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Influence of transition metal modification of oxide-derived Cu electrodes in electroreduction of CO_2

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Chinese Journal of Catalysis 2016年第7期37卷 1070-1075页

作者：刘莉田娜黄龙洪宇浩谢爱云张凤阳肖翅周志有孙世刚厦门大学化学化工学院福建厦门361005

The modification of oxide-derived Cu electrode with Ni, Zn, and Au was examined to improve the catalytic activity of COz electroreduction. The experimental results showed that Ni modification increased the Faraday efficiency of the formation of formic acid and n-propanol. The Faraday effi- ciency relating to the formation of the liquid products was as high as 34.3% at -1.5 V versus the saturated calomel electrode reference potential. In contrast, modification with Zn reduced the for- mic acid formation efficiency but enhanced the alcohol formation efficiency. Finally, modification with Au suppressed the selectivity toward the formation of both formic acid and alcohols.

关键词： Carbon dioxide reductionOxide-derived CopperPotentiostatic depositionFaraday efficiencyModified by transition metal

单原子合金对烷基C-H键活化调控的理论研究

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Chinese Journal of Chemical Physics 2023年第4期36卷 427-433,I0035页

作者：乔聪聪傅钢厦门大学化学化工学院厦门361005

单原子合金是指活性金属原子分散在Cu、Ag或Au载体上所构成的催化剂,近年来已成为单原子催化研究中的一颗“新星”.单原子合金上孤立活性位点与载体金属的电子结构不同,具有奇异的电子结构,故通常表现出独特的催化行为。目前尚缺乏一种... 详细信息

单原子合金是指活性金属原子分散在Cu、Ag或Au载体上所构成的催化剂,近年来已成为单原子催化研究中的一颗“新星”.单原子合金上孤立活性位点与载体金属的电子结构不同,具有奇异的电子结构,故通常表现出独特的催化行为。目前尚缺乏一种可靠的单原子合金催化特性描述符.本文系统地考察了甲烷、丙烷和乙苯在15种Rh、Ir、Ni、Pd和Pt掺杂Cu(111)、Ag(111)和Au(111)单原子合金上初始C-H键活化.密度泛函计算表明,烷基C-H键的活化能垒与d带中心和H原子吸附相关较差,而与反应能之间相关性较好.理论分析表明,C原子在顶位的吸附与C-H活化过渡态之间存在着轨道相互作用的相似性,不仅涉及到对d,2轨道给予,也涉及day/dy≥轨道的元反馈.据此,C原子吸附能与甲烷、丙烷和乙苯C-H键活化能也具有很强的相关性(R2>0.9).

关键词：单原子合金 C-H键活化 d带中心热化学描述符线性比例关系

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多活性中心协同加氢纳米催化剂的设计和制备

化工学报 2015年第8期66卷 3091-3097页

作者：朱丽华孙菡蕾曹志凯郑进保张诺伟陈秉辉厦门大学化学化工学院福建厦门361005

基于催化剂多活性中心分工协同作用可活化两种或多种反应物,本研究工作以一种新的制备策略对贵金属-过渡金属-过渡金属氧化物催化剂进行合理设计,构筑金属与金属氧化物双活性中心。结果发现,贵金属负载于过渡金属/过渡金属氧化物(NM-TM/... 详细信息

基于催化剂多活性中心分工协同作用可活化两种或多种反应物,本研究工作以一种新的制备策略对贵金属-过渡金属-过渡金属氧化物催化剂进行合理设计,构筑金属与金属氧化物双活性中心。结果发现,贵金属负载于过渡金属/过渡金属氧化物(NM-TM/TMO)结构的催化剂在加氢反应中具有优异的催化活性。同时,热处理方法可有效调控催化剂微观结构,并对此构效关系进行了较为深入的研究。

关键词：纳米催化剂分工协同加氢构效关系

聚乙烯吡咯烷酮对模拟混凝土孔隙液中钢筋的缓蚀效应

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高等学校化学学报 2018年第6期39卷 1260-1266页

作者：董士刚高颖波官自超王海鹏王霞杜荣归宋光铃厦门大学能源学院厦门361102 厦门大学化学化工学院化学系厦门大学材料学院海洋材料腐蚀防护研究中心厦门361005

应用电化学阻抗谱和极化曲线测试技术,结合扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)和拉曼(Raman)光谱分析,研究了表面活性剂聚乙烯吡咯烷酮(PVP)作为缓蚀剂对钢筋的缓蚀效应和机理.结果表明,PVP对pH值为11.0,含0.5 mol/L NaCl的模... 详细信息

