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温和条件下多级孔Mg-MOF催化CO与环氧化物的环加成反应研究

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现代化工 2022年

作者：胡春慧吴晶晶刘雪霆合肥工业大学化学与化工学院可控化学与材料化工安徽省重点实验室

以镁离子(Mg)为金属中心、富氮多羧基2，4，6-三[（对羧基苯基）氨基]-1，3，5-三嗪(HTATAB)配体为连接器，通过溶剂热法合成了一种新型的多级孔金属有机框架（MOFs）Mg-TATAB，并利用XRD、SEM、XPS、FT-IR和BET等分析手段对其进行结...

以镁离子(Mg)为金属中心、富氮多羧基2，4，6-三[（对羧基苯基）氨基]-1，3，5-三嗪(HTATAB)配体为连接器，通过溶剂热法合成了一种新型的多级孔金属有机框架（MOFs）Mg-TATAB，并利用XRD、SEM、XPS、FT-IR和BET等分析手段对其进行结构表征。在常压、无助催化剂和无溶剂的温和条件下有效进行二氧化碳与环氧化物的环加成反应，结果表明，Mg-TATAB对环加成反应具有较高的催化活性和选择性；催化剂重复使用后，选择性下降微小。

关键词：

温和条件下多级孔Mg-MOF催化CO_(2)与环氧化物的环加成反应研究

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现代化工 2022年第8期42卷 89-95页

作者：胡春慧吴晶晶刘雪霆合肥工业大学化学与化工学院可控化学与材料化工安徽省重点实验室安徽合肥230009

以镁离子(Mg)为金属中心、富氮多羧基2,4,6-三[(对羧基苯基)氨基]-1,3,5-三嗪(HTATAB)配体为连接器,通过溶剂热法合成了一种新型的多级孔金属有机框架(MOFs)Mg-TATAB,并利用XRD、SEM、XPS、FT-IR和BET等分析手段对其进行结构表征。在常... 详细信息

以镁离子(Mg)为金属中心、富氮多羧基2,4,6-三[(对羧基苯基)氨基]-1,3,5-三嗪(HTATAB)配体为连接器,通过溶剂热法合成了一种新型的多级孔金属有机框架(MOFs)Mg-TATAB,并利用XRD、SEM、XPS、FT-IR和BET等分析手段对其进行结构表征。在常压、无助催化剂和无溶剂的温和条件下有效进行二氧化碳与环氧化物的环加成反应,结果表明,Mg-TATAB对环加成反应具有较高的催化活性和选择性;催化剂重复使用后,选择性下降微小。

关键词：富氮多羧基类配体 Mg-TATAB 多级孔环加成

一种具有Z-Scheme机制的高效可见光驱动的介孔AgI@Fe-MIL-88B-NH2光催化剂（英文）

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无机化学学报 2019年第7期35卷 1255-1266页

作者：刘雪霆朱洪程李缘王芳张勇涛晋冠平魏凤玉合肥工业大学化学与化工学院可控化学与材料化工安徽省重点实验室

以磺化聚苯乙烯微球为模板制备了具有开口结构的介孔Fe-MIL-88B-NH2球壳,据此进一步通过原位反应法合成一种新型具有可见光活性的AgI改性Fe-MIL-88B-NH2微球。与纯的AgI和Fe-MIL-88B-NH2相比,制备的AgI@Fe-MIL-88B-NH2复合材料的光催化... 详细信息

以磺化聚苯乙烯微球为模板制备了具有开口结构的介孔Fe-MIL-88B-NH2球壳,据此进一步通过原位反应法合成一种新型具有可见光活性的AgI改性Fe-MIL-88B-NH2微球。与纯的AgI和Fe-MIL-88B-NH2相比,制备的AgI@Fe-MIL-88B-NH2复合材料的光催化活性显著提高,这是由于吸附能力和电荷分离均得到增强的缘故。电荷分离机制可归因于形成了不含氧化还原调节剂的直接Z-Scheme系统,该系统使光生电子从Fe-MIL-88B-NH2的导带迁移至AgI的价带上,从而产生活性更强的·O2^-和·OH。

关键词：微球光催化 AgI Z-scheme

NaH_(2)PO_(2)改性Li_(1.2)Ni_(0.13)Co_(0.13)Mn_(0.54)O_(2)富锂正极材料的电化学性能

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硅酸盐学报 2021年第10期49卷 2144-2153页

