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光促进的串联σ-重排反应合成多取代1,3-共轭二烯

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有机化学 2024年第6期44卷 2049-2050页

作者：徐毅栲王泽树何卫民叶龙武南华大学化学化工学院湖南衡阳421001 厦门大学化学化工学院福建厦门361005

1,3-共轭二烯是许多天然产物和生物活性分子中的常见片段[1],也是有机合成中重要的合成子,例如,1,3-共轭二烯与亲双烯体的Diels-Alder反应是有机合成中构建六元碳环的有效方法[2]。传统的1,3-共轭二烯合成方法通常需要使用贵金属催化剂[... 详细信息

1,3-共轭二烯是许多天然产物和生物活性分子中的常见片段[1],也是有机合成中重要的合成子,例如,1,3-共轭二烯与亲双烯体的Diels-Alder反应是有机合成中构建六元碳环的有效方法[2]。传统的1,3-共轭二烯合成方法通常需要使用贵金属催化剂[3],并且许多反应的原子经济性较低[4].其中,多取代1,3-共轭二烯的立体选择性合成仍具有较大的挑战性.因此,发展一种高效、高原子经济性且高立体选择性的多取代1,3-共轭二烯合成新方法具有重要意义.

关键词：共轭二烯亲双烯体立体选择性重排反应合成子原子经济性贵金属催化剂碳环

锌-空气电池隔膜的关键作用及其最新研究进展

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物理化学学报 2024年第6期40卷 20-33页

作者：王梦茵黄若贝熊剑峰田景华李剑锋田中群厦门大学化学化工学院福建厦门361005 福建省能源材料科学与技术创新实验室(IKKEM) 福建厦门361005 厦门大学材料学院福建厦门361005

在化石能源日益短缺、资源消耗急剧增加的背景下,开发可再生的清洁能源,如太阳能和风能,变得尤为重要。然而,这些清洁能源供应不稳定,因此需要大规模能源转换和储存装置的发展。在这方面,锌-空气电池能量密度高、安全性好、成本低、易... 详细信息

在化石能源日益短缺、资源消耗急剧增加的背景下,开发可再生的清洁能源,如太阳能和风能,变得尤为重要。然而,这些清洁能源供应不稳定,因此需要大规模能源转换和储存装置的发展。在这方面,锌-空气电池能量密度高、安全性好、成本低、易组装、对环境友好并且金属锌储量丰富,作为能源储存与转换器件有良好的发展前景,但在应用的过程中仍存在一些问题。其中,隔膜在锌-空气电池中起着隔离正负极,防止短路的重要作用,但关于锌-空气电池隔膜及其改性的研究较少。本文简要介绍了锌-空气电池的发展,以水系碱性锌-空气电池为例,阐述了其工作原理。文中通过理解电池各个组件可能导致电池失效的机制,重点分析了隔膜性能对整体电池性能的影响。其中包括隔膜的离子选择性、离子导电性、稳定性以及保水性等因素。这些因素在锌-空气电池中起到至关重要的作用,直接影响电池的效率、寿命和稳定性。此外,本文还对锌-空气电池隔膜未来发展方向进行了展望。随着科技的进步,锌-空气电池的隔膜材料可能会进行更多的改良和创新,以提高电池的性能和稳定性。对于清洁能源的推动,锌-空气电池在能源储存和转换领域有望发挥更大的作用。

关键词：隔膜离子选择性离子导电性稳定性锌-空气电池

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硝基化合物均相催化氢化研究进展

有机化学 2024年第4期44卷 1094-1105页

作者：侯梦莹王爱娥黄培强厦门大学化学化工学院化学系、福建省化学生物学重点实验室福建厦门361005

胺类化合物,特别是伯胺,是一类重要的化工中间体,常用于药物、农药、染料以及各种精细和特殊化学品的合成.硝基化合物还原是工业中生产伯胺,特别是苯胺及其衍生物的重要方法.其中,催化氢化是工业上最高效、最原子经济又环境友好的还原... 详细信息

胺类化合物,特别是伯胺,是一类重要的化工中间体,常用于药物、农药、染料以及各种精细和特殊化学品的合成.硝基化合物还原是工业中生产伯胺,特别是苯胺及其衍生物的重要方法.其中,催化氢化是工业上最高效、最原子经济又环境友好的还原硝基化合物的方法.目前,硝基化合物的催化氢化主要依赖于非均相催化剂.研究者们也大多专注于非均相催化剂的发展与修饰,均相催化方法报道比较少.然而,在均相催化中,催化剂的结构很容易通过改变中心金属和配体进行调整和修饰,从而对催化过程进行调控,实现硝基化合物的高效、高选择性还原.重点从反应活性、选择性、官能团耐受性以及机理等方面,系统总结了硝基化合物均相催化氢化的发展和研究现状,探讨这一领域目前面临的挑战和未来发展方向.

