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Ni,Co诱导合成嵌有高分散NiCoP纳米粒子的NCNTs:一种高效的双功能电解水催化剂

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燃料化学学报（中英文） 2024年第8期52卷 1173-1183页

作者：张旭鹏王莹刘群张钰陈黎展俊岭王嘉博吉林化工学院石油化工学院吉林吉林132022 安徽大学物质科学与信息技术研究院安徽合肥230601 吉林大学化学学院吉林省表面与界面化学重点实验室吉林长春130012 吉林化工学院石油化工学院化工分离技术吉林省高等学校工程研究中心吉林吉林132022

通过一步磷化碳化直接合成了Ni、Co诱导的高度分散的NiCoP纳米颗粒嵌入氮掺杂碳纳米管(NiCo/NiCoP-NCNTs)。NiCo/NiCoP-NCNTs作为水分解的双功能电催化剂,在0.5 mol/L H2SO4和1 mol/L KOH溶液中分别仅需206 mV的HER过电位和360 mV的OER... 详细信息

通过一步磷化碳化直接合成了Ni、Co诱导的高度分散的NiCoP纳米颗粒嵌入氮掺杂碳纳米管(NiCo/NiCoP-NCNTs)。NiCo/NiCoP-NCNTs作为水分解的双功能电催化剂,在0.5 mol/L H2SO4和1 mol/L KOH溶液中分别仅需206 mV的HER过电位和360 mV的OER过电位。NiCo/NiCoP-NCNTs在10 mA/cm^(2)的电流密度下表现出稳定的1.68 V电池电压,在48 h仅有10%的电流密度下降,表现出卓越的稳定性。催化活性的增强归因于NiCoP纳米颗粒的整合以及NCNTs和NiCo合金之间的协同作用。此外,改善的电催化活性与增加的电化学活性比表面积和降低的电子传递电阻有关。总体而言,NiCo/NiCoP-NCNTs在高效水电解应用中展现出显著的性能。

关键词：碳纳米管磷化镍钴双功能催化剂电催化分解水

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利用群体感应抑制剂表面改性制备抗生物污染反渗透膜

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化工学报 2024年

作者：刘莹莹钱月董鑫宇乾鑫龙何媛刘美君张海丰王志东北电力大学化学工程学院天津大学化工学院

利用乙醇/水溶液溶解群体感应抑制剂邻氨基苯甲酸甲酯（MA），通过化学接枝反应将MA引入到聚酰胺反渗透膜表面。乙醇作为活化溶剂可起溶解聚酰胺低聚体和溶胀分离层的作用，提高膜渗透性。联合溶剂活化和接枝MA后的改性膜表面亲水性提... 详细信息

利用乙醇/水溶液溶解群体感应抑制剂邻氨基苯甲酸甲酯（MA），通过化学接枝反应将MA引入到聚酰胺反渗透膜表面。乙醇作为活化溶剂可起溶解聚酰胺低聚体和溶胀分离层的作用，提高膜渗透性。联合溶剂活化和接枝MA后的改性膜表面亲水性提高，粗糙度降低，水通量高于原膜，并保持高截留率。同时，改性膜具有较好的性能稳定性和耐酸碱稳定性。以大肠杆菌作水体中模拟细菌，考察了膜的抗生物污染性能。与浓度为107CFU/mL菌悬液充分接触5天后，利用1.0%w/v MA制备的膜表面生物膜面积仅为原膜的0.27%。与109CFU/mL菌悬液接触后利用0.5%w/v和1.0%w/v MA制备的膜表面生物膜面积分别为原膜的0.79%和0.66%。MA的引入抑制了细菌在膜面增殖。此外，在加入营养液的松花江水中浸泡2天和5天后，改性膜的截留率降低幅度明显低于原膜。

关键词：膜渗透率群体感应抑制剂污染溶剂活化

氧化铝结构与表面性质调控及其催化甲醇脱水制二甲醚性能研究

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化工学报 2024年第7期75卷 2522-2532页

作者：罗莉陈文尧张晶钱刚周兴贵段学志华东理工大学化工学院化学工程联合国家重点实验室上海200237

二甲醚(DME)作为一种关键的化工原料,被广泛用于合成众多重要的化学品及能源产品。在工业生产中用于从甲醇制备DME的催化剂γ-Al_(2)O_(3)因其高效的催化性能而得到普遍应用。然而,γ-Al_(2)O_(3)的合成方法和制备条件对其催化性能有着... 详细信息