作者：曹骏瞿翊帆杨则恒陈章贤张卫新合肥工业大学化学与化工学院可控化学与材料化工安徽省重点实验室合肥230009

采用不同物质的量的次亚磷酸钠对富锂正极材料进行改性处理,结果表明:采用4%(质量分数)的次亚磷酸钠改性处理的富锂正极材料表现出优异的循环稳定性,在0.5 C经过150圈循环后仍有85.3%的容量保持率,以及较高的首次Coulombic效率。材料优... 详细信息

采用不同物质的量的次亚磷酸钠对富锂正极材料进行改性处理,结果表明:采用4%(质量分数)的次亚磷酸钠改性处理的富锂正极材料表现出优异的循环稳定性,在0.5 C经过150圈循环后仍有85.3%的容量保持率,以及较高的首次Coulombic效率。材料优异的电化学性能一方面归因于次亚磷酸钠热解产生的还原性磷化氢气体与富锂正极材料表面活性氧反应产生氧空位,能够有效降低材料在首次充电过程中的不可逆容量损失;另一方面这一改性措施可以同时实现Na^(+)掺杂,起到稳定晶格结构,抑制相转变的作用,并且能够增大晶胞间距,加快锂离子扩散,降低电化学阻抗。此外,次亚磷酸钠热解所形成的焦磷酸钠包覆层可以保护正极材料,减少过渡金属溶解,从而改善材料循环性能。

关键词：锂离子电池富锂正极材料次亚磷酸钠

AlPO4包覆改性Li1.167Ni0.167Co0.167Mn0.5O2锂离子电池正极材料及循环性能调控

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硅酸盐学报 2020年第10期48卷 1512-1520页

作者：王同振曹骏杨则恒张卫新合肥工业大学化学与化工学院可控化学与材料化工安徽省重点实验室合肥230009

通过共沉淀法合成Li1.167Ni0.167Co0.167Mn0.5O2正极材料,并以Al(NO3)3·6H2O、K2HPO4、六亚甲基四胺为反应试剂,以柠檬酸–柠檬酸钠作为缓冲溶液,通过调节溶液pH值控制AlPO4的成核与生长速率,从而在富锂材料Li1.167Ni0.167Co0.167Mn0.... 详细信息

通过共沉淀法合成Li1.167Ni0.167Co0.167Mn0.5O2正极材料,并以Al(NO3)3·6H2O、K2HPO4、六亚甲基四胺为反应试剂,以柠檬酸–柠檬酸钠作为缓冲溶液,通过调节溶液pH值控制AlPO4的成核与生长速率,从而在富锂材料Li1.167Ni0.167Co0.167Mn0.5O2颗粒表面均匀包覆AlPO4。研究了不同AlPO4包覆量对Li1.167Ni0.167Co0.167Mn0.5O2正极材料电化学性能的影响。结果表明:1%(质量分数)AlPO4包覆材料表现出高的放电比容量性能(0.1 C首次放电容量可达到265.9 mA·h/g)和优异的循环性能(0.5 C循环150次容量保持率为88%)。材料的优异电化学性能归因于AlPO4包覆改性阻止了电解液与电极材料的直接接触,加速了锂离子扩散并降低电化学阻抗,其Li+扩散系数由3.17×10–15 cm2/s提高到9.03×10–15 cm2/s,电化学阻抗值从152.92Ω降低至62.27Ω。

关键词：锂离子电池共沉淀富锂正极材料包覆磷酸铝

纳米银颗粒负载UiO-66复合材料的合成及其催化性能

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化工新型材料 2022年第1期50卷 121-125页

作者：刘雪霆吴晶晶顾星魏凤玉合肥工业大学化学与化工学院可控化学与材料化工安徽省重点实验室合肥230009

采用一锅法,以抗坏血酸为还原剂,制备了金属银纳米粒子负载高稳定性UiO-66的金属有机框架(MOFs)基复合催化材料,并研究了不同还原剂对其形貌的影响。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(X... 详细信息

