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植物多酚高值转化与应用研究进展

中国科学:化学 2025年第1期55卷 37-49页

作者：王毓何云翔洪工画王晓玲郭俊凌四川大学轻工科学与工程学院成都610065 四川大学制革清洁技术国家工程实验室成都610065 四川大学皮革化学与工程教育部重点实验室成都610065

植物多酚,又称单宁,是自然界中广泛存在且仅次于纤维素、半纤维素和木质素的第四大植物生物质资源.数百年来,其一直作为鞣剂应用于制革工业中,尚缺乏高端及精细化工领域的研究.植物多酚特有的邻苯二酚/连苯三酚结构能与不同基底材料形... 详细信息

植物多酚,又称单宁,是自然界中广泛存在且仅次于纤维素、半纤维素和木质素的第四大植物生物质资源.数百年来,其一直作为鞣剂应用于制革工业中,尚缺乏高端及精细化工领域的研究.植物多酚特有的邻苯二酚/连苯三酚结构能与不同基底材料形成多重相互作用力,因此利用植物多酚与金属离子配位构建的金属多酚网络可作为一种新型表界面功能化手段.本文概括性地介绍了多酚生物质材料的发展,以及本课题组以多酚作为骨架分子构建新型功能材料体系的相关研究工作,聚焦其对微孔传质的强化及非均质生物界面传质过程的调控,重点介绍该类生物质材料在水体贵重金属离子吸附、新型污染物去除、药物递送和细胞治疗领域的应用.

关键词：植物多酚高值转化表面修饰传质调控吸附分离

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化学回注燃气轮机循环系统及热力性能分析

工程热物理学报 2025年第1期46卷 8-19页

作者：黄宇鹏苏博生王异林黄枝袁妁黄祺腾集美大学海洋装备与机械工程学院厦门361021 福建省能源清洁利用与开发重点实验室厦门361021 海洋可再生能源装备福建省重点高校实验室厦门361021

针对化学回热燃气轮机循环发电效率较低和水耗偏大的问题,本研究提出了一种化学回注燃气轮机循环,即将燃气轮机的部分烟气回注至重整反应器,构建甲烷自热重整工艺,从而实现甲烷的高效转化。该技术实现了对燃气轮机烟气余热的提质,提升... 详细信息

针对化学回热燃气轮机循环发电效率较低和水耗偏大的问题,本研究提出了一种化学回注燃气轮机循环,即将燃气轮机的部分烟气回注至重整反应器,构建甲烷自热重整工艺,从而实现甲烷的高效转化。该技术实现了对燃气轮机烟气余热的提质,提升了循环出功。通过对燃料能量转化过程的改善及对系统换热过程的优化,在设计点工况下,新系统发电效率较化学回热系统提升了9.12%,且在低空压比和高燃气轮机入口温度的条件下体现出更良好的发电性能。经济性分析指出:系统经济回收期为2.3年,具有良好经济效益。

关键词：化学回注甲烷自热重整燃气轮机循环余热高效利用

手性多齿胺膦配体/铁簇合物催化酮的不对称转移氢化反应

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有机化学 2017年第5期37卷 1295-1299页

作者：吴访张文景安冬丽李岩云高景星厦门大学化学化工学院醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室厦门361005

从廉价易得、绿色环保的铁簇合物Fe_3(CO)_(12)出发,开展了其与手性多齿胺膦配体(R,R,R,R)-PN_4H_6原位生成的催化体系在酮的不对称转移氢化中的应用研究.通过考察温度、添加剂等影响因素,探索最优的反应条件,并将其进一步应用于多种芳... 详细信息

从廉价易得、绿色环保的铁簇合物Fe_3(CO)_(12)出发,开展了其与手性多齿胺膦配体(R,R,R,R)-PN_4H_6原位生成的催化体系在酮的不对称转移氢化中的应用研究.通过考察温度、添加剂等影响因素,探索最优的反应条件,并将其进一步应用于多种芳香酮的不对称转移氢化反应,得到高达96%ee的对映选择性.

