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氧化石墨烯辅助的超分子骨架膜用于水包油型纳米乳液的高效分离

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物理化学学报 2024年第5期40卷 28-32页

作者：章玥李豹吴立新吉林大学超分子结构与材料国家重点实验室长春130012

制备可以同时高效且高通量地处理纳米乳液的超浸润材料仍然具有挑战。为此,本文提出了一种通过在超分子骨架纳米片上修饰氧化石墨烯以增强亲水性的策略。通过将两种具有片状形态的材料连续抽滤于商业基质上,可制备得到氧化石墨烯辅助的... 详细信息

制备可以同时高效且高通量地处理纳米乳液的超浸润材料仍然具有挑战。为此,本文提出了一种通过在超分子骨架纳米片上修饰氧化石墨烯以增强亲水性的策略。通过将两种具有片状形态的材料连续抽滤于商业基质上,可制备得到氧化石墨烯辅助的超分子骨架复合膜,并用于分离具有纳米尺寸液滴的水包油乳液。骨架一方面通过均匀的纳米孔拦截乳液中分散的微小液滴,另一方面也通过带负电的表面提供静电相互作用来驱动破乳过程发生。具有良好亲水性的氧化石墨烯赋予膜材料改善的亲水能力和水合层。该复合膜具有纳米级的截留尺寸、带负电的表面和水下疏油性,并且还获得了高的水通量和耐油污染性。基于尺寸筛分和破乳效应,该复合膜可有效地去除分散在水包油乳液中由非离子、阴离子和阳离子表面活性剂稳定的纳米油滴。特别是对于离子型乳液,在分离后动态光散射未检测出残留液滴。滤液中总有机碳含量小于10 ppm,对应着大于99.9%的分离效率,优于许多国家和组织的标准。在各种乳液的分离过程中,复合膜表现出较高的分离渗透性,约为原始骨架膜的3.5倍。此外,具有防污效果的复合膜获得了较高的通量回收率,通过简单的水洗处理即可实现5次具有稳定分离性能的循环。该复合膜在重复使用过程中没有组分损失,在150℃内具有热稳定性,并能抵抗腐蚀性化学环境。在本工作中,我们试图将具有不同结构特性和表面特性的两种组分结合,通过简单的方法制备复合膜,并在功能协同作用下实现水包油型纳米乳液的高性能分离。

关键词：超分子骨架氧化石墨烯复合膜破乳纳米乳液高效分离

低温高应变量衬板控轧高固溶Al-Mg合金高强塑性与高热稳定性机制

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金属学报 2024年第4期60卷 473-484页

作者：田滕查敏殷皓亮花珍铭贾海龙王慧远吉林大学材料科学与工程学院汽车材料教育部重点实验室长春130025 吉林大学超硬材料国家重点实验室长春130012 吉林大学未来科学国际合作联合实验室长春130012

通过大变形技术制备的高强Al-Mg合金具有广阔应用前景,但其塑性低和高温稳定性差的缺点严重限制其进一步发展。本工作采用低温高应变量衬板控轧(cryogenic high-reduction hard-plate rolling,CHR-HPR)制备了兼具高强塑性(抗拉强度约597... 详细信息

通过大变形技术制备的高强Al-Mg合金具有广阔应用前景,但其塑性低和高温稳定性差的缺点严重限制其进一步发展。本工作采用低温高应变量衬板控轧(cryogenic high-reduction hard-plate rolling,CHR-HPR)制备了兼具高强塑性(抗拉强度约597 MPa、延伸率约7.7%)和高热稳定性的高固溶Mg含量Al-9Mg合金。利用EBSD、TEM、硬度测量和拉伸实验等方法系统研究了Mg含量对CHR-HPR Al-Mg合金微观组织和力学性能的影响。结果表明:CHR-HPR Al-9Mg合金中高含量固溶Mg原子与低温变形促进合金中形成了高密度位错及小角晶界,显著提高合金的屈服强度;高含量固溶Mg原子与可动位错交互作用引起的动态应变时效导致合金加工硬化能力提高,进一步提高了合金的抗拉强度和塑性。此外,在再结晶退火过程中,高含量固溶Mg原子有效地抑制位错滑移、钉扎晶界,延缓回复与再结晶的发生。因此,CHR-HPR Al-Mg合金热稳定性随固溶Mg含量增加而显著提高,其中CHR-HPR Al-9Mg合金再结晶温度达到400℃。

