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富营养化湖泊藻华腐解产生的溶解性有机质动态变化及其环境效应

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环境科学 2024年第3期45卷 1539-1552页

作者：张瑾陈明滢郝智能钟寰何欢雷沛南京大学环境学院污染控制与资源化研究国家重点实验室南京210023 南京师范大学环境学院南京210023 中国科学院生态环境研究中心环境化学与生态毒理学国家重点实验室北京100085 中国科学院大学北京100049 中国科学院生态环境研究中心环境水质学国家重点实验室北京100085

富营养化和有害藻华是湖泊面临的主要环境问题,富营养化湖泊藻华在后期会发生衰亡和腐解并产生大量藻源溶解性有机质(DOM),影响水体DOM的质量和活性,并对关键元素的生物地球化学循环产生重要调控作用.为探究不同富营养化程度湖泊水体藻... 详细信息

富营养化和有害藻华是湖泊面临的主要环境问题,富营养化湖泊藻华在后期会发生衰亡和腐解并产生大量藻源溶解性有机质(DOM),影响水体DOM的质量和活性,并对关键元素的生物地球化学循环产生重要调控作用.为探究不同富营养化程度湖泊水体藻华腐解过程,对藻华腐解过程中水体DOM总量、生物有效性、相对分子质量和组分的动态变化进行分析,并探讨了藻华腐解引发的环境效应.结果表明,藻华腐解显著提高DOM浓度、生物有效性和各荧光组分强度.随着腐解的进行,DOM浓度逐渐降低,而相对分子质量逐渐增大.在分子水平上,超高分辨率质谱结果显示腐解过程中不饱和烃和脂肪族化合物优先被微生物利用,并生成木质素、缩合烃和高O/C值的单宁酸等惰性分子.藻华腐解过程中细菌群落主要优势种从变形菌门(46%)逐渐变为拟杆菌门(42%).此外,藻华腐解还导致水体CO_(2)和CH_(4)排放显著升高1.2~5倍,且排放量可以由DOM光学指标a254预测.该结果为全面揭示藻华腐解过程中DOM特征的动态变化,以及湖泊富营养化治理和环境效应预测提供理论依据和科学支撑.

关键词：溶解性有机质生物有效性相对分子质量藻华腐解温室气体

二氧化碳基可再加工微交联热固性聚脲的合成（英文）

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有机化学 2024年

作者：黄文翰姜山李慧赵凤玉程海洋中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室吉林省绿色化学与过程重点实验室中国科学技术大学应用化学与工程学院上海大学材料科学与工程学院

从绿色和可持续化学的角度，利用CO2作为单体合成聚合物材料是一个重要而有潜在应用价值的研究课题。本文以CO2与4,7,10-三氧杂-1,13-十三烷二胺和三（2-氨基乙基）胺（TAEA）进行缩聚反应，合成了一种新型的CO2基聚脲（PUa）。TAEA作... 详细信息

从绿色和可持续化学的角度，利用CO2作为单体合成聚合物材料是一个重要而有潜在应用价值的研究课题。本文以CO2与4,7,10-三氧杂-1,13-十三烷二胺和三（2-氨基乙基）胺（TAEA）进行缩聚反应，合成了一种新型的CO2基聚脲（PUa）。TAEA作为交联试剂，TAEA的加入显著改善了PUa的力学性能。所形成的微交联PUa表现出优异的机械性能，拉伸强度为26.8 MPa，断裂伸长率为34%，杨氏模量为351 MPa。此外，微交联PUa可以重塑3次，力学性能没有明显变化，这归因于主链之间的氢键相互作用和微交联结构的存在。此外，合成的CO2基PUa具有优异的热性能，初始分解温度在300℃以上，并且对多种有机溶剂具有耐受性。

关键词： CO 聚脲非异氰酸酯可再加工热固性微交联

双原位合成超低填充硼酸钙/聚对苯二甲酸乙二醇酯纳米复合材料及其介电储能研究

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高分子学报 2024年第9期55卷 1207-1215页

作者：罗非艳李岩潼何利张迦宇李佳乐孙囡张全平西南科技大学、环境友好能源材料国家重点实验室、材料与化学学院绵阳621010

引入超低含量纳米粒子至聚合物基体能够同时改善介电常数和击穿强度,从而显著提升聚合物薄膜电容储能密度,有助于器件小型化.目前溶液共混策略中的有机溶剂回收及环境安全等诸多因素限制了超低填充聚合物纳米复合材料规模化制备及应用.... 详细信息

