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Mn^(2+)掺杂Cs_(3)Cu_(2)I_(5)微晶的温和、快速溶液法合成

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发光学报 2024年第3期45卷 375-382页

作者：严鑫鑫胡扬香万凝庞起陈旖勃广西大学化学化工学院省部共建特色金属材料与组合结构全寿命安全国家重点实验室广西南宁530004 广州大学化学化工学院清洁能源与材料研究所广东广州510006

在铜基金属卤化物Cs_(3)Cu_(2)I_(5)中掺杂Mn^(2+)是拓宽发光范围的重要途径,但是已报道的掺杂方法大多需要高温、惰性气氛、较长时间和专用设备等。本工作将CsI固体粉末直接投加至CuI和MnCl_(2)的氢碘酸溶液中,在较低温度(60℃)、空气... 详细信息

在铜基金属卤化物Cs_(3)Cu_(2)I_(5)中掺杂Mn^(2+)是拓宽发光范围的重要途径,但是已报道的掺杂方法大多需要高温、惰性气氛、较长时间和专用设备等。本工作将CsI固体粉末直接投加至CuI和MnCl_(2)的氢碘酸溶液中,在较低温度(60℃)、空气条件下快速(3 min)合成Mn^(2+)掺杂Cs_(3)Cu_(2)I_(5)微晶,并测试了其结构和发光性能。通过系列对比实验,提出一种由反应物溶解度控制的“缓释生长-掺杂”机制,证实CsI固体粉末在高浓度氢碘酸中的缓慢溶解能够降低Cs_(3)Cu_(2)I_(5)晶体的生长速率,为Mn^(2+)的低温、可控掺杂提供有利的动力学条件。该方法为全无机金属卤化物体系的掺杂发光和掺杂动力学研究提供了新的思路。

关键词： Mn^(2+)掺杂缓释生长-掺杂 Cs_(3)Cu_(2)I_(5)

“非电极”限域电化学发光成像免疫分析新方法检测甲胎蛋白

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中国科学:化学 2024年第10期54卷 1935-1942页

作者：李钊冯岩龙周文帅杨小林张成孝漆红兰应用表面与胶体化学教育部重点实验室陕西省生命分析化学重点实验室陕西师范大学化学化工学院

本文提出一种非电极限域电化学发光（ECL）成像免疫分析新策略,即负载信号物质的磁性微粒（发光磁性微粒）分散在不导电的载玻片上,与裸玻碳电极组成双界面工作电极体系;在共反应试剂存在下,裸玻碳电极上施加外加电压产生的自由基与载... 详细信息

本文提出一种非电极限域电化学发光（ECL）成像免疫分析新策略,即负载信号物质的磁性微粒（发光磁性微粒）分散在不导电的载玻片上,与裸玻碳电极组成双界面工作电极体系;在共反应试剂存在下,裸玻碳电极上施加外加电压产生的自由基与载玻片上限域的信号物质发生化学反应,产生ECL信号.结果发现,当双界面电极体系之间距离≤15μm时,可观察到发光磁性微粒的ECL信号;当其距离为18μm时,观察不到ECL信号;在5.0～12.5μm之间增加磁性微粒尺寸,ECL强度逐渐减小.以5.0μm磁性微粒为捕获载体,探索建立了检测甲胎蛋白（AFP）的“非电极”限域电化学发光成像免疫分析新方法,AFP浓度在10～200 ng·m L-1范围内与ECL强度呈正比,检出限为2.2 ng·m L-1.该研究工作为电化学发光微米颗粒成像、生物传感分析法研究提供了新思路.

关键词：电化学发光成像分析微米颗粒免疫分析蛋白质

一种具有识别Hg^(2+)和ClO^(-)荧光探针的设计和应用

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发光学报 2024年第2期45卷 351-363页

作者：廖元淏王帅陈婉慧冯华杰陈光英何文英热带药用植物化学教育部重点实验室海南海口571158 海南师范大学化学与化工学院海南海口571158

设计合成了一种含双酯基的1,2,3-三氮唑化合物,与罗丹明B酰肼结合生成了具有“开-关”性质的荧光探针(简称L_(2)),应用光谱学表征了L_(2)的物理化学参数。L_(2)分别在DMF/Tris-HCl(1:1,v/v,pH=6.0,20μmol/L)和MeOH(20μmol/L)溶液中对H... 详细信息

