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源于钛基铅酸电池的再生钛基体作为板栅集电体的研究

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高等学校化学学报 2024年第7期45卷 111-120页

作者：刘德波吴昱澎许珂大林海波吉林大学化学学院无机合成与制备化学国家重点实验室长春130012

钛基铅酸电池能够大幅度提高铅酸电池的能量密度,并且解决了传统铅酸电池正极板易腐蚀和软化的问题,商业化潜力巨大.然而,相比于传统铅酸电池成熟的回收工艺和再生铅的利用,钛基铅酸电池的回收方法以及回收材料的应用途径是未来钛基铅... 详细信息

钛基铅酸电池能够大幅度提高铅酸电池的能量密度,并且解决了传统铅酸电池正极板易腐蚀和软化的问题,商业化潜力巨大.然而,相比于传统铅酸电池成熟的回收工艺和再生铅的利用,钛基铅酸电池的回收方法以及回收材料的应用途径是未来钛基铅酸电池应用和发展的关键.本文制备了源于钛基铅酸电池的再生钛基的正负极板栅,将正极板栅组成为再生钛基体/锡锑中间层/铅,将负极板栅组成为再生钛基体/铜/铅.通过研究源于钛基铅酸电池的再生钛基体用于板栅集电体的电化学性能,讨论了循环应用的可能性.结果表明,基于再生钛基正极板的活性物质放电比容量为72.4mA·h/g,相应电池在0.5C100%DoD(放电深度)下的循环寿命为180次;基于再生钛基负极板的活性物质放电比容量为98mA·h/g,相应电池在0.5C100%DoD下的循环寿命达到332次,用再生钛基体制备的板栅及电池的性能与纯钛基体相同.

关键词：铅酸电池再生钛基体板栅循环利用循环寿命

一例Eu-MOF材料的构筑及对Fe^(3+)与硝基芳香族爆炸物的荧光检测性能

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高等学校化学学报 2024年第2期45卷 16-24页

作者：冀超李文张丽荣华佳刘云凌吉林大学化学学院无机合成与制备化学国家重点实验室长春130012

金属阳离子和硝基芳香族爆炸物的大量排放对环境和人体健康造成了严重威胁,对它们的高效检测具有重要的研究意义和挑战性,金属-有机骨架(MOFs)是一类新型的荧光传感检测材料.本文采用溶剂热法合成了一例具有fcu拓扑结构的Eu-MOF材料,[(C... 详细信息

金属阳离子和硝基芳香族爆炸物的大量排放对环境和人体健康造成了严重威胁,对它们的高效检测具有重要的研究意义和挑战性,金属-有机骨架(MOFs)是一类新型的荧光传感检测材料.本文采用溶剂热法合成了一例具有fcu拓扑结构的Eu-MOF材料,[(CH_(3))_(2)NH_(2)]_(2)[Eu_(6)(μ_(3)-OH)_(8)(EDDC)_(6)]·8DMA·3MeOH·6H_(2)O[JLUMOF128,H_(2)EDDC=(E)-4,4′-(乙烯-1,2-取代基)二苯甲酸],并通过单晶X射线衍射、粉末X射线衍射、X射线光电子能谱、红外光谱、元素分析和热重分析对其结构及组成进行了表征.结果表明,由于荧光配体H_(2)EDDC的引入,JLU-MOF128表现出显著的荧光性能,在DMF溶液中对Fe^(3+)、2,4,6-三硝基苯酚(TNP)和2,4-二硝基苯酚(2,4-DNP)具有较好的检测效果,Ksv值分别为2.09×10^(4),8.49×10^(4)和5.75×10^(4)L/mol,检测限分别为5.99,1.51和1.93μmol/L.在金属阳离子和硝基芳香族爆炸物的检测方面,JLU-MOF128是一种理想的多感应荧光传感材料.

关键词：铕-金属-有机骨架荧光检测 Fe^(3+)离子硝基芳香族爆炸物

石墨烯负载单原子Mo上合成气催化转化机理:碳组分和Mo-C作用的影响

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高等学校化学学报 2024年第7期45卷 101-110页

作者：孔雪张海平夏文生张庆红万惠霖厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室福建省理论与计算化学重点实验室厦门361005

金属在合成气转化反应中的催化性能与其在反应中的碳化密切相关,然而所形成的金属碳化物的组成和结构十分复杂,使得催化剂活性相的鉴定变得极为困难,因而催化剂中碳组分的作用具有研究意义.本文采用密度泛函理论(DFT)计算研究了单原子M... 详细信息