关键词：均相催化氢化硝基化合物胺化学选择性

芳烃联产装置生产对二甲苯工艺的全流程模拟优化

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厦门大学学报（自然科学版） 2024年第1期63卷 94-101页

作者：田子玉曹志凯周华厦门大学化学化工学院福建厦门361005

[目的]为了整体把握对二甲苯(PX)全流程生产工艺状况并实现优化,利用Aspen Plus流程模拟软件建立了芳烃联产装置生产PX工艺全流程的稳态模型.[方法]以C8的富集和分离功能进行分区以简化建模过程,并以产品质量和能耗为目标对重要操作参... 详细信息

[目的]为了整体把握对二甲苯(PX)全流程生产工艺状况并实现优化,利用Aspen Plus流程模拟软件建立了芳烃联产装置生产PX工艺全流程的稳态模型.[方法]以C8的富集和分离功能进行分区以简化建模过程,并以产品质量和能耗为目标对重要操作参数进行优化,然后利用Aspen Energy Analyzer对该工艺进行能量衡算和燃料气排放计算.[结果]所建模型的模拟结果与原工艺流程高度吻合,可对工艺流程进行操作优化;优化后重整稳定塔的塔顶压力为1.7 MPa,抽提蒸馏塔进料溶剂比为2.8,苯塔、甲苯塔、抽余液塔和成品塔的回流比分别为2.0,2.9,1.0和1.1;通过能量衡算计算出优化调整后的节能潜力达10.33%,预计节省能耗费用可达3 950万元/年;计算出全流程生产燃料气118万吨/年,若将其作为生产化工产品的原料而非燃料,即可减少572万吨/年的CO_(2)排放量.[结论]应用Aspen Plus流程模拟软件实现芳烃联产装置生产PX全流程的模拟和操作参数的优化,从全局能量优化和CO_(2)排放角度提出改进方案,可达到节能降耗的目标.

关键词：对二甲苯流程模拟工艺优化节能降耗

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二溴代萘酰亚胺的高效合成

厦门大学学报（自然科学版） 2024年第1期63卷 43-48页

作者：王赟张桂兰林建斌厦门大学化学化工学院福建厦门361005

[目的]母核卤代的萘二酰亚胺(NDI)是制备各种NDI衍生物的重要前体,通过萘核C—X(X=Br,I)的定向转化,不仅可以有效调控分子能级,还有利于实现分子间的可控组装,是高效创制新型萘酰亚胺材料的有效手段,但传统合成卤代NDI的方法往往存在着... 详细信息

[目的]母核卤代的萘二酰亚胺(NDI)是制备各种NDI衍生物的重要前体,通过萘核C—X(X=Br,I)的定向转化,不仅可以有效调控分子能级,还有利于实现分子间的可控组装,是高效创制新型萘酰亚胺材料的有效手段,但传统合成卤代NDI的方法往往存在着合成效率低、选择性差等问题.为提高溴代NDI的合成效率,对其合成条件进行优化.[方法]通过提高溴化反应中溴源的回流程度和改善酰亚胺反应中二溴代萘四甲酸二酐(NDA-2Br)在反应溶剂中的溶解度,以2-乙基己基胺为研究对象,优化了酰亚胺反应的溶剂体系及时间,并将优化的溶剂体系应用于其他类型的胺.[结果]将溴化反应改用耐压瓶为反应容器后,在80℃下反应12 h合成的NDA-2Br产率达92%;优化后的酰亚胺反应溶剂体系为V(二甲亚砜)∶V(乙酸)=1∶2,在优化的反应条件下可高效合成二溴代NDI.[结论]与传统方法相比,该方法缩短了反应时间,避免了亲核取代副产物的生成,高效合成了二溴代NDI,具有操作简单、产物单一、可大量制备等优点.

