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基于常压质谱技术的化学反应中间体监测研究进展

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质谱学报 2024年第1期45卷 31-43,I0002页

作者：葛喜洋尹伊颜欧阳津那娜北京师范大学化学学院放射性药物化学教育部重点实验室北京100875 北京师范大学(珠海校区)文理学院化学系广东珠海519087

随着科技的发展,化学反应研究逐渐在合成、化工、能源、环境、生物、医学等领域展现出重要的推动作用。然而,反应基质复杂,中间体种类、分子质量、寿命及动态变化多样,反应条件各异,使反应中间体的捕获与检测难度增大,同时给检测提出了... 详细信息

随着科技的发展,化学反应研究逐渐在合成、化工、能源、环境、生物、医学等领域展现出重要的推动作用。然而,反应基质复杂,中间体种类、分子质量、寿命及动态变化多样,反应条件各异,使反应中间体的捕获与检测难度增大,同时给检测提出了更高要求。常压质谱技术因具有高灵敏度、高选择性、分析速度快、原位监测等特点,近年来在化学反应中间体的监测及机理探究方面展示出独特优势。基于此,本文综述了常压质谱技术在电化学、光化学、等离子体化学、微滴化学等反应过程中,反应中间体捕获、检测、监测及相关机理研究等方面的进展。针对不同反应类型,详细介绍常压质谱检测方法的建立,阐明其在瞬时反应中间体的捕获和机理探究方面的应用,并进行总结和展望。

关键词：常压质谱反应中间体在线监测机理研究

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大尺寸有机分子晶体的生长及光电应用

化学进展 2024年第2期36卷 204-223页

作者：崔靖愉姜辉李荣金朱伟钢天津大学有机集成电路教育部重点实验室、天津市分子光电科学重点实验室理学院化学系天津300072 天津大学材料科学与工程学院天津300072

有机分子晶体通过非共价相互作用结合在一起,具有三维长程有序、热力学稳定、缺陷密度低等特点,在有机场效应晶体管、X射线成像、非线性光学、光波导、柔性可穿戴器件和激光器等领域有广阔的应用前景。以往的研究主要是基于有机块状晶... 详细信息

有机分子晶体通过非共价相互作用结合在一起,具有三维长程有序、热力学稳定、缺陷密度低等特点,在有机场效应晶体管、X射线成像、非线性光学、光波导、柔性可穿戴器件和激光器等领域有广阔的应用前景。以往的研究主要是基于有机块状晶体或小尺寸的有机微/纳米晶体,对大尺寸的有机分子晶体研究较少,而实际应用场景往往需要大尺寸的有机分子晶体,如晶体管阵列及电路需要英寸级晶体膜,X射线成像和非线性光学变频需要厘米级晶体。然而,获得高质量大尺寸的有机分子晶体极具挑战,国内外尚未有关于大尺寸有机分子晶体生长与光电性能研究的总结和综述。本文首先介绍了分子晶体的生长机理和生长方法,然后介绍了大尺寸有机分子晶体的材料,接着总结了大尺寸有机分子晶体在长余辉发光、非线性光学、X射线成像、快中子探测、场效应晶体管、光电探测器等光电方面的应用,最后讨论了这一领域存在的挑战并对未来发展进行了展望。

关键词：分子晶体大尺寸光电子学场效应晶体管

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应力加载对花岗岩粗糙裂隙渗透率影响规律

地球科学 2024年第5期49卷 1810-1820页

作者：那金谢康路袁可涵袁益龙油气地球化学与环境湖北省重点实验室(长江大学资源与环境学院) 湖北武汉430100 吉林大学地下水资源与环境教育部重点实验室吉林长春130021

本研究选取青海共和盆地干热岩靶区储热层印支期花岗岩为目标层,利用高压流体驱替实验装置开展岩心裂隙渗流-应力耦合下循环加卸载试验,分析应力加载过程对花岗岩粗糙裂隙渗透率影响规律,并通过数值模拟技术分析实验过程中花岗岩裂隙渗... 详细信息

本研究选取青海共和盆地干热岩靶区储热层印支期花岗岩为目标层,利用高压流体驱替实验装置开展岩心裂隙渗流-应力耦合下循环加卸载试验,分析应力加载过程对花岗岩粗糙裂隙渗透率影响规律,并通过数值模拟技术分析实验过程中花岗岩裂隙渗透率的演化特征.研究结果表明:(1)应力加载导致裂隙接触面产生变形,是影响裂隙渗流的主要因素,裂隙渗透率与围压呈负相关关系;(2)裂隙渗透率对不同应力加载模式敏感性存在差异;(3)在试验基础上得出数学经验公式,并通过数值模拟分析花岗岩裂隙通道内渗流演化规律,模拟结果同实验拟合较好.

关键词：花岗岩应力加载裂隙渗透率渗流-应力耦合数值模拟地热能源

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前言:陕西师范大学建校80周年专刊

中国科学:化学 2024年第10期54卷 1617-1618页

作者：薛东陕西师范大学化学化工学院应用表面与胶体化学教育部重点实验室

陕西师范大学位于古都西安,是教育部直属、“211工程”和“985”优势学科创新平台建设高校,2017年入选国家首批“双一流”建设高校.陕西师范大学化学学科肇始于1944年的陕西省立师范专科学校理化科, 1981年获批首批分析化学硕士授权点, ...