金属在合成气转化反应中的催化性能与其在反应中的碳化密切相关,然而所形成的金属碳化物的组成和结构十分复杂,使得催化剂活性相的鉴定变得极为困难,因而催化剂中碳组分的作用具有研究意义.本文采用密度泛函理论(DFT)计算研究了单原子Mo负载在无缺陷石墨烯(Mo/pri-graphene)和单碳空位石墨烯(Mo/sv-graphene)上合成气转化制醇的反应机理,以探究碳组分对钼基催化剂上C—O活化的调控作用.结果表明,具有较弱Mo-C作用的Mo/pri-graphene和具有较强Mo-C作用的Mo/sv-graphene上的合成气转化机理存在明显差别.Mo/pri-graphene上最优途径为CO→HCO→CH_(2)O→CH_(3)O→CH_(3)/CH_(4),物种CH_(3)O因转化为CH_(3)/CH_(4)的活化自由能垒偏高而具有一定的稳定性;Mo/sv-graphene上最优途径则为CO→HCO→CH_(2)O→CH_(2)OH→CH_(3)OH/CH_(3)(CH_(4)),共存的产物CH_(3)OH和CH_(3)(CH_(4))为后续的碳链增长提供了可能.Mo/sv-graphene上CO加氢反应的各基元步骤的活化自由能垒总体低于Mo/pri-graphene,其原因是Mo/sv-graphene与反应底物分子间的作用强度低于Mo/pri-graphene与底物分子的作用,Mo/sv-graphene中碳组分可以参与底物分子的活化与转化.因此,催化剂中的碳组分可以调控(和/或参与)底物分子与催化剂间的作用,继而改变反应的活性和选择性.

关键词：单原子钼/石墨烯合成气转化碳反应机理

链转移剂胶束调控可逆失活-断裂链转移聚合物的分散度

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高分子学报 2024年第1期55卷 67-78页

作者：覃小玲安泽胜吉林大学化学学院超分子结构与材料国家重点实验室长春130012

聚合物的分子量和分子量分布(分散度)是决定聚合物性能的重要参数.目前通过聚合调控分散度的方法大都针对有机溶液聚合体系,缺乏有特色的在水相聚合体系中调控分散度的方法 .本文中提出一种链转移剂胶束调控聚合物分散度的新方法 .选用... 详细信息

聚合物的分子量和分子量分布(分散度)是决定聚合物性能的重要参数.目前通过聚合调控分散度的方法大都针对有机溶液聚合体系,缺乏有特色的在水相聚合体系中调控分散度的方法 .本文中提出一种链转移剂胶束调控聚合物分散度的新方法 .选用葡萄糖氧化酶(GOx)除氧-氧化还原引发可逆失活-断裂链转移(RAFT)聚合方法,利用双亲性链转移剂在水溶液中存在的游离分子与胶束的热力学平衡,实现对聚合物分散度的调控.通过监测聚合过程中链转移剂胶束的变化,证实了链转移剂胶束对分散度调控的重要作用.研究了溶液的pH、添加剂,包括电解质、表面活性剂和助表面活性剂对聚合物分散度的影响.通过“一锅法”成功合成嵌段共聚物,验证了宽分散度的聚合物同样具有高的链端保真度.

关键词：分散度分子量分布可逆失活-断裂链转移聚合链转移剂胶束

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互利共生在有机化学中的应用:锡氢烷的杂脱氢偶联与喹啉还原的相互促进

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 129-137页

作者：刘天伟何江华张越涛吉林大学化学学院超分子结构与材料国家重点实验室吉林长春130012

S,O,N,P与Sn原子组成的杂原子锡化合物(SSn,OSn,NSn和PSn)在有机合成和医药领域中具有广泛的应用.目前,构建杂原子锡化合物主要采用传统的复分解方法,但这种方法反应条件苛刻且效率低.其他构建杂原子锡化合物的方法,如加成反应和自由基... 详细信息