应用电化学阻抗谱和极化曲线测试技术,结合扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)和拉曼(Raman)光谱分析,研究了表面活性剂聚乙烯吡咯烷酮(PVP)作为缓蚀剂对钢筋的缓蚀效应和机理.结果表明,PVP对pH值为11.0,含0.5 mol/L NaCl的模拟混凝土孔隙液中的钢筋具有良好的缓蚀作用,可有效抑制钢筋的腐蚀;PVP浓度变化对钢筋腐蚀行为有显著的影响,当浓度为25 mg/L时,PVP对钢筋的缓蚀效率达到89.1%;PVP通过在钢筋表面形成吸附膜来抑制钢筋的腐蚀.

关键词：表面活性剂缓蚀剂聚乙烯吡咯烷酮钢筋模拟混凝土孔隙液

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内烯烃与普通醛的区域和对映选择性氢酰基化

有机化学 2024年第2期44卷 668-669页

作者：万响霍浩华厦门大学化学化工学院福建厦门361005

含有α-手性中心的非环烷酮是一类重要的基础合成砌块,它们广泛存在于天然产物、药物以及精细化学品中[1].在众多的合成方法中,过渡金属催化的烯烃与醛的C—H酰基化反应是一种直接从两个常见的官能团出发构建手性酮的高效方法[2].尽管... 详细信息

含有α-手性中心的非环烷酮是一类重要的基础合成砌块,它们广泛存在于天然产物、药物以及精细化学品中[1].在众多的合成方法中,过渡金属催化的烯烃与醛的C—H酰基化反应是一种直接从两个常见的官能团出发构建手性酮的高效方法[2].尽管分子内的不对称烯烃氢酰化反应已经有较多报道,相应的分子间催化不对称转化依然极富挑战性,这是因为在此类过渡金属催化的转化中醛非常容易发生脱羰基化副反应,特别是没有配位基团的醛[3].目前成功例子主要受限于使用具有配位基团的醛(例如水杨醛)和特定的烯烃(例如环丙烯和烯基硫醚)[4-6].高效的内烯烃与普通醛的区域和对映选择性的催化酰基化未见报道[7].

关键词：配位基团手性中心过渡金属催化对映选择性天然产物手性酮烯基酰基化

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湿法腐蚀硅制作PDMS微流控芯片

机械工程学报 2005年第11期41卷 194-198页

作者：张峰张宏毅周勇亮杨渭陈彬彬厦门大学化学化工学院厦门361005 厦门大学萨本栋微机电中心厦门361005

提出一种制作聚二甲基硅氧烷(PDMS)微流控芯片的方法。用15%四甲基氢氧化铵溶液各向异性腐蚀硅(100)制作模具,然后经过浇模,中真空键合得到PDMS微流控芯片。整个过程耗时约10h。用SEM和激光共焦显微成像系统观察整个制作过程。分析了硅... 详细信息

提出一种制作聚二甲基硅氧烷(PDMS)微流控芯片的方法。用15%四甲基氢氧化铵溶液各向异性腐蚀硅(100)制作模具,然后经过浇模,中真空键合得到PDMS微流控芯片。整个过程耗时约10h。用SEM和激光共焦显微成像系统观察整个制作过程。分析了硅片模具及PDMS微流控芯片图案的一致性及粗糙度,结果表明硅片模具图案的相对标准偏差低于3%,表面粗糙度Ra是0.0.51μm,PDMS微流控芯片相应的分别是1%和0.183μm。用PDMS微流控芯片进行电泳分离试验,分离场强200V/cm,在4.7cm长的分离通道中,30s内成功分离了四苯磺酸基卟啉(TPPS)和羧基钴酞菁(TCPcCo(Ⅱ))的混合样品。

关键词：微流控芯片制作湿法腐蚀硅(100) 聚二甲基硅氧烷

席夫碱Cu(Ⅱ)络合物的超分子螺旋手性及其手性光谱

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物理化学学报 2017年第12期33卷 2480-2490页