关键词：手性胺膦配体铁簇合物廉价金属酮不对称转移氢化反应

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乙烷与苯经接力催化路线制备乙苯

化工学报 2021年第7期72卷 3658-3667页

作者：程挥戈牛韦汤兴蕾岳亮旭康金灿张庆红王野厦门大学化学化工学院醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室福建厦门361005

设计乙烷经氯氧化制备乙烯再与苯烷基化一步法制备乙苯的接力催化路线。研制铈基氧化物作为活化乙烷生成中间产物乙烯的催化剂,并耦合H-ZSM-5沸石分子筛与苯进一步烷基化生成乙苯。在Mn/CeO2氧化物与H-ZSM-5沸石分子筛以研磨混合形成的... 详细信息

设计乙烷经氯氧化制备乙烯再与苯烷基化一步法制备乙苯的接力催化路线。研制铈基氧化物作为活化乙烷生成中间产物乙烯的催化剂,并耦合H-ZSM-5沸石分子筛与苯进一步烷基化生成乙苯。在Mn/CeO2氧化物与H-ZSM-5沸石分子筛以研磨混合形成的双功能催化剂上,实现了乙烷与苯催化制备乙苯的可控接力催化。考察了氧化物的组成、氧化物与沸石分子筛的耦合方式与最适质量配比、沸石分子筛的硅铝比对接力催化反应的影响,并进行了催化剂稳定性研究。结合X射线衍射(XRD)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线荧光光谱分析(XRF)等表征手段分析了催化剂结构及其与催化性能的构效关系。提出后续催化剂研究的关键在于分子筛烷基化能力以及抗流失能力的提高。

关键词：乙苯乙烷苯接力催化分子筛氧化铈

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氧化苯乙烯加氢体系中竞争反应的影响因素

精细化工 2021年第1期38卷 110-117,154页

作者：刘毅吴洪键刘义云尹燕波赖伟坤连奕新厦门大学化学化工学院醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室福建厦门361102

以氧化苯乙烯为原料,通过催化加氢制得2-苯乙醇。考察了不同活性金属、活性金属负载量、载体及反应条件对氧化苯乙烯催化加氢存在的竞争反应的影响;选择Pd/Al_(2)O_(3)、Ni/Al_(2)O_(3)、Pt/Al_(2)O_(3)、Pd/MgO-Al_(2)O_(3)和Pd/AC(活... 详细信息

以氧化苯乙烯为原料,通过催化加氢制得2-苯乙醇。考察了不同活性金属、活性金属负载量、载体及反应条件对氧化苯乙烯催化加氢存在的竞争反应的影响;选择Pd/Al_(2)O_(3)、Ni/Al_(2)O_(3)、Pt/Al_(2)O_(3)、Pd/MgO-Al_(2)O_(3)和Pd/AC(活性炭)催化体系为研究对象,采用XRD、H_(2)-TPD、BET、XPS和催化剂评价方法探究了催化剂与竞争反应的关联性。研究发现,在Pd基催化体系中,提高反应温度可以促进氧化苯乙烯加氢反应进行,但是过高温度更有利于异构化生成苯乙醛并进一步发生缩合反应。结果表明,以Pd_(0.5)/MgO-Al_(2)O_(3)(Pd含量为Al_(2)O_(3)载体质量的0.5%)为催化加氢体系,当反应温度为150℃时,氧化苯乙烯转化率为93%,2-苯乙醇选择性大于85%,而苯乙醛及其缩合物选择性小于15%。

关键词：竞争反应氧化苯乙烯苯乙醛 2-苯乙醇催化技术

CeO_(2)负载的PdO与Ce_(1‒x)Pd_(x)O_(2‒δ)物种的甲烷催化燃烧性能

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高等学校化学学报 2022年第4期43卷 112-123页