关键词： Al-Mg合金低温衬板控轧加工硬化力学性能微观组织再结晶

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限域条件下氮分子的高温高压诱导聚合

物理学报 2024年第8期73卷 237-243页

作者：郭琳琳赵梓彤隋明宏王鹏刘冰冰吉林大学超硬材料国家重点实验室长春130012

聚合氮被认为是一种极具潜力的新型高能量密度材料,但是高温高压条件下合成的聚合氮结构往往具有较低热力学稳定性.限域策略有助于聚合氮高压结构的稳定,为氮聚合提供了新的调控途径.本文在氮化硼纳米管中限域分子氮,利用高压原位拉曼... 详细信息

聚合氮被认为是一种极具潜力的新型高能量密度材料,但是高温高压条件下合成的聚合氮结构往往具有较低热力学稳定性.限域策略有助于聚合氮高压结构的稳定,为氮聚合提供了新的调控途径.本文在氮化硼纳米管中限域分子氮,利用高压原位拉曼散射光谱表征技术研究不同含氮量限域体系的高压诱导氮聚合及聚合氮结构的卸压稳定性.研究表明,在高含氮量的体系中,限域到氮化硼纳米管内的N_(2)与非限域的N_(2)的拉曼特征振动峰表现出不同的拉曼光谱压力响应行为.在123 GPa压力下,利用激光加热诱导氮分子间聚合,生成cg-N聚合氮结构.卸压过程中,未被限域的cg-N在40 GPa左右发生爆炸性分解,分解产生的能量影响了限域cg-N的稳定性,使其同样发生分解.环境压力下限域N_(2)可能以液态形式稳定存在.在低含氮量限域体系中,高温高压下限域N2结晶生成了含有N=N双键的晶体结构,其中的N=N双键有两种长度,分别接近N_(3)阴离子及N_(4)^(+)团簇中N=N双键的键长.在卸压过程中这种结构可以稳定至25 GPa.

关键词：限域聚合氮高温高压

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固态荧光光开关分子研究进展

有机化学 2024年第8期44卷 2425-2440页

作者：胡甲松李春娟徐斌田文晶吉林大学超分子结构与材料国家重点实验室

荧光光开关分子具有良好的快速响应性、可逆性和抗疲劳性,在防伪、超分辨成像、光学数据存储、传感器件等领域显示出巨大的应用潜能.荧光光开关分子的荧光切换需要一定的空间自由度,因此相比于溶液荧光光开关,实现固态的荧光光开关具有... 详细信息

荧光光开关分子具有良好的快速响应性、可逆性和抗疲劳性,在防伪、超分辨成像、光学数据存储、传感器件等领域显示出巨大的应用潜能.荧光光开关分子的荧光切换需要一定的空间自由度,因此相比于溶液荧光光开关,实现固态的荧光光开关具有一定的难度.一个行之有效的方法是将聚集诱导发光(AIE)分子与荧光光开关分子通过共价键或超分子相互作用结合,AIE分子扭曲的构象可以为荧光光开关分子光照后的构型变化提供足够的空间,从而实现固态的荧光光开关.主要综述了这一策略在几种典型的光开关分子中的应用,为新型固态荧光光开关分子体系的设计提供有效的参考,对理解固态光开关分子刺激响应机制、开发新材料和拓展其应用具有重要意义.

关键词：光开关聚集诱导发光荧光

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微腔效应影响有机发光器件调制带宽特性研究

发光学报 2024年第3期45卷 468-475页

作者：李镔刘士浩张乐天谢文法吉林大学电子科学与工程学院集成光电子学国家重点联合实验室吉林大学实验区吉林长春130012

可见光通信(VLC)技术巧妙地融合了通信和照明或显示功能,为通信提供了高效便捷的方案。有机电致发光器件(OLED)作为最接近自然阳光的人造光源,在可见光通信系统的发射端展现出巨大的应用潜力。然而,受制于有机发光染料激子辐射复合速率... 详细信息