陕西师范大学位于古都西安,是教育部直属、“211工程”和“985”优势学科创新平台建设高校,2017年入选国家首批“双一流”建设高校.陕西师范大学化学学科肇始于1944年的陕西省立师范专科学校理化科, 1981年获批首批分析化学硕士授权点, 2003年获批分析化学、应用化学及材料学三个二级学科博士授权点, 2005年获批化学一级博士授权点, 2008年获批化学博士后科研流动站, 2021年获批化学工程与技术博士学位授权一级学科, 2023年获批化学工程与技术博士后科研流动站.八十载薪火相传、勇毅前行,侯又可、高世扬、章竹君、房喻等一代代学人辛勤耕耘、砥砺奋进,为陕西师大化学学科的建设发展奠定了坚实基础.

关键词：

高温高压条件下单一CO_(2)体系的傅里叶红外光谱定量模型及天然包裹体应用

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光谱学与光谱分析 2024年第8期44卷 2256-2261页

作者：黄亚浩薛一帆文志刚陈俊林乔占峰刘义承长江大学油气地球化学与环境湖北省重点实验室湖北武汉430100 中国地质大学(武汉)构造与油气资源教育部重点实验室湖北武汉430074 中国石油天然气集团公司碳酸盐岩储层重点实验室浙江杭州310023 国家能源碳酸盐岩油气重点实验室浙江杭州310023

傅里叶红外光谱是可以用于定性识别天然流体包裹体组分的原位无损分析技术,目前针对于天然包裹体的温度—压强—组分的定量分析是激光谱学地质应用的重点和难点以及发展方向,傅里叶红外光谱对于天然流体包裹体的定量方法和模型尚未建立... 详细信息

傅里叶红外光谱是可以用于定性识别天然流体包裹体组分的原位无损分析技术,目前针对于天然包裹体的温度—压强—组分的定量分析是激光谱学地质应用的重点和难点以及发展方向,傅里叶红外光谱对于天然流体包裹体的定量方法和模型尚未建立。通过高压毛细硅管封装技术结合傅里叶红外光谱仪,对单一CO_(2)体系2ν2+ν3和ν1+ν3伸缩振动双峰进行40~80℃,60~500 bar压强范围下红外光谱的采集和观测,获取了不同温度和压强范围下红外光谱参数,通过拟合和计算获取该体系下傅里叶红外光谱的峰面积和峰位移,建立了CO_(2)的2ν2+ν3和ν1+ν3伸缩振动双峰体系下傅里叶红外光谱流体的密度与峰面积,压强与峰面积的标定模型,并明确CO_(2)的2ν2+ν3和ν1+ν3伸缩振动双峰形态随温度压强的变化特征,讨论了峰位移随温度和压强的变化。通过单一CO_(2)组分傅里叶红外光谱定量技术,在40℃下,采集莺歌海盆地黄流组储层中石英裂隙内纯CO_(2)包裹体的伸缩振动双峰峰面积来计算的密度,同时在室温下,采集包裹体的拉曼光谱,对比利用两种不同原位分析测试方法所计算密度,验证了傅里叶红外光谱定量分析的可行性,傅里叶红外光谱定量分析相比于拉曼光谱定量分析具有不受实验仪器和环境限制的优点,其定量方法可以避免由于仪器所处不同实验室之间产生的误差。

关键词：傅里叶红外光谱 CO_(2) 流体包裹体莺歌海盆地

反应物化学计量比对阶梯流道URFC性能影响

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工程热物理学报 2024年第7期45卷 2061-2067页

作者：乔佳楠郭航叶芳陈浩北京工业大学能源与动力工程学院传热强化与过程节能教育部重点实验室及传热与能源利用北京市重点实验室北京100124

本文基于一个两相、非等温模型,探究了燃料电池模式的化学计量比对一体式再生燃料电池性能的影响。结果表明,在燃料电池模式下提高反应物的化学计量比有利于促进传质与排水,但消耗的泵功会持续增加,因此电池性能的提升率随化学计量比的... 详细信息

本文基于一个两相、非等温模型,探究了燃料电池模式的化学计量比对一体式再生燃料电池性能的影响。结果表明,在燃料电池模式下提高反应物的化学计量比有利于促进传质与排水,但消耗的泵功会持续增加,因此电池性能的提升率随化学计量比的增加呈先上升后下降的趋势。在本文的运行工况下,当化学计量比为1.5时,燃料电池模式的净输出功最高;此外,在电池饥饿程度较高时,将化学计量比设置为1.5对充放电循环效率的提升率最高。

关键词：一体式再生燃料电池化学计量比性能提升率传质排水

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硅质壳在药物递送应用领域的研究进展

中国生物工程杂志 2024年

作者：尤润宇王候杰高亚辉陈长平梁君荣厦门大学生命科学学院滨海湿地生态系统教育部重点实验室厦门大学近海海洋环境科学国家重点实验室

现有医药业的主要挑战是将治疗药物以有效浓度输送到人体特定区域（即患病组织），同时对健康组织的副作用最小。要实现这一重要目标，研发可高效装载和递送药物的载药系统成为了关键。硅藻硅质壳因其独特的多级微纳米孔隙、天然的精细... 详细信息

