了充足的活性位点,还有助于离子传输.钨的掺杂显著增强了电化学传导性,改善了水吸附性,并优化了氢吸附能,进而提升了催化剂的HER性能.此外,钨的引入促进了电子从镍向钨的转移,形成了缺电子的镍区域;在W-Ni_(2)P催化的BAOR过程中,缺电子的镍活性位点与供电子的氨基(-NH2)相互作用,有效促进了氨基的吸附和活化,进一步推动了脱氢反应和C≡N键的形成.电化学测试结果表明,在1 mol L^(‒1)KOH溶液中,W-Ni_(2)P催化剂发生HER的过电位为80 mV(10 mA cm^(-2)),其性能可与商业Pt/C电极相媲美.在含有25 mmol L^(‒1)BA的1 mol L^(‒1)KOH溶液中,仅需施加1.42 V电位,W-Ni_(2)P催化剂即可达到100 mA cm^(-2)的氧化电流密度,这比OER所需电位低350 mV.此外,当组装W-Ni_(2)P/NF||W-Ni_(2)P/NF电解槽时,在1 mol L^(‒1)KOH和25 mmol L^(‒1)BA的电解液中,仅需1.41 V的电解电压即可达到10 mA cm^(-2)的电流密度,实现了阴极制氢和阳极增值BN的同时生产,且反应的法拉第效率达到95%.采用电化学原位拉曼光谱和红外光谱研究了反应的活性位点和关键中间产物.结合密度泛函理论计算,阐明了BAOR的催化机理以及反应路径,深入分析了W掺杂在优化吸附能和提高W-Ni2P电催化剂催化活性方面的优化作用.综上所述,本文成功制备了高活性、高稳定性的钨掺杂磷化镍纳米片双功能催化剂,并将其应用于两电极电解体系中,实现了阴、阳极高附加值产物(苯甲腈和氢气)的同时生成.本研究为电化学合成高价值腈化合物和制氢先进催化剂的设计、制备提供了一定的参考和借鉴.

关键词：双功能电催化剂选择性氧化苯甲腈电合成脱氢作用析氢反应

Al-Si-Cu-Ni合金梯度结构对弯曲性能的影响

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粉末冶金工业 2024年第3期34卷 40-45,53页

作者：史志朝严彪严鹏飞同济大学材料科学与工程学院上海201804 苏州开雷智能装备有限公司江苏苏州215332 上海市金属功能材料开发应用重点实验室上海201804 核工业第八研究所上海201800

通过改变选择性激光熔化成形过程中的激光功率,在不同工艺参数下制备了Al-Si-Cu-Ni梯度结构合金,测试了正压和反压条件下的弯曲性能。优化工艺参数后,提高了梯度结构合金的综合力学性能,观察其侧面不同位置处的微观组织结构,并测试了硬... 详细信息

通过改变选择性激光熔化成形过程中的激光功率,在不同工艺参数下制备了Al-Si-Cu-Ni梯度结构合金,测试了正压和反压条件下的弯曲性能。优化工艺参数后,提高了梯度结构合金的综合力学性能,观察其侧面不同位置处的微观组织结构,并测试了硬度分布。结果表明,在正压条件下的弯曲性能优于反压。随着激光功率的增大,显微组织逐渐粗化,富Cu、Ni第二相的析出数量增多,维氏硬度和布氏硬度线性降低,使得合金样品产生梯度结构。最佳工艺参数下制备的梯度结构合金在正压条件下的弯曲强度和断裂位移可达(838±22)MPa和(0.93±0.04)mm,显著高于均质结构合金((767±24)MPa、(0.85±0.03)mm),表明梯度结构对合金材料产生了强韧化作用,主要归因于细晶组织强度高,粗晶组织塑性好,二者的协同作用促进了合金的高强度和高韧性。