引入超低含量纳米粒子至聚合物基体能够同时改善介电常数和击穿强度,从而显著提升聚合物薄膜电容储能密度,有助于器件小型化.目前溶液共混策略中的有机溶剂回收及环境安全等诸多因素限制了超低填充聚合物纳米复合材料规模化制备及应用.本文工作提出双原位合成策略:聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)聚合与硼酸钙纳米粒子生长同步,无需任何溶剂实现0.2 wt%硼酸钙纳米粒子均匀分散于PET基体,且界面良好相容.聚酯纳米复合材料介电常数为4.91,最大储能密度为10.69 J/cm^(3),是纯PET 1.94倍.这种双原位合成策略能潜在扩展其他聚酯纳米复合体系,且能批量化制备,为探索聚酯纳米复合材料电能存储和其他应用提供理论依据.

关键词：双原位超低填充介电性能储能密度

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典型岩浆热液矿床实验矿床学进展

矿物岩石地球化学通报 2024年

作者：刘星成张磊黄芳芳魏春霞李兰琴李元熊小林中国科学院广州地球化学研究所同位素地球化学国家重点实验室中国科学院大学

岩浆-热液矿床作为有色和稀有金属等战略性关键矿产资源的重要来源，其成矿过程涉及岩浆与热液的形成和演化，以及成矿元素的迁移和富集等。成矿元素在岩浆熔体中的溶解度，以及它们在矿物、流体和岩浆熔体间的分配系数，是控制这些元... 详细信息

岩浆-热液矿床作为有色和稀有金属等战略性关键矿产资源的重要来源，其成矿过程涉及岩浆与热液的形成和演化，以及成矿元素的迁移和富集等。成矿元素在岩浆熔体中的溶解度，以及它们在矿物、流体和岩浆熔体间的分配系数，是控制这些元素地球化学行为的关键因素。本文针对铜、金、银、钨、锡、钼等典型岩浆-热液矿床成矿过程，综述了实验矿床学近年的相关研究进展，系统阐述了不同岩浆-热液演化阶段影响成矿元素富集的关键物理化学条件，为深入理解这类矿床的成因和成矿过程及相关矿产资源勘探和开发提供重要理论支撑。

关键词：分配系数溶解度硫化物流体出溶

WO_(3)/Zn_(0.5)Cd_(0.5)S S型异质结光催化产氢耦合有机物转化机理研究

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物理化学学报 2024年第5期40卷 50-54页

作者：曹爽钟博别传彪程蓓徐飞燕武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室武汉430070 中国地质大学(武汉) 材料与化学学院太阳燃料实验室武汉430078

开发新型纳米材料实现光催化产氢耦合有机物转化、提高太阳能到化学能的转换效率,在解决能源和环境危机方面具有巨大潜力。三元金属硫化物具有可调控的带隙和优异的可见光响应,在光催化分解水产氢方面引起了广泛关注。其中,Zn_(0.5)Cd_(... 详细信息

开发新型纳米材料实现光催化产氢耦合有机物转化、提高太阳能到化学能的转换效率,在解决能源和环境危机方面具有巨大潜力。三元金属硫化物具有可调控的带隙和优异的可见光响应,在光催化分解水产氢方面引起了广泛关注。其中,Zn_(0.5)Cd_(0.5)S是一种带隙较窄、导带位置较高、耐光腐蚀的还原型光催化剂;然而,单一Zn_(0.5)Cd_(0.5)S中光生电子和空穴的复合率较高,只有少部分光生载流子参与光催化反应,导致量子效率较低而无法达到实际需求。WO_(3)是一种典型的氧化型光催化剂,具有较低的价带位置和较强的氧化能力,是与Zn_(0.5)Cd_(0.5)S耦合构建S型异质结的理想半导体。基于此,本文通过静电纺丝和水热方法将Zn_(0.5)Cd_(0.5)S纳米片垂直生长在WO_(3)纳米纤维上,制备了具有核壳结构的WO_(3)/Zn_(0.5)Cd_(0.5)S异质结。功函数的差异驱动Zn_(0.5)Cd_(0.5)S的电子转移到WO_(3)上,在界面处形成内建电场并使能带弯曲。通过原位光照X射线光电子能谱、电子顺磁共振和时间分辨荧光光谱分析,发现在内建电场、弯曲能带和库仑吸引力的作用下,WO_(3)导带上的光生电子迁移到Zn_(0.5)Cd_(0.5)S价带上并与其光生空穴复合,表明WO_(3)和Zn_(0.5)Cd_(0.5)S之间形成了S型异质结,实现了具有强氧化还原能力的载流子的高效分离。得益于独特的S型光催化机制以及反应物在催化剂表面的有效吸附与活化,没有贵金属助催化剂的情况下,WO_(3)/Zn_(0.5)Cd_(0.5)S异质结在产氢(715 μmol·g^(-1)·h^(-1))和乳酸转化为丙酮酸方面表现出增强的光催化活性,实现了光生电子和空穴的高效利用。原位漫反射傅里叶变换红外光谱和密度泛函理论计算揭示了光催化产氢和有机物转化的反应机理。本工作为设计和研究新型S型异质结光催化剂、实现高效产氢耦合有机物转化提供了新的见解。

