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界面微环境调控策略用于电催化转化的研究进展

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科学通报 2024年第14期69卷 1821-1833页

作者：孔克俭段昊泓清华大学化学系北京100084 清源创新实验室泉州362801

近年来,由可再生电力作为驱动力的电催化反应体系的研究取得了长足的发展.而除了传统的电催化剂设计策略,催化剂(纳米级别)界面微环境的调节也同样被证明对反应性能有着深刻的影响.本文综述了界面微环境调控策略在电催化转化(如二氧化... 详细信息

近年来,由可再生电力作为驱动力的电催化反应体系的研究取得了长足的发展.而除了传统的电催化剂设计策略,催化剂(纳米级别)界面微环境的调节也同样被证明对反应性能有着深刻的影响.本文综述了界面微环境调控策略在电催化转化(如二氧化碳和生物质分子转化)领域取得的重要进展.在介绍电极-电解液界面双电层结构的基础上,阐述了界面电场调控、pH调控、底物浓度调控和物种相互作用调控4种界面调控策略.此外,我们在双电层结构水平上讨论了以上界面调控策略在离子聚合物反应体系中的综合应用.最后,对4种调控策略之间的潜在联系进行了简要的讨论,并且总结并讨论了当前微环境调控研究的局限性,展望了类酶体系设计以及对产物立体选择性调控的广阔前景.

关键词：电催化电极-电解液界面界面微环境调控策略双电层

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源于钛基铅酸电池的再生钛基体作为板栅集电体的研究

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高等学校化学学报 2024年第7期45卷 111-120页

作者：刘德波吴昱澎许珂大林海波吉林大学化学学院无机合成与制备化学国家重点实验室长春130012

钛基铅酸电池能够大幅度提高铅酸电池的能量密度,并且解决了传统铅酸电池正极板易腐蚀和软化的问题,商业化潜力巨大.然而,相比于传统铅酸电池成熟的回收工艺和再生铅的利用,钛基铅酸电池的回收方法以及回收材料的应用途径是未来钛基铅... 详细信息

钛基铅酸电池能够大幅度提高铅酸电池的能量密度,并且解决了传统铅酸电池正极板易腐蚀和软化的问题,商业化潜力巨大.然而,相比于传统铅酸电池成熟的回收工艺和再生铅的利用,钛基铅酸电池的回收方法以及回收材料的应用途径是未来钛基铅酸电池应用和发展的关键.本文制备了源于钛基铅酸电池的再生钛基的正负极板栅,将正极板栅组成为再生钛基体/锡锑中间层/铅,将负极板栅组成为再生钛基体/铜/铅.通过研究源于钛基铅酸电池的再生钛基体用于板栅集电体的电化学性能,讨论了循环应用的可能性.结果表明,基于再生钛基正极板的活性物质放电比容量为72.4mA·h/g,相应电池在0.5C100%DoD(放电深度)下的循环寿命为180次;基于再生钛基负极板的活性物质放电比容量为98mA·h/g,相应电池在0.5C100%DoD下的循环寿命达到332次,用再生钛基体制备的板栅及电池的性能与纯钛基体相同.

关键词：铅酸电池再生钛基体板栅循环利用循环寿命

自由基化学-串联质谱用于脂质精细结构解析的研究进展

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共价有机骨架在高性能锂离子电池负极材料中的应用

质谱学报 2024年第1期45卷 57-68页

作者：简瑞君瑕瑜清华大学化学系生命有机磷化学及化学生物学教育部重点实验室北京 100084

脂质作为六大营养素之一,与细胞膜构建、信号传导和能量代谢等多种生物学过程密切相关.然而,脂质分子结构多样性给分析带来了挑战.基于碰撞诱导解离(collision-induced dissociation,CID)的传统串联质谱(tandem mass spectrometry,MS/MS... 详细信息