设计合成了一种含双酯基的1,2,3-三氮唑化合物,与罗丹明B酰肼结合生成了具有“开-关”性质的荧光探针(简称L_(2)),应用光谱学表征了L_(2)的物理化学参数。L_(2)分别在DMF/Tris-HCl(1:1,v/v,pH=6.0,20μmol/L)和MeOH(20μmol/L)溶液中对Hg^(2+)和ClO^(-)显示出高选择性和灵敏性;利用荧光和紫外光谱分别测定了L_(2)对19种金属离子和14种阴离子的光学性能。实验表明,Hg^(2+)和ClO^(-)的存在使得L_(2)在585 nm和576 nm均有一个新的发射峰出现;同时伴随着荧光强度明显的增强,溶液体系发生了裸眼能识别的显色变化,表明Hg^(2+)可以将罗丹明分子的酰肼闭环结构转换为开环结构,并以1:2的比例方式生成了一种新配合物,这也被质谱、工作曲线、核磁滴定和TD-DFT计算的结果所证实;L_(2)对Hg^(2+)和ClO^(-)的检测限分别为7.45 nmol/L和0.67μmol/L。此外,生物活性测定显示L_(2)对HeLa细胞有非常低的毒性,并且可用于HeLa细胞中Hg^(2+)和ClO^(-)的细胞成像,表明L_(2)在体内可进行微测定Hg^(2+)和ClO^(-)的巨大潜力。

关键词： 1,2,3-三氮唑罗丹明B Hg^(2+) ClO^(-) 细胞成像

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基于合成后修饰策略构建高灵敏度和选择性金属有机骨架基荧光静默系统用于抗坏血酸的检测

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无机化学学报 2024年第4期40卷 823-833页

作者：张婕刘欣李梓欣裴玉婷杨宇琦李慧敏刘志强太原工业学院化学与化工系太原030008 南开大学化学学院先进能源材料化学教育部重点实验室天津300071 安庆师范大学化学化工学院光电磁功能材料安徽省重点实验室安庆246133

成功制备了一种在水溶液中表现出优异荧光性能和稳定结构的三维荧光金属有机骨架[Cd(L)(H_(2)O)_(0.5)]·DMF·2.5H_(2)O(1),其中H_(2)L=3-(四唑-5-基)三唑。1在识别Cr(Ⅵ)离子过程中表现出明显的荧光猝灭现象,并形成“开-关”荧光静默... 详细信息

成功制备了一种在水溶液中表现出优异荧光性能和稳定结构的三维荧光金属有机骨架[Cd(L)(H_(2)O)_(0.5)]·DMF·2.5H_(2)O(1),其中H_(2)L=3-(四唑-5-基)三唑。1在识别Cr(Ⅵ)离子过程中表现出明显的荧光猝灭现象,并形成“开-关”荧光静默体系(Cr_(2)O_(7)^(2-)@1),该体系可以快速检测水溶液中的Cr(Ⅵ)离子,这是Cr(Ⅵ)的紫外吸收光谱和1的激发光谱重叠而导致的福斯特共振能量转移(FRET)。此外,通过消除FRET的作用,Cr_(2)O_(7)^(2-)@1的荧光强度可以恢复或超越原始值,从而实现对水体系中抗坏血酸(AA)的高选择性和灵敏度的荧光检测。同时,Cr_(2)O_(7)^(2-)@1体系可以成功检测维生素C片中的AA,回收率为98.20%~103.33%,相对标准偏差(RSD)为1.78%~3.42%。基于此,构建了以AA和铬(Ⅵ)为化学输入的荧光“IMPLICATION”分子逻辑门。

关键词：荧光静默系统金属有机骨架 Cr(Ⅵ) 抗坏血酸

一种含1,2,3-三氮唑席夫碱的Al^(3+)荧光探针及其应用

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分析试验室 2024年第5期43卷 660-668页

作者：廖元淏王帅冯华杰陈光英宋媛吴禄勇何文英热带药用资源化学教育部重点实验室海南师范大学化学与化工学院海口571158

本文设计合成了5-苯基-2-苯基-1,2,3-三唑-1-4-酰肼(PP),将其与水杨醛反应,构建了一种席夫碱荧光探针(PPS)。荧光光谱及紫外光谱测定表明,PPS能够高选择性和强抗干扰性地检测乙醇溶液中的Al^(3+),检出限为8.28 nmol/L;在紫外光下可发生... 详细信息