二甲醚(DME)作为一种关键的化工原料,被广泛用于合成众多重要的化学品及能源产品。在工业生产中用于从甲醇制备DME的催化剂γ-Al_(2)O_(3)因其高效的催化性能而得到普遍应用。然而,γ-Al_(2)O_(3)的合成方法和制备条件对其催化性能有着显著的影响。目前,对于工业上常用的γ-Al_(2)O_(3)合成条件如何影响其催化性能的系统研究仍然不足。特别是,作为影响催化性能的关键因素之一,酸性位点的性质尚未形成共识。通过调控双铝法成胶过程中母液的pH,成功合成了一系列具有不同孔道结构和酸性质的γ-Al_(2)O_(3)。实验结果表明,随着母液pH的增大,γ-Al_(2)O_(3)的比表面积、孔容和孔径均呈现减小趋势。同时,γ-Al_(2)O_(3)的弱酸量逐渐减小,而中强酸量呈现先增后减的趋势。进一步结合催化性能评估结果,发现中强酸数量与甲醇脱水性能密切相关。具有最高中强酸数量的γ-Al_(2)O_(3)表现出最高的DME产率,预示中强酸位点是γ-Al_(2)O_(3)催化甲醇脱水制备DME的主要活性中心。针对具有最优性能的γ-Al_(2)O_(3)开展动力学实验分析,得到甲醇脱水的反应级数为0.78,反应活化能为83.27 kJ/mol。研究可为甲醇脱水制备DME催化剂的设计提供指导,为进一步优化工业生产条件和提高催化效率夯实基础。

关键词：氧化铝甲醇脱水二甲醚酸性调控催化剂动力学

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火星上的气固流态化模拟实验

化工进展 2024年第8期43卷 4203-4209页

作者：马永丽李沐阳马子皓王浩然王茂隆费瑶寒张露滨刘明言天津大学化工学院天津300350 化学工程联合国家重点实验室(天津大学) 天津300350

为了了解火星上的气固流态化行为,本文应用计算颗粒流体力学方法对不同重力条件下的气固流化床反应器中的流态化现象进行了数值模拟研究。分析了火星环境条件下气固流化床内的流体速度分布特性,探索了床层压力波动特性与环境重力和表观... 详细信息

为了了解火星上的气固流态化行为,本文应用计算颗粒流体力学方法对不同重力条件下的气固流化床反应器中的流态化现象进行了数值模拟研究。分析了火星环境条件下气固流化床内的流体速度分布特性,探索了床层压力波动特性与环境重力和表观气速等因素间的关系。结果表明,在火星环境条件下,提高表观气速可以促进气固流态化的形成和充分发展;但是较高的表观气速会使流化床内的气固流场紊乱程度增加,不利于维持稳定的气固流态化状态。研究结果对于未来在火星上开展物质和能源等就地生产用气固流态化单元操作具有一定的指导意义。

关键词：流化床流态化数值模拟气固火星

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互穿网络结构的二氧化硅/环氧树脂复合材料的制备及介电性能研究

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材料导报 2024年第5期38卷 259-264页

作者：杨菊香贾园马文建李朋娜屈颖娟西安文理学院化学工程学院西安710065

环氧树脂(EP)具有较高的电绝缘性能和较低的介电损耗,因此被广泛应用于电气设备和电子封装等绝缘材料领域。由于传统EP耐热性能较差、韧性不足,极大限制了其作为微电子元器件在高频电场下的使用。本工作以硅烷偶联剂(3-环氧乙基甲氧基丙... 详细信息

环氧树脂(EP)具有较高的电绝缘性能和较低的介电损耗,因此被广泛应用于电气设备和电子封装等绝缘材料领域。由于传统EP耐热性能较差、韧性不足,极大限制了其作为微电子元器件在高频电场下的使用。本工作以硅烷偶联剂(3-环氧乙基甲氧基丙基)三甲氧基硅烷(KH-560)和正硅酸乙酯(TEOS)为原料,通过溶胶-凝胶法合成末端含有环氧基团的新型端环氧基纳米SiO_(2)(E-SiO_(2)),用其对E-51型EP进行改性,在固化剂作用下使E-SiO_(2)和EP上的环氧基团发生开环反应,通过有机EP与无机E-SiO_(2)填料之间的化学键结合,制备出具有互穿网络结构的E-SiO_(2)/EP复合材料。本工作研究了添加E-SiO_(2)对EP固化反应工艺和综合性能的影响,以期在保证EP低介电常数和低介电损耗的同时,赋予其良好的韧性和耐热性能,为EP在高频电路下的应用奠定基础。

关键词：环氧树脂杂化二氧化硅互穿网络结构固化动力学介电性能

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鱼腥草乙酸乙酯萃取部位的化学成分及抗植物病原菌活性研究

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天然产物研究与开发 2024年第4期36卷 616-621页

作者：张丽孙建鹏巴其斌兰州城市学院化学工程学院兰州730070

采用硅胶、大孔树脂、葡聚糖凝胶、MCI树脂、薄层色谱以及高效液相色谱等色谱分离方法,从鱼腥草(Houttuynia cordata)地上部分95%乙醇提取物的乙酸乙酯萃取部位分离得到10个化合物。运用质谱、核磁共振等波谱技术和文献对比法鉴定了其结... 详细信息