脂质作为六大营养素之一,与细胞膜构建、信号传导和能量代谢等多种生物学过程密切相关.然而,脂质分子结构多样性给分析带来了挑战.基于碰撞诱导解离(collision-induced dissociation,CID)的传统串联质谱(tandem mass spectrometry,MS/MS)技术仅可以鉴定分子种类和脂肪酰基链组成,难以分析C＝C位置、sn-位置、官能团取代及位置等精细结构.近年来,在多种结构层次上分辨脂质异构体的质谱方法迅速发展,其中,自由基的引入在脂质气相离子活化和引发化学反应等方面发挥着独特作用.本文综述了近10年来自由基化学结合串联质谱技术在脂质精细结构解析方面的应用进展,主要包括气相的自由基诱导解离(radical-induced dissociation,RID)和自由基参与反应的衍生化-串联质谱技术.

关键词：脂质精细结构自由基化学串联质谱自由基诱导解离

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高等学校化学学报 2024年第3期45卷 114-124页

作者：张晋恺李佳莉刘晓明母瀛吉林大学化学学院长春130012

通过缩合聚合反应制备了两种热稳定性高、结晶性好和比表面积大的共价有机骨架(COF-1,COF-2)材料.将它们作为锂离子电池(LIBs)负极材料时,均表现出较高的可逆容量(经过150次循环后,COF-1和COF-2的充电比容量分别为484和327 mA·h/g)、... 详细信息

通过缩合聚合反应制备了两种热稳定性高、结晶性好和比表面积大的共价有机骨架(COF-1,COF-2)材料.将它们作为锂离子电池(LIBs)负极材料时,均表现出较高的可逆容量(经过150次循环后,COF-1和COF-2的充电比容量分别为484和327 mA·h/g)、出色的倍率性能(2和10 A/g电流密度下,COF-1和COF-2的可逆容量分别为296,180 mA·h/g和265,166 mA·h/g)、超大电流密度下的工作能力(5 A/g电流密度下循环2000次,COF-1和COF-2的充电比容量分别为572和332 mA·h/g)以及极端温度下的运行性能(50和‒15℃环境中循环40次后,COF-1和COF-2的充电比容量分别为2101,218 mA·h/g和1760,172 mA·h/g).两种COF均具有随着充放电的持续进行,电化学活性基团被激活的能力,COF-1和COF-2在不添加导电剂的情况下循环400次,充电比容量分别从23和16mA·h/g增长到45和31mA·h/g;通过对实验数据的分析,证明了在大电流密度以及高温环境等能使离子扩散速率加快的条件下,更有利于这种激活效应的发生.通过对比两种COF材料,发现含有三嗪环结构的COF-1的储锂性能及电化学反应动力学性质优于全部为苯环结构的COF-2,表明芳香环中的C=N可能是一种具有较高电化学活性的基团.

关键词：共价有机骨架锂离子电池负极材料比容量上升电化学活性

杯芳烃抗氧剂在高密度碳氢燃料JP-10中的抗氧化性能研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第6期52卷 873-882页

作者：杨昱欣雷全陈鑫阳戴怿童方文军郭永胜浙江大学化学系浙江杭州310058

高密度吸热型碳氢燃料在热、催化等作用下会与溶解氧发生氧化反应,导致使用性能降低,进而威胁飞行安全。杯芳烃在与常用的酚类抗氧剂分子结构相似的前提下,拥有更好的热稳定性,可以在苛刻的工作环境中对燃料起到抗氧化作用。本实验合成... 详细信息

高密度吸热型碳氢燃料在热、催化等作用下会与溶解氧发生氧化反应,导致使用性能降低,进而威胁飞行安全。杯芳烃在与常用的酚类抗氧剂分子结构相似的前提下,拥有更好的热稳定性,可以在苛刻的工作环境中对燃料起到抗氧化作用。本实验合成了具有油溶性的C-十一烷基间苯二酚杯[4]芳烃(C_(11)-C[4]R),考察其在高密度碳氢燃料JP-10中的抗氧化性能,并与商用抗氧剂2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚(BHT)、四[β-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸]季戊四醇酯(L-1010)和β-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸十八碳醇酯(L-1076)等的抗氧化效果进行对比。高压差示扫描量热仪(PDSC)评价结果显示,四种抗氧化剂的效果排序为:C_(11)-C[4]R>BHT>L-1010>L-1076。还采用静态釜加速氧化法研究了JP-10的氧化反应历程,提出了C_(11)-C[4]R在JP-10中的抗氧化机理。