关键词：萘二酰亚胺溴代胺化效率

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Rh/Al_(2)O_(3)催化剂在丙烷脱氢反应中的表面变化

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第7期62卷 145-155页

作者：李书毅穆长乐何念秋徐杰郑燕萍陈明树厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005

丙烯是一种重要的化工原料,需求量较大且逐年增加.丙烷脱氢(PDH)是一种高效的生产丙烯过程,正逐步取代石脑油裂解成为重要的丙烯生产工艺.开发高效且稳定的PDH催化剂将对PDH工业发展起到积极的推动作用.Rh因其较好的C-H键活化能力,展现... 详细信息

丙烯是一种重要的化工原料,需求量较大且逐年增加.丙烷脱氢(PDH)是一种高效的生产丙烯过程,正逐步取代石脑油裂解成为重要的丙烯生产工艺.开发高效且稳定的PDH催化剂将对PDH工业发展起到积极的推动作用.Rh因其较好的C-H键活化能力,展现出作为PDH催化剂的巨大潜力,但关于Rh应用于PDH的报道较少.明确Rh物种尺寸对PDH产物选择性的影响,对后续设计高效且稳定的Rh基PDH催化剂至关重要.多相催化反应主要发生在催化剂的表面,因此,催化剂的表面状态对其催化性能具有重要的影响.在催化反应过程中,一些催化剂的表面状态会发生显著变化,这些变化会导致活性、产物选择性明显变化.通过采用(准)原位表面研究手段,能够清晰地了解催化剂在反应过程中的表面变化,这对于建立催化剂结构与反应性能之间的构效关系具有非常重要的意义.本文通过沉积-沉淀法制备了不同负载量的Rh/Al_(2)O_(3)催化剂,旨在探究Rh物种尺寸对PDH产物选择性的影响.球差电镜(AC-HAADF-STEM)观察显示,Rh物种以团簇和单原子的形式共存于Al_(2)O_(3)载体上.进一步通过准原位X射线光电子能谱(XPS)证实了不同化学态的Rh物种.通过固定床反应器对Rh/Al_(2)O_(3)催化剂的PDH性能进行测试,结果表明,催化剂在反应初始阶段需要经历诱导期.在此期间,甲烷的选择性显著降低,而丙烯的选择性显著升高,同时,丙烷的转化率显著降低.碳平衡计算表明,诱导期内产生了大量积碳.采用准原位XPS、低能离子散射谱(LEIS)和CO吸附红外光谱(CO-FTIR)研究了Rh/Al_(2)O_(3)催化剂在诱导期的表面变化.结果表明,在反应初始阶段,催化剂表面有大量积碳产生,这些积碳主要聚集在Rh物种表面,覆盖了Rh团簇,而Rh单原子则保持暴露状态,并作为PDH反应的活性中心.AC-HAADF-STEM结果表明,PDH反应4 h后,仍有Rh单原子存在于催化剂表面.结合Rh/Al_(2)O_(3)催化剂的PDH性能和准原位表征结果认为,丙烷在Rh团簇表面发生C-C键断裂反应,生成甲烷和积碳.积碳对Rh团簇的覆盖抑制了丙烷裂解反应,导致甲烷的选择性在诱导期显著降低;而Rh单原子则仍然暴露,具有催化PDH反应活性,并且是高选择性地生成丙烯的位点.该选择性的差异由丙烯在不同尺寸Rh物种上的吸附方式不同引起的,在Rh团簇表面以di-σ键吸附方式为主,吸附强度较强,丙烯不易脱附,并进一步发生裂解产生甲烷和积碳;而在Rh单原子上,丙烯以π键吸附方式存在,吸附强度较弱,不易发生副反应.对反应后的Rh/Al_(2)O_(3)催化剂进行分析,发现积碳主要为碳氢化合物和石墨碳,且随着反应进行,积碳从Rh团簇表面向Al_(2)O_(3)载体上转移.综上所述,本文通过使用准原位XPS,LEIS和CO-FTIR等技术探究了Rh/Al_(2)O_(3)催化剂在PDH反应中的表面变化,揭示了Rh物种尺寸对PDH产物选择性的影响.结果表明,Rh单原子对丙烯选择性有利,而在Rh团簇表面PDH产物主要为甲烷并产生积碳,同时积碳导致了催化剂在反应初始阶段的快速失活.本工作为后续高效Rh基PDH催化剂的设计提供参考.