本文设计合成了5-苯基-2-苯基-1,2,3-三唑-1-4-酰肼(PP),将其与水杨醛反应,构建了一种席夫碱荧光探针(PPS)。荧光光谱及紫外光谱测定表明,PPS能够高选择性和强抗干扰性地检测乙醇溶液中的Al^(3+),检出限为8.28 nmol/L;在紫外光下可发生明显的溶剂变色效应,在含水量大于60%的有机溶剂中存在聚集诱导发光(AIE)效应,质谱、工作曲线、核磁滴定及理论计算结果均证明,PPS和Al^(3+)可以络合比1∶1进行反应,生成平面结构的化合物。该探针具有低的细胞毒性且成功用于HeLa细胞的显色成像,有望被开发利用为具有AIE聚集效应的发光材料及生物体内测定Al^(3+)的荧光探针。

关键词： 5-苯基-2-苯基-1,2,3-三唑-1-4-酰肼席夫碱 Al^(3+) 识别机理细胞成像

TADF敏化荧光策略构建高效、窄光谱发光电化学池器件

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发光学报 2024年第4期45卷 651-661页

作者：陈荔丝蓝燕婷赵小龙秦冬冬张玉微陶春兰张保华牛利广州大学化学化工学院分析科学技术研究中心广州市传感材料与器件重点实验室广东省光电传感材料与器件工程技术研究中心广东广州510006 西北师范大学化学化工学院生态功能高分子材料教育部重点实验室甘肃兰州730070 华南师范大学化学学院手性药物制药过程控制与质量评价广东省药监局重点实验室广州市生物医药分析化学重点实验室广东广州510006

基于新一代热活化延迟荧光(Thermally activated delayed fluorescence,TADF)发光材料的发光电化学池(Light-emitting electrochemical cells,LECs)成为新兴的研究方向而受到关注。由于TADF发光材料电荷分离态的激子属性,该类LECs器件发光光谱半峰宽往往达到100 nm以上,难以满足LEC高色纯度的需求。鉴于此,本文尝试将TADF敏化荧光(TADF-sensitized fluorescence,TSF)的激子管控策略应用到LECs领域当中。通过筛选合适的传输主体、TADF敏化剂、高吸光系数荧光染料和离子液体固态电解质为LEC的发光层,我们成功构建了高效TSF型的LECs器件。最终获得的TSF-LECs器件峰值外量子效率(The highest external quantum ef-ficiency,EQEmax)达到3.7%,峰值亮度(The peak luminance,Lmax)达到2285 cd·m^(-2)。与TADF-LECs的参比器件相比,TSF-LECs器件的光谱半峰宽(Full width at half maximum,FWHM)从106 nm降低至38 nm。本文还详细讨论了所制备TSF-LECs器件中的能量转移和激子损失途径。该工作为进一步优化设计TSF-LECs材料和器件奠定了基础。

关键词：发光电化学池 TADF敏化荧光 BODIPYs 热活化延迟荧光

Mn^(4+)掺杂氟化物红色发光粒子的表面钝化和白色发光二极管应用

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发光学报 2024年第2期45卷 299-307页

作者：杨晨叶梦琳周文理光能转换材料湖南省高校重点实验室湖南长沙410081 湖南师范大学化学化工学院湖南长沙410081

Mn^(4+)掺杂的氟化物红色荧光粉的耐湿性差,严重影响了白色发光二极管(WLEDs)的光色稳定性。本工作基于绿矾溶液的还原性,将K_(2)SiF_(6)∶Mn^(4+)颗粒表面的Mn^(4+)还原成可溶的低价态Mn^(2+),实现了氟化物粒子的表面钝化及高耐湿性。... 详细信息