采用硅胶、大孔树脂、葡聚糖凝胶、MCI树脂、薄层色谱以及高效液相色谱等色谱分离方法,从鱼腥草(Houttuynia cordata)地上部分95%乙醇提取物的乙酸乙酯萃取部位分离得到10个化合物。运用质谱、核磁共振等波谱技术和文献对比法鉴定了其结构,分别鉴定为去氢催吐萝芙木醇(1)、5,6-环氧-3-羟基-β-紫罗兰酮(2)、黑麦草内酯(3)、pubinernoid A(4)、槲皮苷(5)、槲皮素(6)、阿福豆苷(7)、4-甲氧基苯-1,2-二醇(8)、4-羟基苯甲醛(9)、苯甲酸(10)。化合物1~4为首次从鱼腥草中分离得到的降碳倍半萜。对所有化合物进行了抗植物病原菌活性筛选,结果显示:在40 mg/mL浓度下,化合物5~7对禾谷镰刀菌、褐枝孢菌、番茄灰霉病菌、瓜类球腔菌和棉花枯萎病菌抑菌率介于38%~50%之间。

关键词：鱼腥草分离鉴定降碳倍半萜抗植物病原菌活性

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热力学视角下的碳中和三问

化工学报 2024年

作者：曹健钱红亮冯新陆小华南京工业大学材料化学工程国家重点实验室中国药科大学工学院制药工程系苏州实验室

2060年碳中和目标下，发展清洁可再生能源势在必行。然而，颠覆百年工业革命下以化石能源为基础的工业文明，建立以清洁能源为基础的全新工业架构存在巨大挑战。关键问题在于可再生能源的物质转化与能量利用的理论极限未知，与之相匹配... 详细信息

2060年碳中和目标下，发展清洁可再生能源势在必行。然而，颠覆百年工业革命下以化石能源为基础的工业文明，建立以清洁能源为基础的全新工业架构存在巨大挑战。关键问题在于可再生能源的物质转化与能量利用的理论极限未知，与之相匹配的工业流程仍不明晰。基于“绿电引入后工业过程热的缺失”问题，本文从“系统-环境”、“热-电”及“效率-速率”三个方面提出热力学视角下的碳中和三问，利用能够描述过程理论极限的热力学方法剖析碳中和问题；并尝试思考基于绿电转换器、光电化学工程、膜分离及热泵等再电气化手段的化学工业流程再造蓝图，以期为理解和布局碳中和所需颠覆性技术提供化工新视角。

关键词：碳中和可再生能源绿电热力学再电气化工业流程再造

异源CYP450酶的表达优化促进工程酿酒酵母合成熊果酸

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化工学报 2024年第7期75卷 2624-2632页

作者：那雪梅王雨姜尧竹贾男王颖李春北京理工大学化学与化工学院医药分子科学与制剂工程工信部重点实验室北京100081 清华大学化学工程系工业生物催化教育部重点实验室北京100084

熊果酸(UA)是具有多种生理及药理活性的植物来源五环三萜类羧酸,尽管在酿酒酵母中已经实现了UA的从头合成,但仍存在产量低、副产物积累、营养供给冗余等问题,无法实现工业化生产。为了提高酿酒酵母合成熊果酸的能力,通过多种方法优化了U... 详细信息

熊果酸(UA)是具有多种生理及药理活性的植物来源五环三萜类羧酸,尽管在酿酒酵母中已经实现了UA的从头合成,但仍存在产量低、副产物积累、营养供给冗余等问题,无法实现工业化生产。为了提高酿酒酵母合成熊果酸的能力,通过多种方法优化了UA合成途径中异源CYP450酶的表达。探究了位置效应对CYP450基因表达的影响,初步筛选到CYP450的基因组最佳整合位点(HO位点),通过单独增加CYP450的拷贝数或同时增加CYP450及CPR的拷贝数,确定了同时存在3个CYP450和CPR拷贝时CYP450酶具有最佳催化活性,进行培养基优化后UA摇瓶产量达到(266.54±6.50)mg/L,最终在5 L发酵罐进行放大培养UA产量达到(2825.58±36.26)mg/L。本研究可为在酿酒酵母中通过表达优化策略调控其他三萜类化合物的合成提供参考。

关键词：位置效应熊果酸酿酒酵母代谢发酵合成生物学

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微反应器内芳烃硝化反应研究进展

化工学报 2024年

作者：宋璟王玉军邓建陈光文骆广生化学工程联合国家重点实验室清华大学化学工程系中国科学院大连化学物理研究所

芳烃的硝化反应作为工业生产中最重要的基本反应类型之一，随着化学品安全、绿色、高效生产的要求，其反应工艺向微尺度方向的发展已是必然的趋势。如何实现微尺度芳烃硝化反应的高质量发展，是重大工程前沿方向之一。全面综述并剖析了... 详细信息

芳烃的硝化反应作为工业生产中最重要的基本反应类型之一，随着化学品安全、绿色、高效生产的要求，其反应工艺向微尺度方向的发展已是必然的趋势。如何实现微尺度芳烃硝化反应的高质量发展，是重大工程前沿方向之一。全面综述并剖析了硝化微反应工艺的发展和面临的问题，从微尺度硝化反应动力学研究入手，为芳烃硝化微反应工艺设计及强化指明方向，并总结了当前硝化微反应工艺中的过程强化及安全性评价方法，最后对其未来发展方向进行了展望。

关键词：硝化反应动力学传递过程微尺度微反应器