关键词：杯芳烃抗氧剂 PDSC 抗氧化机制

环金属配体Ir(Ⅲ)配合物结构、光谱和量子效率的理论研究

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高等学校化学学报 2024年第4期45卷 78-86页

作者：聂建航王天奇金丽张建坡张红星白福全吉林化工学院化学与制药工程学院吉林132022 吉林大学化学学院理论化学研究所纳米微结构化学国际联合研究实验室长春130023

对一类环金属Ir(Ⅲ)[(C^N)_(2)Ir(A^A)]配合物[C^N=ptaz(1,2,4),mhtz(3),ptaz=3,4,5-三苯基-4H-1,2,4-三唑,mhtz=1,3-双甲基-5-苯基-1H-1,2,4-三唑;A^A=pzpy(1),npzpy(2,3),bicb(4),pzpy=2-(1H-吡唑-1-基)吡啶,npzpy=4-二甲基氨基-2-(1H-吡唑-1-基)吡啶,bicb=3,3′-亚甲基双(1-甲基-1H-咪唑-2-亚基)]的结构、光谱特征和磷光量子效率进行了理论研究.计算方法探究表明,基于B3LYP泛函优化的基态结构和单激发组态相互作用(CIS)方法得到的激发态结构计算的吸收和发射光谱更准确.配合物1~4的最低吸收峰和发射峰分别位于408,376,382,365 nm和503,506,468,511 nm处,其HOMOs主要由金属和C^N配体占据,而配合物1~3的LUMOs由A^A配体的π反键轨道组成,配合物4的LUMO存在于C^N配体上.因此,配合物4的最低吸收峰和发射峰具有与配合物1~3不同的金属到配体和配体内部(MLCT/ILCT)的混合跃迁性质,非共轭N^N配体的引入显著消弱了其在跃迁过程中的贡献程度.配合物1~4的量子效率取决于非辐射跃迁速率常数k_(nr),这与它们重组能的贡献[4569 cm^(-1)(3)>2583 cm^(-1)(1)>1232 cm^(-1)(2)>975 cm^(-1)(4)]相一致,表明主配体的体积和辅助配体的共轭能力都能影响配合物的磷光量子效率.

关键词：环金属铱(Ⅲ)配合物电子结构光谱特征量子效率

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金属纳米团簇在农药检测中的应用研究进展

分析化学 2024年第4期52卷 460-468页

作者：周未申贾家豪莫康强薛颖科李松芮贾琼吉林大学化学学院

农药对提高农作物质量和产量具有重要作用，然而，过量以及不合理使用农药导致的残留和污染对人类健康及环境均具有严重危害，因此对农药及其残留的检测尤为重要。金属纳米团簇（Metal nanoclusters,MNCs）作为一种新型纳米材料，具有... 详细信息

农药对提高农作物质量和产量具有重要作用，然而，过量以及不合理使用农药导致的残留和污染对人类健康及环境均具有严重危害，因此对农药及其残留的检测尤为重要。金属纳米团簇（Metal nanoclusters,MNCs）作为一种新型纳米材料，具有尺寸小、稳定性高、易制备和生物相容性好等优点，在分析传感领域备受关注。MNCs在农药检测方面也展现出巨大的应用潜力。本文综述了近年来基于MNCs的检测方法以及在有机磷农药、有机氮农药和有机氯农药等常见农药检测中的研究进展，并对其在农药检测方面的发展前景进行了展望。

