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源于钛基铅酸电池的再生钛基体作为板栅集电体的研究

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高等学校化学学报 2024年第7期45卷 111-120页

作者：刘德波吴昱澎许珂大林海波吉林大学化学学院无机合成与制备化学国家重点实验室长春130012

钛基铅酸电池能够大幅度提高铅酸电池的能量密度,并且解决了传统铅酸电池正极板易腐蚀和软化的问题,商业化潜力巨大.然而,相比于传统铅酸电池成熟的回收工艺和再生铅的利用,钛基铅酸电池的回收方法以及回收材料的应用途径是未来钛基铅... 详细信息

钛基铅酸电池能够大幅度提高铅酸电池的能量密度,并且解决了传统铅酸电池正极板易腐蚀和软化的问题,商业化潜力巨大.然而,相比于传统铅酸电池成熟的回收工艺和再生铅的利用,钛基铅酸电池的回收方法以及回收材料的应用途径是未来钛基铅酸电池应用和发展的关键.本文制备了源于钛基铅酸电池的再生钛基的正负极板栅,将正极板栅组成为再生钛基体/锡锑中间层/铅,将负极板栅组成为再生钛基体/铜/铅.通过研究源于钛基铅酸电池的再生钛基体用于板栅集电体的电化学性能,讨论了循环应用的可能性.结果表明,基于再生钛基正极板的活性物质放电比容量为72.4mA·h/g,相应电池在0.5C100%DoD(放电深度)下的循环寿命为180次;基于再生钛基负极板的活性物质放电比容量为98mA·h/g,相应电池在0.5C100%DoD下的循环寿命达到332次,用再生钛基体制备的板栅及电池的性能与纯钛基体相同.

关键词：铅酸电池再生钛基体板栅循环利用循环寿命

Beta@ZIF-67复合材料的制备及对聚乳酸塑料的催化降解性能

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高等学校化学学报 2024年第9期45卷 16-24页

作者：王晨竹高明坤高艳静齐思贤于吉红吉林大学化学学院无机合成与制备化学国家重点实验室长春130012 吉林大学未来科学国际合作联合实验室长春130012

以聚乳酸(PLA)为代表的可降解塑料被认为是传统石油基塑料的合适替代品.然而,PLA自然降解的时间较长,同时伴随着CO_(2)的排放.因此,升级回收PLA更有利于实现可持续发展.本文通过将沸石咪唑酯骨架(ZIF-67)生长在Beta沸石表面,制备了一种B... 详细信息

以聚乳酸(PLA)为代表的可降解塑料被认为是传统石油基塑料的合适替代品.然而,PLA自然降解的时间较长,同时伴随着CO_(2)的排放.因此,升级回收PLA更有利于实现可持续发展.本文通过将沸石咪唑酯骨架(ZIF-67)生长在Beta沸石表面,制备了一种Beta@ZIF-67复合材料.该材料可以实现废弃PLA塑料的高效催化降解,在180℃下反应4 h即可将日常生活中所用PLA塑料完全转化为乳酸甲酯(产率高达76.4%).这种高催化效率得益于复合材料开放的孔道结构和较大的比表面积,以及ZIF-67(Lewis酸/碱)与Beta分子筛(Brønsted酸)所提供活性位点的协同作用.本研究为沸石分子筛复合催化剂的设计合成及用于聚乳酸塑料催化降解提供了新的途径.

关键词： Beta沸石沸石咪唑酯骨架聚乳酸催化降解

石榴石Li_(7)La_(3)Zr_(2)O_(12)固态电解质电导率优化策略研究进展

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应用化学 2024年第4期41卷 484-495页

作者：张轶陈宇童师靖宇黄科科吉林大学化学学院无机合成与制备化学国家重点实验室长春130012

近几年,应用碳材料负极和有机电解液的液态锂离子电池(LIBs)的弊端日益凸显,电解液泄漏和过热燃烧等安全事故频发。另外,传统的LIBs也无法满足当今社会对高能量密度电池的需求。由于上述LIBs存在的诸多缺点,市场急需开发兼顾高能量密度... 详细信息