关键词：丙烷脱氢铑积碳单原子准原位谱学表面变化

原位气/液或液/液界面分子的动态行为表征技术进展

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科学通报 2024年第7期69卷 878-890页

作者：樊漪陈思桐侯旭厦门大学化学化工学院厦门361005 厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室厦门361005 厦门大学物理科学与技术学院厦门361005

气/液和液/液界面在生产生活中无处不在,一直以来都是动态表界面研究领域的热点.为了更深入理解表界面分子结构、分子运动行为模式以及界面动态变化机制,发展原位界面分子的动态行为表征技术将有助于实现动态表界面的实际应用.本文综述... 详细信息

气/液和液/液界面在生产生活中无处不在,一直以来都是动态表界面研究领域的热点.为了更深入理解表界面分子结构、分子运动行为模式以及界面动态变化机制,发展原位界面分子的动态行为表征技术将有助于实现动态表界面的实际应用.本文综述了原位气/液和液/液界面分子的动态行为表征技术所取得的一些研究成果.首先介绍了动态表界面分子的结构和动态行为模式特性;然后重点介绍了宏观和分子层面的动态表界面表征技术的进展,包括新型的表征技术;最后,综合分析了当前领域中存在的问题和发展方向,希望为未来表征技术的开发与应用奠定基础.

关键词：气/液界面液/液界面界面分子动态行为原位表征

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邻炔基苯胺氢胺化合成轴手性吲哚研究进展

有机化学 2024年第6期44卷 1786-1792页

作者：王家晟王泽树何卫民叶龙武南华大学化学化工学院湖南衡阳421001 厦门大学化学化工学院福建厦门361005 中国科学院上海有机化学研究所金属有机化学国家重点实验室上海200032

邻炔基苯胺的氢胺化反应是合成吲哚的一种重要方法. 在此基础上, 具有一定位阻取代基的邻炔基苯胺在手性过渡金属或者有机小分子催化下, 可以发生阻旋选择性5-endo-dig环化, 从而合成重要的轴手性吲哚化合物. 以不对称氢胺化反应产物中... 详细信息

邻炔基苯胺的氢胺化反应是合成吲哚的一种重要方法. 在此基础上, 具有一定位阻取代基的邻炔基苯胺在手性过渡金属或者有机小分子催化下, 可以发生阻旋选择性5-endo-dig环化, 从而合成重要的轴手性吲哚化合物. 以不对称氢胺化反应产物中的手性轴分类, 系统介绍了含C—N、C—C以及N—N手性轴的吲哚化合物的催化不对称合成方法.

关键词：不对称催化氢胺化反应轴手性吲哚炔烃

基于内标型花瓣状间隙增强拉曼粒子的pH传感

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分析测试学报 2024年第1期43卷 207-212页

作者：张铭中关鹏程林嘉盛许珊珊张凡利张月皎李志勇李剑锋中国计量大学光学与电子科技学院浙江杭州310018 厦门大学化学化工学院福建厦门361005 厦门大学材料学院福建厦门361005 厦门大学第一附属医院福建厦门361005 厦门大学能源学院福建厦门361005 嘉庚创新实验室福建厦门361005

汗液是一种可无创测量的分析物,其pH值可作为诊断和监测各种生理状况的重要指标。表面增强拉曼散射技术(SERS)是一种快速、灵敏、无创、无标记的分析检测技术,但存在因信号波动导致的稳定性差等问题。该文通过制备一种内标型花瓣状间隙... 详细信息

汗液是一种可无创测量的分析物,其pH值可作为诊断和监测各种生理状况的重要指标。表面增强拉曼散射技术(SERS)是一种快速、灵敏、无创、无标记的分析检测技术,但存在因信号波动导致的稳定性差等问题。该文通过制备一种内标型花瓣状间隙增强拉曼标签(PGERT)纳米颗粒并构建pH传感器,实现了对人体汗液中pH值的精确实时分析。该传感器通过在间隙结构内部修饰4-巯基苯甲氰(4-MBN)分子获得内标拉曼信号,并基于外部花瓣状壳层表面修饰pH传感分子4-巯基苯甲酸(4-MBA)获得增强的探针信号,显著提高了检测稳定性和灵敏度。该研究先使用原位分析池建立了pH 5.0~8.0条件下的标准分析曲线,相关系数(r2)高达0.99。该传感器对4种不同pH值汗液(pH 5.0~7.0)的检测结果与标准pH计测试结果的误差率分别为(2.17±5.0)%、(4.62±1.1)%、(5.80±0.3)%、(3.68±1.0)%。结果表明,基于该内标型花瓣状间隙纳米拉曼标签的传感器可用于人体汗液的pH值监测,并具有高灵敏度、高稳定性以及分析精确的优点。

关键词：花瓣状间隙增强拉曼标签(PGERT) 内标 pH检测汗液 SERS