可见光通信(VLC)技术巧妙地融合了通信和照明或显示功能,为通信提供了高效便捷的方案。有机电致发光器件(OLED)作为最接近自然阳光的人造光源,在可见光通信系统的发射端展现出巨大的应用潜力。然而,受制于有机发光染料激子辐射复合速率较慢的限制,OLED在高频信号激励时响应速度较慢。为了克服这一限制,我们提出利用微腔结构,旨在通过微腔效应增强有机发光分子的自发辐射速率,从而改善器件的频率响应。研究结果表明,特定腔长的光学微腔引发的Purcell效应能够提升特定波长的光子态密度,从而加速其自发辐射速率。这种增强效应成功地将调制带宽从4 kHz提高到7 kHz,拓展了近75%的响应频率范围。

关键词：有机电致发光器件微腔结构自发辐射速率可见光通信调制带宽

互利共生在有机化学中的应用:锡氢烷的杂脱氢偶联与喹啉还原的相互促进

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 129-137页

作者：刘天伟何江华张越涛吉林大学化学学院超分子结构与材料国家重点实验室吉林长春130012

S,O,N,P与Sn原子组成的杂原子锡化合物(SSn,OSn,NSn和PSn)在有机合成和医药领域中具有广泛的应用.目前,构建杂原子锡化合物主要采用传统的复分解方法,但这种方法反应条件苛刻且效率低.其他构建杂原子锡化合物的方法,如加成反应和自由基... 详细信息

S,O,N,P与Sn原子组成的杂原子锡化合物(SSn,OSn,NSn和PSn)在有机合成和医药领域中具有广泛的应用.目前,构建杂原子锡化合物主要采用传统的复分解方法,但这种方法反应条件苛刻且效率低.其他构建杂原子锡化合物的方法,如加成反应和自由基反应等,也存在底物范围较窄的问题.在锡烷杂脱氢偶联反应中,锡烷上的负氢和杂原子上的正氢以氢气的方式逸出,该过程需要较高的反应能量,可能导致部分底物反应困难或效率低.为了解决上述问题,本课题组在前期工作中(***.,2021,363,5319–5329)将互利共生的概念应用于有机合成,采用B(C_(6)F_(5))_(3)作为催化剂,通过一锅法实现吲哚的C3位硅烷化或硼烷化以及喹啉的还原.在这一过程中,喹啉能够将副产物吲哚啉上的正氢和负氢通过氢转移的方式移除,既促进了吲哚的官能化反应,又实现了自身的还原.在前期工作的基础上,本文以B(C_(6)F_(5))_(3)为催化剂,在锡烷杂脱氢偶联反应中引入喹啉,协助锡烷和杂原子上的负氢和正氢以氢转移的方式移除,该反应同时会促进喹啉还原得到四氢喹啉.在反应过程中,B(C_(6)F_(5))_(3)催化喹啉的1,4-氢锡化反应生成少量1,4-N-锡化-二氢喹啉,反应很快达到平衡.同时游离的B(C_(6)F_(5))_(3)与杂原子氢化合物(EH)底物组成中间体[ESnH]+[HB(C_(6)F_(5))_(3)]‒,该中间体通过氢转移将1,4-N-锡化-二氢喹啉中间体转化为N-锡化-四氢喹啉进而加速喹啉的还原,而1,4-N-锡化-二氢喹啉可以作为氢受体促进[ESnH]+[HB(C_(6)F_(5))_(3)]‒中间体转化生成ESn(E=S,O,N和P).N-锡化-四氢喹啉与EH发生复分解反应迅速生成另一分子ESn和四氢喹啉,实现相互促进的过程.该策略能够在温和条件下快速获得57种ESn产物和17种四氢喹啉产物.在喹啉的辅助下,含有较大位阻或强吸电子基团的酚类、部分烷基醇、苯胺、吲哚、烷基或芳基磷底物的产率明显提升.利用该反应体系,以较高的产率合成了两种药物结构的类似物.根据一系列控制实验、反应监测、关键中间体捕获及合成实验和氘代控制实验结果,提出了反应机理.该互促反应由三部分组成,分别为喹啉的1,4-氢锡化、正负氢转移以及复分解反应,氢锡化和氢转移反应相互促进,复分解反应同时促进氢锡化和氢转移,进而实现整个反应的相互促进.综上,本工作高效合成了杂原子锡化合物以及四氢喹啉化合物,并对反应机理进行了详尽的研究和阐述,为有机锡化合物的构建和应用提供借鉴和参考.