S,O,N,P与Sn原子组成的杂原子锡化合物(SSn,OSn,NSn和PSn)在有机合成和医药领域中具有广泛的应用.目前,构建杂原子锡化合物主要采用传统的复分解方法,但这种方法反应条件苛刻且效率低.其他构建杂原子锡化合物的方法,如加成反应和自由基反应等,也存在底物范围较窄的问题.在锡烷杂脱氢偶联反应中,锡烷上的负氢和杂原子上的正氢以氢气的方式逸出,该过程需要较高的反应能量,可能导致部分底物反应困难或效率低.为了解决上述问题,本课题组在前期工作中(***.,2021,363,5319–5329)将互利共生的概念应用于有机合成,采用B(C_(6)F_(5))_(3)作为催化剂,通过一锅法实现吲哚的C3位硅烷化或硼烷化以及喹啉的还原.在这一过程中,喹啉能够将副产物吲哚啉上的正氢和负氢通过氢转移的方式移除,既促进了吲哚的官能化反应,又实现了自身的还原.在前期工作的基础上,本文以B(C_(6)F_(5))_(3)为催化剂,在锡烷杂脱氢偶联反应中引入喹啉,协助锡烷和杂原子上的负氢和正氢以氢转移的方式移除,该反应同时会促进喹啉还原得到四氢喹啉.在反应过程中,B(C_(6)F_(5))_(3)催化喹啉的1,4-氢锡化反应生成少量1,4-N-锡化-二氢喹啉,反应很快达到平衡.同时游离的B(C_(6)F_(5))_(3)与杂原子氢化合物(EH)底物组成中间体[ESnH]+[HB(C_(6)F_(5))_(3)]‒,该中间体通过氢转移将1,4-N-锡化-二氢喹啉中间体转化为N-锡化-四氢喹啉进而加速喹啉的还原,而1,4-N-锡化-二氢喹啉可以作为氢受体促进[ESnH]+[HB(C_(6)F_(5))_(3)]‒中间体转化生成ESn(E=S,O,N和P).N-锡化-四氢喹啉与EH发生复分解反应迅速生成另一分子ESn和四氢喹啉,实现相互促进的过程.该策略能够在温和条件下快速获得57种ESn产物和17种四氢喹啉产物.在喹啉的辅助下,含有较大位阻或强吸电子基团的酚类、部分烷基醇、苯胺、吲哚、烷基或芳基磷底物的产率明显提升.利用该反应体系,以较高的产率合成了两种药物结构的类似物.根据一系列控制实验、反应监测、关键中间体捕获及合成实验和氘代控制实验结果,提出了反应机理.该互促反应由三部分组成,分别为喹啉的1,4-氢锡化、正负氢转移以及复分解反应,氢锡化和氢转移反应相互促进,复分解反应同时促进氢锡化和氢转移,进而实现整个反应的相互促进.综上,本工作高效合成了杂原子锡化合物以及四氢喹啉化合物,并对反应机理进行了详尽的研究和阐述,为有机锡化合物的构建和应用提供借鉴和参考.

关键词：互利共生三(五氟)苯基硼杂脱氢偶联还原反应喹啉

表面增强拉曼光谱技术结合机器学习方法在生物医学领域应用的最新进展

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光散射学报 2024年第1期36卷 1-15页

作者：王佳琪徐蔚青徐抒平吉林大学化学学院超分子结构与材料国家重点实验室长春130012 吉林大学化学学院超分子化学生物学研究中心长春130012 吉林大学化学学院理论化学研究所长春130012

近年来,运用表面增强拉曼光谱(SERS)技术对生物样本检测的研究发展十分火热,尤其是结合机器学习方法的SERS技术在临床样本诊断方面的运用日趋成熟。机器学习方法是基于无监督和有监督的算法,可以解决复杂的样本和大量、高维的数据信息,... 详细信息

近年来,运用表面增强拉曼光谱(SERS)技术对生物样本检测的研究发展十分火热,尤其是结合机器学习方法的SERS技术在临床样本诊断方面的运用日趋成熟。机器学习方法是基于无监督和有监督的算法,可以解决复杂的样本和大量、高维的数据信息,在生物分析领域受到高度关注。本文介绍了SERS技术结合机器学习方法的相关应用,尤其是在生物医学领域。SERS既可以使用免标记的策略检测生物样本的指纹信息,又可以使用标记方法跟踪蛋白质等生物标志物实现间接检测。本文总结了SERS技术结合机器学习方法用于血液、尿液、组织等临床样本进行疾病诊断的最新进展。此外,本文还汇总了细胞样本及其他复杂样本SERS分析中机器学习方法运用的实例。该文综述了这一领域的最新进展,为从事SERS生物分析领域的研究人员提供可借鉴的方案。

关键词：表面增强拉曼散射机器学习生物医学

石榴石Li_(7)La_(3)Zr_(2)O_(12)固态电解质电导率优化策略研究进展

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应用化学 2024年第4期41卷 484-495页

作者：张轶陈宇童师靖宇黄科科吉林大学化学学院无机合成与制备化学国家重点实验室长春130012

近几年,应用碳材料负极和有机电解液的液态锂离子电池(LIBs)的弊端日益凸显,电解液泄漏和过热燃烧等安全事故频发。另外,传统的LIBs也无法满足当今社会对高能量密度电池的需求。由于上述LIBs存在的诸多缺点,市场急需开发兼顾高能量密度... 详细信息

