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纤维素纳米晶的空间受限自组装:从胶体液晶到功能材料

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高等学校化学学报 2023年第2期44卷 1-13页

作者：段一雄杨柏李云峰吉林大学化学学院超分子结构与材料国家重点实验室长春130012

作为最有前途的生物衍生材料之一,纤维素纳米晶体(CNCs)具有来源广泛、生物相容性好和可形成光子结构等优点,在能源、生物医学和光子材料领域具有重要的应用价值.本文总结了CNCs的制备、CNCs形成的胆甾型胶体液晶及CNCs衍生的光子材料... 详细信息

作为最有前途的生物衍生材料之一,纤维素纳米晶体(CNCs)具有来源广泛、生物相容性好和可形成光子结构等优点,在能源、生物医学和光子材料领域具有重要的应用价值.本文总结了CNCs的制备、CNCs形成的胆甾型胶体液晶及CNCs衍生的光子材料的研究进展,重点评述了CNCs在液滴和毛细管中的自组装和基于CNCs空间受限组装的功能材料研究进展,并讨论了空间受限CNCs自组装研究面临的挑战和未来的发展方向.

关键词：纤维素纳米晶空间受限自组装胶体液晶

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碳点的结构与发光起源

高等学校化学学报 2023年第10期44卷 11-26页

作者：陶淞源夏春雷杨柏吉林大学化学学院超分子结构与材料国家重点实验室长春130012

作为环境友好、性能优异的发光纳米材料,碳点在光电器件、生物诊疗及能源催化等前沿领域均表现出良好的应用潜力,近年来备受关注.由于原料和合成方法的巨大差异,碳点通常具有复杂的光学性质.以本课题组的前期研究工作为基础,结合对粒子... 详细信息

作为环境友好、性能优异的发光纳米材料,碳点在光电器件、生物诊疗及能源催化等前沿领域均表现出良好的应用潜力,近年来备受关注.由于原料和合成方法的巨大差异,碳点通常具有复杂的光学性质.以本课题组的前期研究工作为基础,结合对粒子生长过程分析,本文介绍了碳点的主要发光机理,包括共轭π域的碳核态、表面-边缘态、类有机荧光团的分子态和交联增强发射效应,综合评述了碳点领域关于粒子结构与发光起源的争议性问题,并展望了未来的发展趋势.

关键词：碳点粒子结构功能纳米材料发光机理

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铝纳米粒子表面引发聚合制备核壳纳米结构

高等学校化学学报 2022年第10期43卷 266-273页

作者：陶幸福韩成龙杨扬刘堃吉林大学化学学院超分子结构与材料国家重点实验室长春130012

利用硅烷偶联剂引发法制备核壳结构金属铝纳米粒子(Al NPs)@聚合物,并研究了聚合反应时间和单体浓度对核壳结构尺寸的影响.首先合成了硅烷偶联引发剂{2-溴-2-甲基-[3-(三甲氧基硅基)丙基]丙酰胺},并通过在甲苯中回流的方法,将其锚定在... 详细信息

利用硅烷偶联剂引发法制备核壳结构金属铝纳米粒子(Al NPs)@聚合物,并研究了聚合反应时间和单体浓度对核壳结构尺寸的影响.首先合成了硅烷偶联引发剂{2-溴-2-甲基-[3-(三甲氧基硅基)丙基]丙酰胺},并通过在甲苯中回流的方法,将其锚定在金属铝纳米粒子表面.然后,在粒子表面引发甲基丙烯酸甲酯的原子转移自由基聚合,形成聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)壳层.通过核磁共振波谱仪(NMR)和傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)证明了引发剂和PMMA的成功接枝.透射电子显微镜(TEM)图像表明,PMMA改性后的金属铝纳米粒子的尺寸和形貌基本不变,且被厚度约为15 nm聚合物壳层完整均匀地包覆.此外,利用动态光散射(DLS)进一步揭示了聚合时间和单体浓度对核壳结构水合直径(D_(h))的影响,发现延长聚合时间或增加单体浓度均可显著提高核壳结构尺寸.