关键词：选择性激光熔化 Al-Si-Cu-Ni合金梯度结构弯曲性能微观组织结构

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镍基高温合金增材制造研究进展

材料工程 2024年第2期52卷 1-15页

作者：祝国梁罗桦贺戬田雨生卫东雨谭庆彪孔德成上海交通大学材料科学与工程学院上海市先进高温材料及其精密成形重点实验室上海200240 上海交通大学金属基复合材料国家重点实验室上海200240

镍基高温合金因其优异的高温强度及耐腐蚀、抗氧化性能而备受关注,被广泛应用于航空航天等领域。本文对增材制造镍基高温合金的制备方法、常见牌号以及合金的组织与性能进行了综述,总结了当前存在的问题,提出了未来值得探索的研究领域... 详细信息

镍基高温合金因其优异的高温强度及耐腐蚀、抗氧化性能而备受关注,被广泛应用于航空航天等领域。本文对增材制造镍基高温合金的制备方法、常见牌号以及合金的组织与性能进行了综述,总结了当前存在的问题,提出了未来值得探索的研究领域。金属增材制造技术制备的镍基高温合金具有良好性能,能实现复杂构件精密成形,且制备过程中材料浪费少,有望成为未来航空航天等领域中镍基高温合金构件的重要制备工艺。常见的镍基高温合金增材制造方法有粉末床熔化、定向能量沉积和电弧增材制造等,粉末床熔化被广泛用于制造高精度和复杂零件,但制造速度相对较慢,且设备和材料成本较高。定向能量沉积自由度和灵活性更高,可用于制备功能性梯度材料,但精度较低。电弧增材制造具有较低的设备成本和材料成本,适用于大型零件的快速制造,但其制备的合金表面粗糙度较差,需要进行额外的加工或后处理。在增材制造过程中被广泛研究的镍基高温合金包含IN625,Hastelloy X等固溶强化型和IN718,CM247LC,IN738LC等沉淀强化型高温合金。与传统的铸造和锻造方法相比,增材制造独特的逐层成型、快冷快热的制备过程带来了粗大的柱状晶粒组织和大量细小晶粒的独特微观组织,还形成了独特的熔池组织及位错胞结构。但是,通过增材制造得到的合金一般还需要进行热处理,对晶粒组织、析出相等进行调控,从而影响合金的力学性能。此外,增材制造镍基高温合金的力学性能还与具体制备方法和合金种类有关。尽管目前增材制造已被广泛用于镍基高温合金的制备,但仍面临组织与性能存在各向异性、高性能合金开裂敏感性高以及缺乏相应的规范和标准等问题,将来需要在热处理、专用合金的定制与开发、探索工艺-结构-功能关系以及计算建模等方面深入探索。

关键词：增材制造镍基高温合金微观组织力学性能

用于促进碱性介质中析氢反应动力学的异质结构电催化剂的合理设计

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电化学（中英文） 2024年第1期30卷 12-35页

作者：马海斌周晓延李嘉艺程洪飞马吉伟上海市金属功能材料研发与应用重点实验室同济大学材料科学与工程学院车用新能源研究所上海201804

在碱性介质中,由于电极材料的较高的稳定性,电催化析氢反应(HER)具有实现大规模制氢的巨大潜力。然而,即使对于最突出的铂催化剂,HER在碱性介质中的反应动力学也比在酸性介质中慢2–3个数量级,这是由于碱性环境下质子的浓度较低。异质... 详细信息