近几年,应用碳材料负极和有机电解液的液态锂离子电池(LIBs)的弊端日益凸显,电解液泄漏和过热燃烧等安全事故频发。另外,传统的LIBs也无法满足当今社会对高能量密度电池的需求。由于上述LIBs存在的诸多缺点,市场急需开发兼顾高能量密度与高安全性能的新型电池,现已发现可通过引入固态电解质的途径来实现。固态锂电池(SSLBs)相较于传统的LIBs,具有较高的能量密度、较宽的工作温度范围和更高的安全性。其中,固态电解质作为固态电池的重要元件之一,对电池性能的影响至关重要。石榴石Li_(7)La_(3)Zr_(2)O_(12)凭借其高锂离子电导率(1×10^(-4)~1×10^(-3)S/cm)、宽电化学窗口(9 V)以及对锂负极的高稳定性等优点,在众多固态电解质中脱颖而出。本综述就提高石榴石基电解质锂离子电导率的研究予以总结:首先,介绍了Li_(7)La_(3)Zr_(2)O_(12)晶体结构并分析了结构与电导率之间的关系;然后,综述了几种提高电导率的方法,包括引入掺杂离子、改进烧结技术和添加烧结助剂等;最后,提出了石榴石基固态电池的未来发展的挑战,为固态电解质相关研究提供参考。

关键词：锂离子电池固态电解质石榴石离子电导率优化策略

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晶种辅助蒸气转化Al-SBA-15合成Beta纳米晶团聚体

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高等学校化学学报 2024年第8期45卷 35-42页

作者：孙琳林森王润伟青岛科技大学材料科学与工程学院青岛266042 无机合成与制备化学国家重点实验室吉林大学化学学院长春130012

采用晶种辅助蒸气转化(SASC)策略,将有序介孔分子筛Al-SBA-15颗粒直接转化为Beta纳米晶团聚体(BNA).除规则微孔外,BNA含有2种多级介孔结构.研究了骨架组装与多级孔结构的关系.通过调节热分解条件,将P123胶束选择性分解成碳颗粒并分散于A... 详细信息

采用晶种辅助蒸气转化(SASC)策略,将有序介孔分子筛Al-SBA-15颗粒直接转化为Beta纳米晶团聚体(BNA).除规则微孔外,BNA含有2种多级介孔结构.研究了骨架组装与多级孔结构的关系.通过调节热分解条件,将P123胶束选择性分解成碳颗粒并分散于Al-SBA-15介孔中,在颗粒内部构建了均匀的三维纳米空间网格.通过浸渍Beta晶种和四乙基铵阳离子(TEA+)强化分子筛成核,采用蒸气处理方法,将Al-SBA-15无定形孔壁在纳米空间中缓慢转化为Beta纳米晶体.通过调节合成参数,使纳米晶体沿Al-SBA-15孔壁方向规则排列,形成有序介观结构.此外,经高温焙烧去除碳颗粒后,BNA内部生成了穴状介孔.实验结果表明,低的溶剂用量可显著降低传质速度,提高骨架组装质量,从而使BNA酸性增强.优异的多级孔结构和较强的酸性使BNA在大分子反应中具有应用潜力.

关键词：多级孔Beta纳米晶 Al-SBA-15 晶种辅助蒸气转化骨架组装

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沸石分子筛在放射性废水处理领域的应用

科学通报 2024年第16期69卷 2221-2232页

作者：郝文峰张佳楠闫文付吉林大学化学学院无机合成与制备化学国家重点实验室长春130012 郑州大学材料科学与工程学院郑州450001

核工业是国家安全的重要基石,体现了国家的综合实力,是大国竞争的战略必争领域.核工业会产生放射性废水,用固态吸附质通过吸附/离子交换的方式可将放射性核素从液相转移到固相,从而实现核废水的减容,是有效处理核废水的方式之一.作为一... 详细信息