关键词：铝纳米粒子表面引发聚合物接枝纳米粒子核壳结构

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超分子相互作用主导的纳米药物成核

高等学校化学学报 2022年第10期43卷 179-195页

作者：许文哲张皓吉林大学化学学院超分子结构与材料国家重点实验室长春130012

纳米沉淀法是目前制备纳米药物的主要途径,是指通过向药物的良溶剂中引入不良溶剂产生过饱和体系,进而形成纳米尺度药物颗粒的方法.该方法操控灵活,能够大范围地选择药物分子、溶剂、载体、表面活性剂及其它赋形剂,实现对纳米药物成核... 详细信息

纳米沉淀法是目前制备纳米药物的主要途径,是指通过向药物的良溶剂中引入不良溶剂产生过饱和体系,进而形成纳米尺度药物颗粒的方法.该方法操控灵活,能够大范围地选择药物分子、溶剂、载体、表面活性剂及其它赋形剂,实现对纳米药物成核及生长过程的调控.π-π堆积和疏水相互作用等分子间弱相互作用能够主导纳米药物成核,从而用于制备高生物安全性的无载体纳米药物(CFNs).目前超分子自组装在成核过程中的具体作用、协同效应及调控方法尚缺少归纳总结.根据纳米沉淀法的成核理论,本文对超分子相互作用在成核过程中的重要贡献进行了诠释;基于目前单药自组装CFNs的进展,对多药共组装CFNs的优势进行了强调;并将超分子相互作用主导成核的概念拓展到通过金属离子螯合形成的CFNs.从理论上阐明了超分子相互作用在纳米药物成核过程中的主导作用,将极大促进以高生物安全、多功能及以联合治疗为标志的下一代CFNs的发展.

关键词：纳米药物纳米沉淀法超分子相互作用无载体成核调控

Off-on/On-off双模式水致变色材料:水诱导微环境酸度改变调控罗丹明衍生物颜色切换

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应用化学 2022年第7期39卷 1119-1128页

作者：卫小燕张金艳盛兰张晓安吉林大学超分子结构与材料国家重点实验室长春130012

基于罗丹明衍生物(4-N-丙烯酰胺-3',6'-双(二乙氨基)-螺[异苯并呋喃-1,9'-氧杂蒽]-3-酮)(AM-RhB)在适度酸性条件下(4.425%,荧光强度变化>700,且可以循环使用5次以上。该工作为新型水致变色材料的开发提供了一种新的思路。

基于罗丹明衍生物(4-N-丙烯酰胺-3',6'-双(二乙氨基)-螺[异苯并呋喃-1,9'-氧杂蒽]-3-酮)(AM-RhB)在适度酸性条件下(4.4材料制备方法。AM-RhB与固体酸混合作为显色层,通过水的引入与去除来调节固体酸的酸性(减弱或增强),从而改变分子处于开环或过度质子化状态,从而调控材料的颜色与荧光有与无(on/off)之间的可逆变化。通过分别选用不同的固体酸(苯磺酸和氨基磺酸),实现了“关闭-开启”(off-on)和“开启-关闭”(on-off)两种不同显色模式切换的双模式水致变色材料,并展现了其在喷水无墨打印可重复书写纸方面的应用。所制备的打印纸水写前后颜色反射率变化>25%,荧光强度变化>700,且可以循环使用5次以上。该工作为新型水致变色材料的开发提供了一种新的思路。

关键词：罗丹明水致变色材料双模式微环境

链转移剂胶束调控可逆失活-断裂链转移聚合物的分散度

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高分子学报 2024年第1期55卷 67-78页

作者：覃小玲安泽胜吉林大学化学学院超分子结构与材料国家重点实验室长春130012

聚合物的分子量和分子量分布(分散度)是决定聚合物性能的重要参数.目前通过聚合调控分散度的方法大都针对有机溶液聚合体系,缺乏有特色的在水相聚合体系中调控分散度的方法 .本文中提出一种链转移剂胶束调控聚合物分散度的新方法 .选用... 详细信息