采用一锅法,以抗坏血酸为还原剂,制备了金属银纳米粒子负载高稳定性UiO-66的金属有机框架(MOFs)基复合催化材料,并研究了不同还原剂对其形貌的影响。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂的结构进行了表征。将复合材料用于罗丹明B染料的光催化降解和催化CO_(2)与环氧的环加成反应,结果表明合成的纳米银颗粒负载UiO-66复合材料具有较好的光催化活性,并且在环氧氯丙烷与CO_(2)的环加成反应中具有优异的催化性能。

关键词： UiO-66 纳米银颗粒光催化环加成反应

N-K_2Ti_4O_9/UiO-66-NH_2复合材料的协同效应及其光催化降解阳离子型染料（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2016年第3期37卷 367-377页

作者：李孙峰王幸何琴琴陈琪徐艳丽杨汉标吕盟盟魏凤玉刘雪霆合肥工业大学化学与化工学院可控化学与材料化工安徽省重点实验室安徽合肥230009

半导体光催化剂作为一种可再生和可持续降解有机污染物的材料被广泛研究.K_2Ti_4O_9由于无毒、低成本、稳定的物理化学性质和独特的光电性能被应用于光催化反应.但是,K_2Ti_4O_9只能被紫外光所激发(因为其带隙能为3.2–3.4 e V),所以大... 详细信息

半导体光催化剂作为一种可再生和可持续降解有机污染物的材料被广泛研究.K_2Ti_4O_9由于无毒、低成本、稳定的物理化学性质和独特的光电性能被应用于光催化反应.但是,K_2Ti_4O_9只能被紫外光所激发(因为其带隙能为3.2–3.4 e V),所以大量工作致力于研究如何降低其带隙能,从而使其可以被太阳光中的可见光激发,扩大其应用范围.其中N元素掺杂K_2Ti_4O_9(N-K_2Ti_4O_9)是最常见的方法之一.单纯的N-K_2Ti_4O_9虽然具有光催化能力,但其吸附容量太小,不能有效地将溶液中的有机物吸附至其表面,因而催化降解有机物效果不显著.UiO-66-NH_2是一种Zr基金属-有机骨架化合物,它对阳离子染料具有良好的吸附性能,且具有一些常规无机半导体光催化材料所没有的性质.本文将UiO-66-NH_2和N-K_2Ti_4O_9经高温焙烧制备了N-K_2Ti_4O_9/UiO-66-NH_2复合材料,发现该复合材料不仅具有UiO-66-NH_2优良的吸附性能,还因为复合提高了其光电性能,从而大大提高了光催化性能,当N-K_2Ti_4O_9/ZrCl_4质量比为3:7时光催化性能最佳.为了考察N-K_2Ti_4O_9/UiO-66-NH_2复合材料的微观形貌、复合结构及光生电子-空穴分离效率,首先通过场发射透射电镜分析N-K_2Ti_4O_9,UiO-66-NH_2和N-K_2Ti_4O_9/UiO-66-NH_2(3:7)复合材料的形貌,然后采用能量散射谱测定复合材料的元素分布,并利用N-K_2Ti_4O_9和UiO-66-NH_2中代表性元素K,Ti和Zr的分布判断复合材料的复合结构,最后运用高分辨电镜观察复合材料中N-K_2Ti_4O_9和UiO-66-NH_2的异质结界面,确定了两者是通过自组装复合在一起,而不是简单的物理混合.X射线衍射结果表明,复合材料具有N-K_2Ti_4O_9和UiO-66-NH_2两者的特征衍射峰,仅在强度和位置上略有变化.这可能是N-K_2Ti_4O_9/UiO-66-NH_2异质结构所致.通过UiO-66-NH_2和N-K_2Ti_4O_9的紫外-可见吸收光谱,用公式计算出它们的带隙能分别是2.645和3.195 e V,与文献结果基本一致.由于光催化剂的光生载流子迁移速率同样影响光催化性能,因此我们在CHI-660D电化学工作站上控制光源反复开关数次,同时记录N-K_2Ti_4O_9,UiO-66-NH_2和N-K_2Ti_4O_9/UiO-66-NH_2(3:7)的光响应电流,发现N-K_2Ti_4O_9/UiO-66-NH_2(3:7)复合材料展现出最高的光响应电流强度,表明其具有最高的光生载流子迁移速率和最低的光生载流子复合速率.可见,N-K_2Ti_4O_9和UiO-66-NH_2复合有利于光生载流子迁移,这可能是由于N-K_2Ti_4O_9/UiO-66-NH_2异质结界面有利于光生载流子在两种材料之间迁移所致.测试了N-K_2Ti_4O_9/UiO-66-NH_2(3:7)复合材料对不同染料的光催化降解性能.结果发现,该材料对阳离子型染料(罗丹明B和亚甲基蓝)的光催化性能远远高于对阴离子型染料(甲基橙和刚果红).这是由于它对阳离子型染料的吸附性能远高于对阴离子型染料,因此N-K_2Ti_4O_9/UiO-66-NH_2复合材料对阳离子型染料具有选择性光催化.