在碱性介质中,由于电极材料的较高的稳定性,电催化析氢反应(HER)具有实现大规模制氢的巨大潜力。然而,即使对于最突出的铂催化剂,HER在碱性介质中的反应动力学也比在酸性介质中慢2–3个数量级,这是由于碱性环境下质子的浓度较低。异质结构催化剂具有多种结构优势,研究表明,构建异质结构电催化剂是促进碱性HER动力学的有效策略。协同效应是异质结构的一个独特特征,这意味着一个功能活性位点作为水解离的促进剂,另一个活性位点则负责适度的氢吸附,从而协同提高HER催化性能。此外,异质结构中的每个构建模块都是可调节的,为构建最佳催化剂提供了更多的灵活性和可能性。同时,由于界面处两个组分之间存在费米能级差,可以合理地调控每个组分的电子结构,从而大幅度提高碱性介质中的HER催化性能。随着对纳米结构的深入理解,人们开发了更先进的设计策略来构建高性能异质结构电催化剂。本文综述了异质结构催化剂在碱性HER方面的最新发展,以及构建界面异质结构以促进碱性HER动力学性能的合理设计原则。我们首先介绍了HER在碱性介质中的基本反应途径,然后详细讨论了促进碱性HER动力学的新兴有效策略,包括协同效应、应变效应、电子相互作用、相工程和结构工程,最后提出了未来面向实际应用的新型异质结构催化剂设计所面临的挑战和研究机遇。

关键词：界面异质结构制氢水离解氢吸附协同效应

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复合石墨双极板材料及性能的研究进展

材料工程 2024年第2期52卷 102-111页

作者：李团锋张璐瑶樊润林孟晓敏胡杨月刘聪温序晖郑俊生明平文东方电气(成都)氢燃料电池科技有限公司成都611731 同济大学新能源汽车工程中心上海201804 同济大学汽车学院上海201804 长寿命燃料电池四川省重点实验室成都611731

质子交换膜燃料电池(PEMFC)中的双极板起到传递电子、分配气体、电池内水管理、支撑膜电极组件等作用,也是保证燃料电池堆低成本的关键部件。本文对双极板材料(金属、石墨和复合材料)、作用、优势及挑战进行了分析,其中复合石墨双极板... 详细信息

质子交换膜燃料电池(PEMFC)中的双极板起到传递电子、分配气体、电池内水管理、支撑膜电极组件等作用,也是保证燃料电池堆低成本的关键部件。本文对双极板材料(金属、石墨和复合材料)、作用、优势及挑战进行了分析,其中复合石墨双极板以其长寿命和耐腐蚀的特质,具备与其他双极板竞争的优势,近年来受到高度关注;对石墨形成导电网络的相关因素(涉及填料尺寸、形态,辅助填料桥接石墨颗粒)、聚合物的成分与固化条件以及成型工艺条件对性能的影响规律进行了讨论。未来,开发具有优异综合性能的复合石墨双极板,掌握并优化聚合物结构及反应路径对其性能的平衡作用,使现有配方及成型方法适应大规模生产,将大大增强质子交换膜燃料电池在更多领域的大规模应用。

关键词：双极板石墨树脂复合材料质子交换膜燃料电池

尖晶石结构过渡金属氧化物纳米阵列的研究进展

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功能材料 2024年第7期55卷 7079-7090,7104页

作者：蒋志强刘芳王兴军侯云上海理工大学材料与化学学院上海200093 中国科学院上海技术物理研究所红外物理国家重点实验室上海200083

尖晶石结构过渡金属氧化物的纳米阵列相对其纳米线和纳米颗粒具有独特的优势,在能源存储、催化、磁性和光电等诸多领域具有重要的应用。概述了水/溶剂热法制备尖晶石结构过渡金属氧化物纳米阵列的过程中影响其结构形貌的多种因素(基底... 详细信息

尖晶石结构过渡金属氧化物的纳米阵列相对其纳米线和纳米颗粒具有独特的优势,在能源存储、催化、磁性和光电等诸多领域具有重要的应用。概述了水/溶剂热法制备尖晶石结构过渡金属氧化物纳米阵列的过程中影响其结构形貌的多种因素(基底、反应温度、反应时间和原料等),探讨了纳米阵列的结构形貌与性能之间的关联性,简介了尖晶石结构过渡金属氧化物分级结构纳米阵列的相关研究,希望能为设计开发多功能或功能集成化的纳米阵列并拓宽其应用范围起到推动作用。

关键词：尖晶石结构过渡金属氧化物纳米阵列水/溶剂热法