聚合物的分子量和分子量分布(分散度)是决定聚合物性能的重要参数.目前通过聚合调控分散度的方法大都针对有机溶液聚合体系,缺乏有特色的在水相聚合体系中调控分散度的方法 .本文中提出一种链转移剂胶束调控聚合物分散度的新方法 .选用葡萄糖氧化酶(GOx)除氧-氧化还原引发可逆失活-断裂链转移(RAFT)聚合方法,利用双亲性链转移剂在水溶液中存在的游离分子与胶束的热力学平衡,实现对聚合物分散度的调控.通过监测聚合过程中链转移剂胶束的变化,证实了链转移剂胶束对分散度调控的重要作用.研究了溶液的pH、添加剂,包括电解质、表面活性剂和助表面活性剂对聚合物分散度的影响.通过“一锅法”成功合成嵌段共聚物,验证了宽分散度的聚合物同样具有高的链端保真度.

关键词：分散度分子量分布可逆失活-断裂链转移聚合链转移剂胶束

互利共生在有机化学中的应用:锡氢烷的杂脱氢偶联与喹啉还原的相互促进

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 129-137页

作者：刘天伟何江华张越涛吉林大学化学学院超分子结构与材料国家重点实验室吉林长春130012

S,O,N,P与Sn原子组成的杂原子锡化合物(SSn,OSn,NSn和PSn)在有机合成和医药领域中具有广泛的应用.目前,构建杂原子锡化合物主要采用传统的复分解方法,但这种方法反应条件苛刻且效率低.其他构建杂原子锡化合物的方法,如加成反应和自由基... 详细信息

S,O,N,P与Sn原子组成的杂原子锡化合物(SSn,OSn,NSn和PSn)在有机合成和医药领域中具有广泛的应用.目前,构建杂原子锡化合物主要采用传统的复分解方法,但这种方法反应条件苛刻且效率低.其他构建杂原子锡化合物的方法,如加成反应和自由基反应等,也存在底物范围较窄的问题.在锡烷杂脱氢偶联反应中,锡烷上的负氢和杂原子上的正氢以氢气的方式逸出,该过程需要较高的反应能量,可能导致部分底物反应困难或效率低.为了解决上述问题,本课题组在前期工作中(Adv.Synth.Catal.,2021,363,5319–5329)将互利共生的概念应用于有机合成,采用B(C_(6)F_(5))_(3)作为催化剂,通过一锅法实现吲哚的C3位硅烷化或硼烷化以及喹啉的还原.在这一过程中,喹啉能够将副产物吲哚啉上的正氢和负氢通过氢转移的方式移除,既促进了吲哚的官能化反应,又实现了自身的还原.在前期工作的基础上,本文以B(C_(6)F_(5))_(3)为催化剂,在锡烷杂脱氢偶联反应中引入喹啉,协助锡烷和杂原子上的负氢和正氢以氢转移的方式移除,该反应同时会促进喹啉还原得到四氢喹啉.在反应过程中,B(C_(6)F_(5))_(3)催化喹啉的1,4-氢锡化反应生成少量1,4-N-锡化-二氢喹啉,反应很快达到平衡.同时游离的B(C_(6)F_(5))_(3)与杂原子氢化合物(EH)底物组成中间体[ESnH]+[HB(C_(6)F_(5))_(3)]‒,该中间体通过氢转移将1,4-N-锡化-二氢喹啉中间体转化为N-锡化-四氢喹啉进而加速喹啉的还原,而1,4-N-锡化-二氢喹啉可以作为氢受体促进[ESnH]+[HB(C_(6)F_(5))_(3)]‒中间体转化生成ESn(E=S,O,N和P).N-锡化-四氢喹啉与EH发生复分解反应迅速生成另一分子ESn和四氢喹啉,实现相互促进的过程.该策略能够在温和条件下快速获得57种ESn产物和17种四氢喹啉产物.在喹啉的辅助下,含有较大位阻或强吸电子基团的酚类、部分烷基醇、苯胺、吲哚、烷基或芳基磷底物的产率明显提升.利用该反应体系,以较高的产率合成了两种药物结构的类似物.根据一系列控制实验、反应监测、关键中间体捕获及合成实验和氘代控制实验结果,提出了反应机理.该互促反应由三部分组成,分别为喹啉的1,4-氢锡化、正负氢转移以及复分解反应,氢锡化和氢转移反应相互促进,复分解反应同时促进氢锡化和氢转移,进而实现整个反应的相互促进.综上,本工作高效合成了杂原子锡化合物以及四氢喹啉化合物,并对反应机理进行了详尽的研究和阐述,为有机锡化合物的构建和应用提供借鉴和参考.