近几年,应用碳材料负极和有机电解液的液态锂离子电池(LIBs)的弊端日益凸显,电解液泄漏和过热燃烧等安全事故频发。另外,传统的LIBs也无法满足当今社会对高能量密度电池的需求。由于上述LIBs存在的诸多缺点,市场急需开发兼顾高能量密度与高安全性能的新型电池,现已发现可通过引入固态电解质的途径来实现。固态锂电池(SSLBs)相较于传统的LIBs,具有较高的能量密度、较宽的工作温度范围和更高的安全性。其中,固态电解质作为固态电池的重要元件之一,对电池性能的影响至关重要。石榴石Li_(7)La_(3)Zr_(2)O_(12)凭借其高锂离子电导率(1×10^(-4)~1×10^(-3)S/cm)、宽电化学窗口(9 V)以及对锂负极的高稳定性等优点,在众多固态电解质中脱颖而出。本综述就提高石榴石基电解质锂离子电导率的研究予以总结:首先,介绍了Li_(7)La_(3)Zr_(2)O_(12)晶体结构并分析了结构与电导率之间的关系;然后,综述了几种提高电导率的方法,包括引入掺杂离子、改进烧结技术和添加烧结助剂等;最后,提出了石榴石基固态电池的未来发展的挑战,为固态电解质相关研究提供参考。

关键词：锂离子电池固态电解质石榴石离子电导率优化策略

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H_(2)S第一吸收带振动激发态光解动力学的理论研究

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Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第2期37卷 221-229,I0102页

作者：高倩陈俊杰胡茜茜谢代前南京大学匡亚明学院江苏省机动车尾气污染控制重点实验室南京210023 南京大学化学化工学院理论与计算化学研究所介观化学教育部重点实验室南京210023 合肥国家实验室合肥230088

本文利用切比雪夫实波包法研究了不同初始振动态下H_(2)S第一吸收带的光解量子动力学。由于初始振动态的波函数不同,计算得到的吸收光谱以及产物的振动态分布表现出不同的动力学特性,由于角坐标波函数的变化,初始伸缩振动激发态(1,0,0)... 详细信息

本文利用切比雪夫实波包法研究了不同初始振动态下H_(2)S第一吸收带的光解量子动力学。由于初始振动态的波函数不同,计算得到的吸收光谱以及产物的振动态分布表现出不同的动力学特性,由于角坐标波函数的变化,初始伸缩振动激发态(1,0,0)和(0,0,1)的吸收光谱宽度和峰值与振动基态不同,而(0,1,0)振动态的吸收光谱中有两个几乎同样高的峰值.(0,1,0)态的产物振动态分布对激发能量的依赖不强,并由V=0的产物主导,但在(1,0,0)和(0,0,1)振动态的较低能量处占主导的产物是SH(X,V=1)碎片,产物的转动态分布对总能量的依讨赖性较弱,且分布非常冷并在j=1处达到峰值,但(0,1,0)振动态的转动态分布表现出明显的振荡,其各向异性参数随转动量子数的振荡行为不同于其他三种振动态的各向异性参数.

关键词：光解硫化氢振动激发态量子动力学吸收光谱

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遥爪型聚丙二醇熔体动力学的宽频介电谱研究

高等学校化学学报 2024年第6期45卷 163-174页

作者：白蓉李尚伟陈全孙昭艳徐文生中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026

性能优异的聚合物电解质需要兼具较高的离子电导率和良好的机械性能.深入理解聚合物的结构和分子动力学及其与材料宏观性能之间的关系,对于从分子尺度设计高性能聚合物电解质至关重要.本文选取玻璃化转变温度低、氢键缔合基团位于链端... 详细信息

性能优异的聚合物电解质需要兼具较高的离子电导率和良好的机械性能.深入理解聚合物的结构和分子动力学及其与材料宏观性能之间的关系,对于从分子尺度设计高性能聚合物电解质至关重要.本文选取玻璃化转变温度低、氢键缔合基团位于链端的非晶遥爪型聚丙二醇模型体系,通过化学修饰端基合成了分子量为1000,2000和4000的两端端基均为烯丙基的聚丙二醇,并利用宽频介电谱研究了链端基团相互作用强度及分子量对聚丙二醇多尺度动力行为的影响.实验结果表明,具有两种不同端基的聚丙二醇均出现了对应链段尺度的α松弛和对应整链尺度的Normal Mode松弛.在相同温度下,端基相互作用会同时影响两个松弛过程,相互作用越强,松弛时间越长.由于端基含量随分子量减小而增加,分子量越小,缔合端基对高分子动力学的影响越明显.此外,利用高分子玻璃化熵理论研究了端基缔合强度和分子量对遥爪型高分子熔体链段动力学的影响,理论预测与实验结果定性一致.研究结果为聚合物电解质的分子设计提供了指导.

关键词：遥爪型高分子玻璃化介电谱熵理论