关键词：氮掺杂的钛酸钾 UiO-66-NH2 选择性光催化协同效应复合物

N,N’-二(2-羟丙基)哌嗪-硫酸钠-水三元体系相平衡测定与计算

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过程工程学报 2020年第2期20卷 141-147页

作者：刘雅婷崔鹏贾邵竣合肥工业大学化学与化工学院可控化学与材料化工安徽省重点实验室

采用等温溶解平衡法测定N,N′-二(2-羟丙基)哌嗪(HPP)-Na2SO4-H2O三元体系在273.15和298.15 K下的相平衡数据,采用湿渣法测定其平衡固相数据,绘制等温相图。用改进的单组分电解质Pitzer方程计算该体系中Na2SO4和Na2SO4·10H2O的溶解平... 详细信息

采用等温溶解平衡法测定N,N′-二(2-羟丙基)哌嗪(HPP)-Na2SO4-H2O三元体系在273.15和298.15 K下的相平衡数据,采用湿渣法测定其平衡固相数据,绘制等温相图。用改进的单组分电解质Pitzer方程计算该体系中Na2SO4和Na2SO4·10H2O的溶解平衡常数,并对相平衡数据进行理论计算。结果表明,273.15 K时存在3个结晶区,298.15 K时存在4个结晶区。HPP的存在降低了Na2SO4和Na2SO4·10H2O的相转变温度,使298.15 K下的相图中存在Na2SO4的结晶区域,且273.15和298.15 K的相图中不存在纯HPP的结晶区域。理论计算与实验数据的均方根偏差不高于0.0290,表明相平衡数据计算值与实验值较吻合,证实了改进的单组分电解质Pitzer方程适用于该体系计算。

关键词： N,N'-二(2-羟丙基)哌嗪硫酸钠固液相平衡 Pitzer模型

α-MnO_(2)作为先进的双功能ORR/IOR电催化剂构建可充电锌空电池

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燃料化学学报（中英文） 2024年第2期52卷 266-276页

作者：王振赵慧周菊红盛可发王涛江彬彬安庆师范大学化学化工学院光电磁材料安徽省重点实验室安徽安庆246011

析氧反应(oxygen evolution reaction,OER)和氧还原反应(oxygen reduction reaction,ORR)是可充电锌空电池(rechargeable Zn-air batteries,RZABs)重要的两个反应。其中,析氧反应具有较高的热力学平衡电位和复杂的反应路径,实际应用中需要高的充电电压驱动其发生,这将带来一系列问题并且限制了RZABs的商业化应用。基于此,本研究构造α-MnO_(2)并作为ORR/IOR双功能催化剂。在碱性体系中引入反应改性剂KI,α-MnO_(2)对碘离子氧化反应(iodide oxidation reaction,IOR)具有更低的阳极氧化电位和更快的催化动力学。当1.0 mol/L KOH电解液中添加0.5 mol/L KI时,相比于OER(1.709 V@10 mA/cm^(2)),α-MnO_(2)在IOR过程中电流密度达到10 mA/cm^(2)时阳极电位减小了398 mV(1.311 V vs.RHE),且表现出低至57.5 mV/dec塔菲尔斜率。相对于与Pt/C,在含有KI的KOH电解液中,α-MnO_(2)表现出与Pt/C相媲美的ORR活性。此外,以α-MnO_(2)为空气电极组装成RZAB后,该电池也表现出了优异的充电活性和良好的循环寿命,在5 mA/cm^(2)电流密度下,充放电电压间隙由0.97 V缩减为0.61 V,能量转换效率由54.9%提升至66.2%。

关键词：可充电锌空电池析氧反应碘离子氧化反应 α-MnO_(2)