关键词：互利共生三(五氟)苯基硼杂脱氢偶联还原反应喹啉

Lewis酸碱对催化极性烯烃单体精准聚合的研究进展

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化学学报 2023年第9期81卷 1215-1230页

作者：万义何江华张越涛吉林大学化学学院超分子结构与材料国家重点实验室长春130012

Lewis酸碱对聚合(Lewis pair polymerization,LPP)是近年发展起来的新型聚合方法,目前已广泛应用于极性烯烃类单体的聚合以及功能性材料的制备.凭借独特的聚合机理和动力学特性,LPP展现出许多优于传统聚合方法的特点,也解决了一系列困... 详细信息

Lewis酸碱对聚合(Lewis pair polymerization,LPP)是近年发展起来的新型聚合方法,目前已广泛应用于极性烯烃类单体的聚合以及功能性材料的制备.凭借独特的聚合机理和动力学特性,LPP展现出许多优于传统聚合方法的特点,也解决了一系列困扰传统聚合方法的难题.着眼于近年来国内外的重要研究成果,此综述从分子量、分子量分布、立体结构、序列结构和拓扑结构等聚合物精准合成维度出发,系统地归纳总结了Lewis酸碱对催化体系在极性烯烃类单体精准聚合上的研究进展,并针对LPP在当前发展中存在的问题和挑战提出展望.

关键词： Lewis酸碱对活性聚合极性烯烃单体聚合物精准合成

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聚合物纳米杂化高性能光功能材料

高分子学报 2023年第1期54卷 37-64页

作者：刘朋远刘崇铭杨柏超分子结构与材料国家重点实验室吉林大学化学学院长春130012

近年来材料科学与技术的不断发展,对光学材料提出了高性能化和多功能化的需求,为此,研究者们结合传统有机聚合物光学材料和无机光学材料的优势,提出了备受关注的聚合物纳米粒子杂化的策略.本文首先概述了针对杂化材料透光性进行控制的... 详细信息

近年来材料科学与技术的不断发展,对光学材料提出了高性能化和多功能化的需求,为此,研究者们结合传统有机聚合物光学材料和无机光学材料的优势,提出了备受关注的聚合物纳米粒子杂化的策略.本文首先概述了针对杂化材料透光性进行控制的杂化方法,指出杂化方法的选择很大程度上与材料性质尤其是纳米相的性质相关,而杂化方法的目的则在于实现纳米杂化材料的透光性控制,纳米杂化光功能材料实现功能的前提即为透光性.随后,分别介绍了聚合物纳米杂化策略在高折射率材料与发光材料中的应用.对于高折射率材料,总结了提升材料折射率的不同策略.对于发光材料,总结了基于聚合物相和纳米相之间不同的相互作用而采用各种杂化方式以及相关的性能提升.接下来,讨论了聚合物纳米杂化光功能材料在光学和机械、热学、表面性能方面的调控手段和性能提升的策略.最后,提出了下一代光学杂化材料所面临的困难与挑战,以进一步推动这一领域的发展.

关键词：聚合物纳米杂化材料光功能材料杂化方法高折射率材料发光材料