作者：王明智郑燕萍翁维正厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室厦门361005

通过调控Pd前驱物在CeO_(2)上的沉积方式,分别制备了以PdO和离子态的Ce_(1‒x)Pd_(x)O_(2‒δ)物种为主的Pd/CeO_(2)催化剂,并采用X射线光电子能谱(XPS)和拉曼(Raman)光谱确证了这两种Pd物种的存在.氧气程序升温脱附(O_(2)-TPD)和氢气程... 详细信息

通过调控Pd前驱物在CeO_(2)上的沉积方式,分别制备了以PdO和离子态的Ce_(1‒x)Pd_(x)O_(2‒δ)物种为主的Pd/CeO_(2)催化剂,并采用X射线光电子能谱(XPS)和拉曼(Raman)光谱确证了这两种Pd物种的存在.氧气程序升温脱附(O_(2)-TPD)和氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)的表征结果显示,相比于与载体相互作用较弱的PdO物种,与CeO_(2)相互作用较强的Ce_(1‒x)Pd_(x)O_(2‒δ)物种具有更加稳定的Pd—O键.催化剂的甲烷燃烧反应起燃活性测试结果显示,以PdO物种为主的催化剂表现出了良好的低温催化性能,在原料气配比为1%CH_(4)/4%O_(2)-Ar,空速为60000 mL·g^(-1)_(cat)·h^(‒1)的条件下,T_(10)和T_(90)分别为275和367℃,而两种以Ce_(1‒x)Pd_(x)O_(2‒δ)物种为主的催化剂的T_(10)均超过420℃.催化剂的甲烷程序升温还原(CH_(4)-TPR)表征结果表明,在升温过程中只有当PdO或Ce_(1‒x)Pd_(x)O_(2‒δ)物种被CH_(4)还原后,催化活性才开始上升.由于PdO物种的Pd—O键强度较弱,有利于Pd物种上的晶格氧在较低温度下参与CH_(4)的氧化过程.而Ce_(1‒x)Pd_(x)O_(2‒δ)物种的Pd—O键较稳定,且在反应条件下离子态Pd^(2+)与反应体系中氧物种的作用较强,进而抑制了其与CH_(4)的反应,因此反应的起燃温度较高.以γ-Al_(2)O_(3)为载体采用相同的方法制备了Pd/γ-Al_(2)O_(3)催化剂,相关的表征结果进一步证实,与载体相互作用较弱的PdO物种更容易被CH_(4)还原,进而具有较高的催化活性.据此可以认为Pd/CeO_(2)上氧化态的Pd物种被CH_(4)的还原性能是决定其甲烷催化燃烧反应活性的重要因素之一.

关键词：氧化铈钯甲烷催化氧化氧化钯 Ce_(1‒x)Pd_(x)O_(2‒δ) 还原性

氧化铈对甲醇合成Cu-Zn-Al催化剂的促进作用

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石油化工 2008年第10期37卷 987-991页

作者：杨玲梅王丽丽方维平杨意泉厦门大学化学化工学院化学系醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室福建厦门361005

应用离子掺杂、价态补偿原理,研究了 CeO_2助剂对低压铜基甲醇合成 Cu-Zn-Al 催化剂的促进作用。实验结果表明,在3.0MPa、235℃的条件下,添加质量分数1 5%CeO_2的 Cu-Zn-Al(记为Al.5)催化剂的初活性和耐热后活性比未添加 CeO_2的 Cu-Zn-... 详细信息