关键词：金属纳米团簇检测方法农药评述

来源：博看期刊

低成本季铵盐类多孔材料的合成及氨气吸附性能

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高等学校化学学报 2024年第1期45卷 1-7页

作者：杨玉婷丛明晓景晓飞刘佳吉林大学化学学院长春130012 东北师范大学多酸与网格材料化学教育部重点实验室长春130024

氨气是雾霾的主要污染源之一,开发高效的氨气吸附材料是一种有效的防治方法.本文选用4,4′-联吡啶、α,α′-二溴-对二甲苯和1,2,4,5-四(溴甲基)苯作为构筑单元,利用无需催化剂且操作简便的季铵化反应,原位合成了具有路易斯酸活性位点... 详细信息

氨气是雾霾的主要污染源之一,开发高效的氨气吸附材料是一种有效的防治方法.本文选用4,4′-联吡啶、α,α′-二溴-对二甲苯和1,2,4,5-四(溴甲基)苯作为构筑单元,利用无需催化剂且操作简便的季铵化反应,原位合成了具有路易斯酸活性位点的多孔材料PAF-C1和PAF-C2.得益于骨架中路易斯酸位点的存在,这两种材料均具有良好的氨气吸附性能.其中,PAF-C2骨架中含有更多的路易斯酸位点,因此具备更优异的氨气吸附性能,在298 K和1×10^(5)Pa条件下其氨气吸附量可达5.5 mmol/g.此外,探究了材料的合成条件(温度、溶剂和保护气体)、原料用量及合成方式的影响.结果表明,以上不同反应条件制备的材料均保持优良的氨气吸附性能,从而使实现工业化合成高效氨气吸附材料成为可能.

关键词：多孔材料季铵化反应路易斯酸位点机械球磨法氨气吸附

光和热驱动金催化邻炔基酚与芳基重氮盐的反应:两种机制相似性和差异性的理论研究

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Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第1期37卷 87-99,I0036-I0092,I0118页

作者：金蕊郭昕怡彭灵雅刘向洋方维海崔刚龙北京师范大学化学学院理论及计算光化学教育部重点实验室北京100875 四川师范大学化学与材料科学学院成都610068

实验上发现,邻炔基酚与芳基重氮盐在热催化和光催化条件下反应可生成不同的产物,然而反应机理尚不清晰.本文采用MSCASPT2和密度泛函理论方法研究了热和光驱动反应的催化机理.结果表明,热催化和光催化反应的初始历程相同,都是在HCO3-协... 详细信息

实验上发现,邻炔基酚与芳基重氮盐在热催化和光催化条件下反应可生成不同的产物,然而反应机理尚不清晰.本文采用MSCASPT2和密度泛函理论方法研究了热和光驱动反应的催化机理.结果表明,热催化和光催化反应的初始历程相同,都是在HCO3-协助下由Au(Ⅰ)催化剂和邻炔基酚反应得到乙烯基Au(Ⅰ)中间体.在此过程中,Au(l)催化剂与邻炔基酚反应克服14.8 kcal/mol的能垒生成结构扭曲的配合物,此时邻炔基酚的C≡C三键被活化.随后,乙烯基Au(Ⅰ)中间体和芳基重氮盐形成复合物,热催化和光催化反应开始分叉.在黑暗条件下,反应克服15.7 kcal/mol的能垒后生成最终的热催化产物,此时芳基重氮盐的末端N原子直接与乙烯基Au(Ⅰ)中间体的C原子成键.在光照条件下,复合物首先弛豫到激发单重态,经9.8×10^(9)s^(-1)的高效系间窜跃过程衰变到T_(1)态.在T_(1)态,克服7.8 kcal/mol的能垒完成脱氮反应,产生与乙烯基Au(Ⅰ)中间体的Au原子具有相互作用的芳基自由基,随后发生系间窜跃过程到达基态.在基态形成最终的光催化产物.本研究为理解Au(Ⅰ)催化剂与芳基重氮盐的热催化和光催化反应提供了重要的机理见解,发现了无辐射跃迁在光催化反应中的关键作用.

关键词：光氧化还原催化过渡金属配合物密度泛函理论反应机理 Au(Ⅰ)催化剂光物理芳基重氮盐邻炔基酚