关键词：互利共生三(五氟)苯基硼杂脱氢偶联还原反应喹啉

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赝电容的起源和本体相赝电容的实现

硅酸盐学报 2024年第2期52卷 442-453页

作者：董韬文张伟郑伟涛吉林大学汽车仿真与控制国家重点实验室长春130012 吉林大学材料科学与工程学院长春130012 吉林大学汽车材料教育部重点实验室长春130012 吉林省高效清洁能源材料国际科技合作重点实验室长春130012 吉林大学未来科学国际合作联合实验室长春130012 吉林大学电子显微镜中心长春130012

因兼具高能量密度、高功率密度和长循环寿命,赝电容材料引领了近年来超级电容器的发展。然而,赝电容材料仍面临着储能机制认知不足、未来发展方向模糊等挑战。本文基于国家自然科学基金重点项目“高能量/高功率电池型超级电容器-离子插... 详细信息

因兼具高能量密度、高功率密度和长循环寿命,赝电容材料引领了近年来超级电容器的发展。然而,赝电容材料仍面临着储能机制认知不足、未来发展方向模糊等挑战。本文基于国家自然科学基金重点项目“高能量/高功率电池型超级电容器-离子插层储能的电极材料构筑”的部分研究成果以及最新的文献报道,以典型赝电容材料为纲,简要回顾赝电容材料发展历史、重点讨论赝电容材料的储能机制、指出其储能机制中亟待厘清的问题。并在此基础上,提出赝电容材料未来发展的新思路-本体相赝电容,讨论了实现本体相赝电容的关键着力点和初步策略。

关键词：超级电容器电极材料储能机制本体相赝电容

Beta@ZIF-67复合材料的制备及对聚乳酸塑料的催化降解性能

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高等学校化学学报 2024年第9期45卷 16-24页

作者：王晨竹高明坤高艳静齐思贤于吉红吉林大学化学学院无机合成与制备化学国家重点实验室长春130012 吉林大学未来科学国际合作联合实验室长春130012

以聚乳酸(PLA)为代表的可降解塑料被认为是传统石油基塑料的合适替代品.然而,PLA自然降解的时间较长,同时伴随着CO_(2)的排放.因此,升级回收PLA更有利于实现可持续发展.本文通过将沸石咪唑酯骨架(ZIF-67)生长在Beta沸石表面,制备了一种B... 详细信息

以聚乳酸(PLA)为代表的可降解塑料被认为是传统石油基塑料的合适替代品.然而,PLA自然降解的时间较长,同时伴随着CO_(2)的排放.因此,升级回收PLA更有利于实现可持续发展.本文通过将沸石咪唑酯骨架(ZIF-67)生长在Beta沸石表面,制备了一种Beta@ZIF-67复合材料.该材料可以实现废弃PLA塑料的高效催化降解,在180℃下反应4 h即可将日常生活中所用PLA塑料完全转化为乳酸甲酯(产率高达76.4%).这种高催化效率得益于复合材料开放的孔道结构和较大的比表面积,以及ZIF-67(Lewis酸/碱)与Beta分子筛(Brønsted酸)所提供活性位点的协同作用.本研究为沸石分子筛复合催化剂的设计合成及用于聚乳酸塑料催化降解提供了新的途径.

关键词： Beta沸石沸石咪唑酯骨架聚乳酸催化降解

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MmpL蛋白功能及其抑制剂研究进展

中国抗生素杂志 2024年第6期49卷 601-610页

作者：崔嘉伟豆梁丁赵西林王岱厦门大学分子疫苗学和分子诊断学国家重点实验室厦门361102

MmpL(Mycobacterial membrane protein large,MmpL)蛋白是结核分枝杆菌的一类重要外排泵转运蛋白,主要参与底物转运,也能介导耐药发生,是潜在的抗结核靶点。本文从MmpL蛋白的结构与功能、耐药机制、蛋白抑制剂等方面进行综述,旨在为Mmp... 详细信息

MmpL(Mycobacterial membrane protein large,MmpL)蛋白是结核分枝杆菌的一类重要外排泵转运蛋白,主要参与底物转运,也能介导耐药发生,是潜在的抗结核靶点。本文从MmpL蛋白的结构与功能、耐药机制、蛋白抑制剂等方面进行综述,旨在为MmpL蛋白的功能研究及分枝杆菌的新药研发提供参考建议。

关键词：分枝杆菌 MmpL蛋白耐药机制蛋白抑制剂