核工业是国家安全的重要基石,体现了国家的综合实力,是大国竞争的战略必争领域.核工业会产生放射性废水,用固态吸附质通过吸附/离子交换的方式可将放射性核素从液相转移到固相,从而实现核废水的减容,是有效处理核废水的方式之一.作为一种无机吸附剂,沸石分子筛凭借自身的优异理化性质和稳定性,在放射性废水处理中展现出较好的应用前景,得到越来越多的研究和关注.本文综述了国内外利用天然沸石、合成沸石和改性沸石去除废水中铯、锶、钴、铀、钚、镅、钐和铕等核素的研究进展,希望能为我国放射性废水处理技术的发展提供借鉴和参考;最后展望了未来的研究方向,以期推动沸石材料在工程技术领域的应用.

关键词：沸石分子筛放射性核素离子交换核废水

二维介孔材料的合成方法、设计与应用研究进展

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应用化学 2024年第6期41卷 767-782页

作者：李英维韩吉关卜源吉林大学化学学院无机合成与制备化学国家重点实验室长春130012 吉林大学未来科学与国际合作联合实验室长春130012

由于具有可调的孔道结构、可控的化学组成以及广阔的应用前景,介孔材料近年来引起了科研工作者们的广泛关注。与传统的三维介孔材料相比,二维介孔材料具有更大的比表面积,更短的扩散距离,以及更高的活性位点暴露程度。因此,二维介孔材... 详细信息

由于具有可调的孔道结构、可控的化学组成以及广阔的应用前景,介孔材料近年来引起了科研工作者们的广泛关注。与传统的三维介孔材料相比,二维介孔材料具有更大的比表面积,更短的扩散距离,以及更高的活性位点暴露程度。因此,二维介孔材料在催化、气体吸附、能源存储与转化等应用领域中展现出十分优异的性能。本文从自下而上和自上而下2种合成策略出发,系统梳理了近10年来二维介孔材料合成方法的研究进展,并全面总结了二维介孔材料在电化学储能、电催化、光催化和气体传感领域的应用。最后,本文对二维介孔材料的未来发展方向与挑战进行了展望。

关键词：介孔材料二维材料纳米材料电化学储能电催化光催化气体传感器

微液滴中N,N-二甲基苯胺类化合物的氧化行为研究

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质谱学报 2024年第1期45卷 174-182,I0006页

作者：李晶铃张小平胡平花郑明钰张兴磊胡丽云苏蕊陈焕文东华理工大学江西省质谱科学与仪器重点实验室江西南昌330013 吉林大学无机合成与制备化学国家重点实验室吉林长春130012 江西中医药大学药学院江西南昌330004

小尺寸、高电场的微液滴具有独特的化学性质,可以加速化学反应或实现液相中一些无法进行的反应。本文基于微液滴的化学特点,搭建了微液滴喷雾质谱平台,研究N,N-二甲基苯胺(DMA)类化合物的氧化行为和裂解反应。利用微液滴在空气-水界面... 详细信息

小尺寸、高电场的微液滴具有独特的化学性质,可以加速化学反应或实现液相中一些无法进行的反应。本文基于微液滴的化学特点,搭建了微液滴喷雾质谱平台,研究N,N-二甲基苯胺(DMA)类化合物的氧化行为和裂解反应。利用微液滴在空气-水界面自发产生的超高电场,使DMA类化合物发生氧化反应,形成了丰富的、其他手段难以获得的高活性自由基阳离子(DMA^(+·)),发现在整个微液滴反应中,DMA^(+·)占据主导地位,引导其他氧化反应进行。另外,通过改变DMA反应条件,探究实验条件和取代基模式对产生DMA^(+·)丰度和稳定性的影响,结果表明,对位有供电子基团有利于自由基阳离子的稳定。此外,DMA^(+·)解离后主要丢失氢自由基以及进一步发生甲基迁移反应丢失HC≡N,当DMA的对位连有供电子基团时,会促进该迁移反应的发生。该研究有助于加深对水微滴化学促进氧化反应特性的理解,有望将制备的高活性自由基阳离子等活性物种应用于化工或制药等领域。