关键词：三氧化钨 S型异质结产氢有机物转化化学吸附与活化

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药型罩形状对活性聚能侵彻体成型的影响

北京理工大学学报 2024年第4期44卷 327-335页

作者：孙韬袁盈郑元枫余庆波陈鹏万王海福北京理工大学爆炸科学与技术国家重点实验室北京100081

结合理论与数值模拟,对3种不同形状药型罩活性聚能侵彻体的成型行为开展了研究.数值模拟结果表明,在聚能效应下,球缺罩和大锥角圆锥罩形成尾部带有碎片云的类杆状活性聚能侵彻体,而小锥角圆锥罩则形成活性射流.相比于活性射流,类杆状活... 详细信息

结合理论与数值模拟,对3种不同形状药型罩活性聚能侵彻体的成型行为开展了研究.数值模拟结果表明,在聚能效应下,球缺罩和大锥角圆锥罩形成尾部带有碎片云的类杆状活性聚能侵彻体,而小锥角圆锥罩则形成活性射流.相比于活性射流,类杆状活性聚能侵彻体速度较低,但凝聚性较好.进一步结合活性材料反应动力学方程,对活性聚能侵彻体成型激活反应行为进行分析.分析结果表明:活性射流激活区位于杵体外壁、射流头部和轴线附近;随炸高增加,激活区内活性材料反应不断加剧,特别是射流头部和轴线附近材料的反应,将导致活性射流膨胀发散,不利于侵彻;而类杆状活性聚能侵彻体激活区域主要集中在尾部碎片区和杆尾中心部位,化学反应对其影响相对较小.

关键词：活性材料聚能装药射流药型罩成型行为

CuMn_(2)O_(4)/石墨炔S型异质结上锚定氧化助催化剂促进曙红敏化光催化析氢

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第1期56卷 88-103页

作者：杨成李鑫李梅梁桂杰靳治良北方民族大学化学与化学工程学院宁夏太阳能化学转化技术重点实验室国家民委化学工程与技术重点实验室宁夏银川750021 华南农业大学能源植物资源与利用农业农村部重点实验室生物质工程研究所广东广州510642 湖北文理学院低维光电材料与器件湖北省重点实验室湖北襄阳441053

半导体光催化剂有效的电荷分离及利用是光催化制氢的关键.单一半导体催化剂由于光生电子-空穴对的快速复合导致低的光催化活性,构建异质结是提高光生电荷分离以及电子转移效率的有效方法.此外,助催化剂的引入同样能够促进光催化剂表面... 详细信息