Mn^(4+)掺杂的氟化物红色荧光粉的耐湿性差,严重影响了白色发光二极管(WLEDs)的光色稳定性。本工作基于绿矾溶液的还原性,将K_(2)SiF_(6)∶Mn^(4+)颗粒表面的Mn^(4+)还原成可溶的低价态Mn^(2+),实现了氟化物粒子的表面钝化及高耐湿性。在水浸360 h后,表面钝化的K_(2)SiF_(6)∶Mn^(4+)粒子的发光强度仍保持初始强度的95%,而未处理的K_(2)SiF_(6):Mn^(4+)颗粒发光强度迅速降为初始值的46%。此外,采用绿矾溶液对表面已水解的氟化物荧光粉进行简单的浸泡,可使其完全恢复原来的发光强度。电感耦合等离子体-原子发射光谱、X射线光电子谱、元素能谱等表征结果显示,经绿矾溶液处理的K_(2)SiF_(6):Mn^(4+)粒子表面的Mn^(4+)浓度显著减小,证实了惰性壳层K_(2)SiF_(6)的形成,揭示了氟化物粒子耐湿性显著提升的原因。此外,经高温(85℃)高湿(85%)的条件老化1 000 h后,WLEDs器件中表面钝化的K_(2)SiF_(6)∶Mn^(4+)粒子仍保持着100%的红色发光强度,明显高于未钝化的氟化物的59%,进一步证实了绿矾溶液钝化的K_(2)SiF_(6)∶Mn^(4+)红色荧光粉具有非常优异的环境稳定性。

关键词： Mn^(4+)掺杂红色荧光粉耐湿性绿矾溶液表面钝化

6,6″-二(2,6-二甲氧基苯)-三联吡啶及其衍生物金属配位自组装的研究进展

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化学学报 2024年第3期82卷 336-347页

作者：王敏陈帮塘陈桥林王俊陈名钊蒋志龙王平山广州大学大湾区环境研究院、珠江三角洲水质安全与保护教育部重点实验室广州510006 中南大学化学化工学院长沙410083

过去几年里,6,6"-二(2,6-二甲氧基苯)-三联吡啶及其衍生物在多组分自组装过程中具有自识别能力强,能够有效抑制副产物的生成等特点,因此在精确构建多配体参与的金属配位超分子结构及功能研究方面具有独特优势.这种新型互补型配体的应用... 详细信息

过去几年里,6,6"-二(2,6-二甲氧基苯)-三联吡啶及其衍生物在多组分自组装过程中具有自识别能力强,能够有效抑制副产物的生成等特点,因此在精确构建多配体参与的金属配位超分子结构及功能研究方面具有独特优势.这种新型互补型配体的应用不仅丰富了三联吡啶金属配位超分子结构的研究内容,还展示了在发光材料、主客体化学、药物载体和限域催化等领域的广阔应用前景.基于此,本综述对基于6,6"-二(2,6-二甲氧基苯)-三联吡啶的衍生配体配位自组装研究中的最新进展进行了系统总结,并简要探讨了此领域目前所面临的发展机遇及挑战.

关键词：三联吡啶金属配位自组装金属有机配合物三联吡啶互补配体对功能超分子

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电化学发光化学与生物传感方法

中国科学:化学 2024年第10期54卷 1670-1688页

作者：漆红兰李延张成孝陕西省生命分析化学重点实验室陕西师范大学化学化工学院合成与天然功能分子化学教育部重点实验室西北大学化学与材料科学学院

本文重点介绍了本实验室在电化学发光(ECL)化学与生物传感方法方面的研究工作,简要介绍了ECL化学传感方法(流动注射法、能量转移法和偶合化学反应法),重点介绍了ECL生物传感方法(均相免疫、DNA杂交、适配体、凝集素、DNA酶、寡肽等)测... 详细信息

本文重点介绍了本实验室在电化学发光(ECL)化学与生物传感方法方面的研究工作,简要介绍了ECL化学传感方法(流动注射法、能量转移法和偶合化学反应法),重点介绍了ECL生物传感方法(均相免疫、DNA杂交、适配体、凝集素、DNA酶、寡肽等)测定生物标志物的基本原理(包括ECL信号探针的设计、生物传感界面构筑和信号放大策略等),最后探讨了ECL化学与生物传感方法的挑战和发展前景.

关键词：电化学发光生物传感生物标志物分子识别物质