应用离子掺杂、价态补偿原理,研究了 CeO_2助剂对低压铜基甲醇合成 Cu-Zn-Al 催化剂的促进作用。实验结果表明,在3.0MPa、235℃的条件下,添加质量分数1 5%CeO_2的 Cu-Zn-Al(记为Al.5)催化剂的初活性和耐热后活性比未添加 CeO_2的 Cu-Zn-Al(记为 A0)催化剂分别提高了18.4%和22.60%。X 射线衍射和微商热重表征结果显示,A1.5催化剂前体中绿铜锌矿[(Cu,Zn)_5(OH)_6(CO_3)_2]的含量更高,A1.5催化剂的Cu-Zn J司的协同作用增强,提高了A1.5催化剂的活性;程序升温还原表征结果显示,A1.5催化剂比 A0催化剂的还原峰温分别降低了11℃和18℃,表明添加 CeO_2后 Cu-Zn-Al 催化剂更易被还原。X 射线光电子能谱表征结果显示,还原后的A1.5催化剂表面 Cu^+的含量增加,这与 A1.5催化剂具有较高的活性密切相关。

关键词：离子掺杂低压甲醇合成铜基催化剂氧化铈助剂

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焦耳热催化

中国科学:化学 2025年第2期55卷 463-471页

作者：崔国庆姜桂元徐春明段雪中国石油大学(北京)重质油全国重点实验室北京102249 北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

随着可再生能源发电技术的迅速发展,利用绿电供能生产高值化学品和燃料成为大规模储能和推进清洁低碳发展的重要途径,有望为促进国家能源结构转型和实现“双碳”目标提供全新解决方案.利用电流流经催化剂产生的焦耳热对化学反应直接供热... 详细信息

随着可再生能源发电技术的迅速发展,利用绿电供能生产高值化学品和燃料成为大规模储能和推进清洁低碳发展的重要途径,有望为促进国家能源结构转型和实现“双碳”目标提供全新解决方案.利用电流流经催化剂产生的焦耳热对化学反应直接供热,具有强化传热和提高性能等诸多优势,其在重整、脱氢、降解等能源和环境催化领域开始有报道,是化工、物理和材料等领域交叉融合的新方向,正在成为国际科学研究前沿,但对焦耳热作用机制、相匹配催化剂设计及化学品可控合成等理解仍存在不足.为进一步深化认识并推进相关领域的深入研究,本文尝试提出“焦耳热催化”概念,阐释其基本原理、科学内涵及作用机制.在此基础上,探讨焦耳热催化的应用场景及未来发展的机遇与挑战.

关键词：焦耳热催化传热反应机理

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γ-MnO2的形貌控制及其甲苯液相氧化性能

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物理化学学报 2013年第3期29卷 597-604页

作者：林健蔡钒张国玉杨乐夫杨金玉方维平厦门大学化学化工学院醇醚酯清洁生产国家工程实验室福建厦门361005

通过在回流法制备流程中引入CTAB(十六烷基三甲基溴化铵)、PEG6000(聚乙二醇6000)及P123(聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物)等表面活性剂对γ-MnO2催化剂进行形貌控制,同时采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、N2吸附(BET... 详细信息

通过在回流法制备流程中引入CTAB(十六烷基三甲基溴化铵)、PEG6000(聚乙二醇6000)及P123(聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物)等表面活性剂对γ-MnO2催化剂进行形貌控制,同时采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、N2吸附(BET)、热重分析(TGA)、O2程序升温脱附(O2-TPD)以及H2程序升温还原(H2-TPR)等技术对不同形貌γ-MnO2的结构、氧脱附及还原性能进行表征,并考察了其在常压和无溶剂条件下甲苯选择性氧化反应体系的催化特性.同时,对于陈化时间对形貌的影响作用进行了考察.结果表明:不同形貌的γ-MnO2的氧化还原特征及催化活性存在显著差异,其中在经PEG6000进行修饰的γ-MnO2中含有较多的阴离子空位及混合价态,因此有助于分子氧在表面的活化,具有较高的表面比活性;而经P123进行表面修饰的γ-MnO2成晶结构规整、比表面积大,对甲苯液相直接氧化反应则表现出最佳的质量比活性,甲苯转化率达18.1%,含氧化合物总选择性为87.4%,其中苯甲酸的选择性达到73.2%.

关键词： γ-MnO2 甲苯选择性氧化形貌控制氧物种表面活性剂