作者：曹石曾丽丽谢菁万仕刚李丹章慧厦门大学化学化工学院化学系福建厦门361005

本文通过不同的手性二胺(pn=1,2-丙二胺、chxn=1,2-环己二胺、dpen=1,2-二苯基乙二胺)与脱氢乙酸(dha)缩合,获得了N_2O_2型手性席夫碱配体(dha-en),进而合成了相应的三对手性席夫碱Cu(Ⅱ)络合物([Cu(dha-R/S-pn)](1a和1b)、[Cu(dha-R,R/S,S-chxn)](2a和2b)、[Cu(dha-R,R/S,S-dpen)](3a和3b),对其进行的固体和溶液电子圆二色(ECD)及溶液振动圆二色(VCD)光谱测试表明,这些化合物在固体和溶液状态下的金属中心的主要配位模式和绝对构型基本一致。此外,通过单晶结构分析发现:对于络合物2a/2b以及3a/3b,中心金属Cu(Ⅱ)除了与手性dha-en四齿配位外,还与相邻分子内酯环上的羰基发生弱的轴向配位形成一维超分子螺旋链,即实现了配位键构筑的席夫碱络合物的手性超分子自组装。本文对两对手性络合物2a/2b以及3a/3b的手性结构基元及其与超分子螺旋之间的关系进行了讨论。将本文所获实验VCD光谱数据与文献报道的相关数据进行比对分析,可以相互印证,并呈现一定的绝对构型关联规律且具有手性配位立体化学结构的指纹特征。

关键词：席夫碱Cu(Ⅱ)络合物电子圆二色振动圆二色单晶结构超分子手性组装

不同类型GaAs上应用约束刻蚀剂层技术进行电化学微加工

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物理化学学报 2009年第8期25卷 1671-1677页

作者：汤儆王文华庄金亮崔晨厦门大学化学化工学院化学系福建厦门361005

应用约束刻蚀剂层技术(CELT)对GaAs进行电化学微加工.研究了刻蚀溶液体系中各组成的浓度比例、GaAs类型、掺杂以及阳极腐蚀过程对GaAs刻蚀加工过程的影响.循环伏安实验表明,Br-可以通过电化学反应生成Br2作为刻蚀剂,L-胱氨酸可作为有效... 详细信息

应用约束刻蚀剂层技术(CELT)对GaAs进行电化学微加工.研究了刻蚀溶液体系中各组成的浓度比例、GaAs类型、掺杂以及阳极腐蚀过程对GaAs刻蚀加工过程的影响.循环伏安实验表明,Br-可以通过电化学反应生成Br2作为刻蚀剂,L-胱氨酸可作为有效的捕捉剂.CELT中刻蚀剂层被紧紧束缚于模板表面,模板和工件之间的距离小于刻蚀剂层的厚度时,刻蚀剂可以对GaAs进行加工.利用表面具有微凸半球阵列的导电模板,可以在不同类型GaAs上加工得到微孔阵列.实验结果表明:在相同刻蚀条件下,GaAs的加工分辨率与刻蚀体系中各组分的浓度比例有关,刻蚀结构的尺寸随着刻蚀剂与捕捉剂浓度比的增加而增大;在加工过程中,p-GaAs相对于n-GaAs和无掺杂GaAs受到阳极氧化过程的影响较为显著,p-GaAs表面易生成氧化物层,影响电化学微加工过程.X射线光电子能谱(XPS)和极化曲线实验也证明了这一点.

关键词：阳极溶解砷化镓约束刻蚀剂层技术刻蚀剂捕捉剂

带活性末端的热敏高分子的制备及其在荧光免疫分析中的应用

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高等学校化学学报 2001年第5期22卷 754-758页

作者：杨黄浩朱庆枝李东辉丁马太许金钩厦门大学化学化工学院现代分析教育部重点实验室厦门大学抗癌研究中心厦门大学化学系厦门361005

合成了带有活性末端的寡聚 N-异丙基丙烯酰胺 (ONIPAAm) ,并考察了其温度敏感性质 .以 ONI-PAAm作为免疫分析的载体与鼠 Ig G偶联 ,以四磺基铁酞菁为标记物 ,以羊抗鼠 Ig G抗体为分析模型 ,建立了竞争型热敏相分离荧光免疫分析新系统 .... 详细信息

合成了带有活性末端的寡聚 N-异丙基丙烯酰胺 (ONIPAAm) ,并考察了其温度敏感性质 .以 ONI-PAAm作为免疫分析的载体与鼠 Ig G偶联 ,以四磺基铁酞菁为标记物 ,以羊抗鼠 Ig G抗体为分析模型 ,建立了竞争型热敏相分离荧光免疫分析新系统 .羊抗鼠 Ig G抗体在 0～ 1 50 0 ng/m L范围内与体系相对荧光强度呈良好的线性关系 ,检测限为 2 ng/m L.

关键词：寡聚N-异丙基丙烯酰胺制备羊抗鼠IgG抗体热敏高分子热敏相分离模拟酶荧光免疫分析