半导体光催化剂有效的电荷分离及利用是光催化制氢的关键.单一半导体催化剂由于光生电子-空穴对的快速复合导致低的光催化活性,构建异质结是提高光生电荷分离以及电子转移效率的有效方法.此外,助催化剂的引入同样能够促进光催化剂表面电子和空穴的分离,并且其协同效应可促使更多载流子流向相应的助催化剂位点而增强光催化性能.因此,同时构建异质结及合适的氧化位点成为解决光生电子-空穴对有效分离及利用的重要研究方向.本文报道了一种同时构建S型异质结和氧化位点促进CuMn_(2)O_(4)光生电子-空穴对有效分离及利用的可行性策略.虽然在制备CuMn_(2)O_(4)的过程中通过调控制备温度能够自身诱导生成具有氧化能力的Mn_(2)O_(3)来作为氧化位点,但是只存在氧化位点时不能很好地克服光生电子-空穴对的重组现象而导致光催化活性较低.基于此,本文巧妙地利用CuMn_(2)O_(4)自身诱导生成氧化位点的特性并引入石墨炔还原端而构建S型异质结,在氧化位点及S型异质结同时存在的情况下增强光生电子的有效转移.此外,在自身诱导生成氧化位点和S型异质结的协同作用下,促进了复合光催化剂中的光生电子和光生空穴精确定向迁移到相应的还原位点和氧化位点.傅里叶变换红外光谱和拉曼光谱证实成功制备了石墨炔.X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)和高分辨透射电子显微镜(TEM)等结果表明,成功制备了600-CuMn_(2)O_(4)/GDY-40%(6-CG-40%)样品(600°C焙烧,石墨炔质量百分含量为40%).经过组分优化的复合光催化剂6-CG-40%的催化性能达到1586.54μmol g^(‒1)h^(‒1),是CuMn_(2)O_(4)(106.73μmol g^(‒1)h^(‒1))和石墨炔(70.57μmol g^(‒1)h^(‒1))产氢活性的13.86倍和21.48倍高.利用UV-vis光谱、电化学性能和接触角测试等分析6-CG-40%复合光催化剂产氢性能提升的原因,并通过密度泛函理论计算和相关实验表征验证Mn_(2)O_(3)作为氧化助催化剂的合理性.结果表明,原位诱导生成的Mn_(2)O_(3)氧化助催化剂和引入石墨炔构建的S型异质结有效抑制了光生电子-空穴对的复合,从而优化了光生载流子转移效率,最终增强了曙红敏化6-CG-40%光催化析氢性能.综上所述,在控制诱导因子原位生成Mn_(2)O_(4)氧化助催化剂的基础上引入石墨炔还原端构建了S型异质结,在助催化剂与异质结两者的协同作用下极大程度地改善了光生电子-空穴对的严重复合现象,这项工作为解决光催化制氢领域中制约光催化剂制氢能力的关键问题提供了可行性思路.

关键词：石墨炔氧化助催化剂电荷分离 S型异质结光催化制氢

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共溶剂作用下锌沉积界面行为

硅酸盐学报 2024年第7期52卷 2254-2263页

作者：许宏吉高睿胡灵龙马静怡冯明吉林师范大学功能材料物理与化学教育部重点实验室长春130103

电解液共溶剂改性方法是一种调控金属锌负极沉积的有效方式。本文以添加四乙二醇二甲醚(TEGDME)为共溶剂的硫酸锌电解液体系为研究对象,通过准原位原子力显微镜(AFM),原位石英晶体微天平(E-QCM)和原位阻抗时域分析(EIS-DRT)对共溶剂化... 详细信息

电解液共溶剂改性方法是一种调控金属锌负极沉积的有效方式。本文以添加四乙二醇二甲醚(TEGDME)为共溶剂的硫酸锌电解液体系为研究对象,通过准原位原子力显微镜(AFM),原位石英晶体微天平(E-QCM)和原位阻抗时域分析(EIS-DRT)对共溶剂化作用对金属锌负极沉积行为的影响进行了多尺度详细研究。首次从微观角度揭示了共溶剂可以通过影响双电层结构,稳定局域电场来调控金属锌的沉积行为。该工作为后续共溶剂体系的开发和水系锌离子电池的机理解析提供了一种全新的研究思路和研究角度。

关键词：金属锌负极枝晶共溶剂作用原子力显微镜电化学阻抗

司法人工智能在证据审查中的功能定位与风险规制

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吉林大学社会科学学报 2024年第3期64卷 61-72,235,236页

作者：谢登科周鸿飞吉林大学理论法学研究中心长春130012 吉林大学法学院长春130012

人工智能在司法活动中应用的重要领域之一就是证据审查。人工智能为证据审查提供科技赋能,减少司法裁判的恣意性,提高证据审查的实效性,但是,人工智能在证据审查中的应用存在证据审查建构模型数据样本不充分、证据规则结构化转换不完整... 详细信息

人工智能在司法活动中应用的重要领域之一就是证据审查。人工智能为证据审查提供科技赋能,减少司法裁判的恣意性,提高证据审查的实效性,但是,人工智能在证据审查中的应用存在证据审查建构模型数据样本不充分、证据规则结构化转换不完整、证据审查程序缺乏可视性等风险和问题。为了应对人工智能在证据审查中的上述风险,需要明确人工智能在司法审判和证据审查中的辅助地位,提高司法人工智能训练的案例样本数量和质量,在技术层面提升人工智能自然语言转换能力,在规则层面限定司法人工智能在证据审查中的适用范围,将专家辅助人制度引入司法人工智能审查证据领域,强化对司法人工智能审查证据结果的说理论证。

关键词：司法人工智能证据审查证据标准证据规则算法解释