关键词：质谱 N,N-二甲基苯胺氧化反应自由基阳离子裂解机理

低温高应变量衬板控轧高固溶Al-Mg合金高强塑性与高热稳定性机制

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金属学报 2024年第4期60卷 473-484页

作者：田滕查敏殷皓亮花珍铭贾海龙王慧远吉林大学材料科学与工程学院汽车材料教育部重点实验室长春130025 吉林大学超硬材料国家重点实验室长春130012 吉林大学未来科学国际合作联合实验室长春130012

通过大变形技术制备的高强Al-Mg合金具有广阔应用前景,但其塑性低和高温稳定性差的缺点严重限制其进一步发展。本工作采用低温高应变量衬板控轧(cryogenic high-reduction hard-plate rolling,CHR-HPR)制备了兼具高强塑性(抗拉强度约597... 详细信息

通过大变形技术制备的高强Al-Mg合金具有广阔应用前景,但其塑性低和高温稳定性差的缺点严重限制其进一步发展。本工作采用低温高应变量衬板控轧(cryogenic high-reduction hard-plate rolling,CHR-HPR)制备了兼具高强塑性(抗拉强度约597 MPa、延伸率约7.7%)和高热稳定性的高固溶Mg含量Al-9Mg合金。利用EBSD、TEM、硬度测量和拉伸实验等方法系统研究了Mg含量对CHR-HPR Al-Mg合金微观组织和力学性能的影响。结果表明:CHR-HPR Al-9Mg合金中高含量固溶Mg原子与低温变形促进合金中形成了高密度位错及小角晶界,显著提高合金的屈服强度;高含量固溶Mg原子与可动位错交互作用引起的动态应变时效导致合金加工硬化能力提高,进一步提高了合金的抗拉强度和塑性。此外,在再结晶退火过程中,高含量固溶Mg原子有效地抑制位错滑移、钉扎晶界,延缓回复与再结晶的发生。因此,CHR-HPR Al-Mg合金热稳定性随固溶Mg含量增加而显著提高,其中CHR-HPR Al-9Mg合金再结晶温度达到400℃。

关键词： Al-Mg合金低温衬板控轧加工硬化力学性能微观组织再结晶

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限域条件下氮分子的高温高压诱导聚合

物理学报 2024年第8期73卷 237-243页

作者：郭琳琳赵梓彤隋明宏王鹏刘冰冰吉林大学超硬材料国家重点实验室长春130012

聚合氮被认为是一种极具潜力的新型高能量密度材料,但是高温高压条件下合成的聚合氮结构往往具有较低热力学稳定性.限域策略有助于聚合氮高压结构的稳定,为氮聚合提供了新的调控途径.本文在氮化硼纳米管中限域分子氮,利用高压原位拉曼... 详细信息

聚合氮被认为是一种极具潜力的新型高能量密度材料,但是高温高压条件下合成的聚合氮结构往往具有较低热力学稳定性.限域策略有助于聚合氮高压结构的稳定,为氮聚合提供了新的调控途径.本文在氮化硼纳米管中限域分子氮,利用高压原位拉曼散射光谱表征技术研究不同含氮量限域体系的高压诱导氮聚合及聚合氮结构的卸压稳定性.研究表明,在高含氮量的体系中,限域到氮化硼纳米管内的N_(2)与非限域的N_(2)的拉曼特征振动峰表现出不同的拉曼光谱压力响应行为.在123 GPa压力下,利用激光加热诱导氮分子间聚合,生成cg-N聚合氮结构.卸压过程中,未被限域的cg-N在40 GPa左右发生爆炸性分解,分解产生的能量影响了限域cg-N的稳定性,使其同样发生分解.环境压力下限域N_(2)可能以液态形式稳定存在.在低含氮量限域体系中,高温高压下限域N2结晶生成了含有N=N双键的晶体结构,其中的N=N双键有两种长度,分别接近N_(3)阴离子及N_(4)^(+)团簇中N=N双键的键长.在卸压过程中这种结构可以稳定至25 GPa.

关键词：限域聚合氮高温高压