现有医药业的主要挑战是将治疗药物以有效浓度输送到人体特定区域（即患病组织），同时对健康组织的副作用最小。要实现这一重要目标，研发可高效装载和递送药物的载药系统成为了关键。硅藻硅质壳因其独特的多级微纳米孔隙、天然的精细微结构、可修饰的表面化学特性、优异的热稳定性、生物相容性、易获得性、以及环境友好性成为了研发药物递送系统的新兴生物功能材料。文中描述了硅藻硅质壳基于药物递送系统研发的结构特征、理化特性、以及生物安全性；比较了与其他硅基微纳米药物载体的异同点；综述了通过多样化硅质壳表面功能化策略实现不同载药体系构建的研究进展；探讨了所面临的挑战和未来研发方向。

关键词：硅藻硅质壳药物递送系统表面功能化

云南普阳煤矿新近系褐煤中稀土元素的赋存状态

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地质学报 2024年第8期98卷 2452-2471页

作者：汪小妹郭星星韩宇轩徐振宇杨浩然李宝庆中国地质大学(武汉)构造与油气资源教育部重点实验室湖北武汉430074

目前对于褐煤中稀土元素(REY)赋存状态的研究还存在较多疑问,主要体现在两个方面:一是褐煤中REY究竟主要赋存于有机质中还是矿物质中?二是褐煤含有较多容易受到酸溶干扰的含氧官能团,在逐级化学提取实验过程中,高比例HCl提取相中的REY... 详细信息

目前对于褐煤中稀土元素(REY)赋存状态的研究还存在较多疑问,主要体现在两个方面:一是褐煤中REY究竟主要赋存于有机质中还是矿物质中?二是褐煤含有较多容易受到酸溶干扰的含氧官能团,在逐级化学提取实验过程中,高比例HCl提取相中的REY究竟来自于碳酸盐、磷酸盐、单硫化物等矿物还是来自于有机质?着眼于此,本文在逐级化学提取这一常规元素赋存状态研究方法的基础上,结合密度分离实验、红外光谱(FTIR)等手段,对普阳煤矿新近系褐煤中REY的赋存状态进行了系统研究。研究结果表明,普阳煤矿M2和M3煤层为极低—中灰、中高—高挥发分、中硫分褐煤,其组成矿物主要为石英、方解石、高岭石、黄铁矿。M2和M3煤层中常量元素以Al和Si为主,其REY配分模式主要为L型和N型,其中M2煤层中REY轻度富集。逐级化学提取实验结果显示M2和M3煤层中的REY主要被HCl浸取,其次被HNO3浸取,同时还有部分REY保留在残渣中,HF对煤中REY的提取率很低(一般实验结果表明REY主要赋存于低密度组分中。红外光谱分析结果显示煤样品经HCl处理后,酚羟基、羟基等含氧官能团增多,可能是经HCl浸取后样品中与酚羟基、羟基点位结合的REY被浸出迁移所致。综合来看,普阳煤矿M2和M3煤层中的REY主要赋存于有机质中,少量赋存于硅酸盐矿物中,碳酸盐、磷酸盐、单硫化物和双硫化物也可能是部分REY的赋存载体。逐级化学提取实验过程中HCl所提取的异常高比例的REY可能主要来自于有机质。

关键词：普阳煤矿褐煤稀土元素逐级化学提取红外光谱

锆改性Cu/SiO_(2)催化剂催化3-羟基丙酸甲酯选择性加氢

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化工进展 2024年第3期43卷 1328-1341页

作者：李伟杰康金灿张传明林丽娜李昌鑫朱红平厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室福建厦门361005

采用蒸氨法制备了锆(Zr)改性的Cu/SiO_(2)催化剂,用于3-羟基丙酸甲酯(3-HMP)气相加氢制1,3-丙二醇(1,3-PDO)。采用比表面积及孔分布测试、XRD、ICP-OES、H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD、CO_(2)-TPD、FTIR、TGDTG、HRTEM、XPS和AES等手段对催化剂进行了详细表征,发现Zr物种的加入使得Cu和Zr物种之间发生了强相互作用,产生了较多的层状硅酸铜,在结构方面提高了催化剂的比表面积,降低了铜物种的粒径,促进铜物种的分散,且在电子调控方面提高了Cu^(+)的含量,增强了催化剂吸附酰基和甲氧基的能力。与未改性的Cu/SiO_(2)催化剂相比,在相同反应条件下,Zr掺杂量为0.5%的Cu/SiO_(2)催化剂表现出更高的催化性能,获得3-羟基丙酸甲酯转化率为96.0%和1,3-丙二醇选择性为84.3%,1,3-PDO的总收率达80.9%。这是目前在高液时空速0.10h^(-1)的条件下取得的最佳结果。

关键词： 3-羟基丙酸甲酯加氢 1,3-丙二醇铜/二氧化硅 Zr改性