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基于单原子铁催化剂的过一硫酸盐高级氧化过程: 配位结构和活性组分

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 15-37页

作者：程成任伟张晖段晓光王少彬武汉大学资源与环境科学学院环境科学与工程系湖北武汉430079 阿德莱德大学化学工程学院澳大利亚南澳阿德莱德

随着全球工业化的迅速发展,大量有毒污染物不断排入水体中,对水生态系统和人类健康构成了严重威胁.为应对这一挑战,人们发展高级氧化技术,其通过产生活性自由基,能够氧化并矿化有毒污染物.其中,利用非均相催化剂活化的过一硫酸盐高级氧... 详细信息

随着全球工业化的迅速发展,大量有毒污染物不断排入水体中,对水生态系统和人类健康构成了严重威胁.为应对这一挑战,人们发展高级氧化技术,其通过产生活性自由基,能够氧化并矿化有毒污染物.其中,利用非均相催化剂活化的过一硫酸盐高级氧化过程可产生多种非自由基活性物种,如单线态氧、催化剂-过硫酸盐复合体和高价态金属,这些物种具有选择性氧化特定污染物的能力.为了实现对污染物的精准处理,需要合理设计与调控非均相催化剂的结构,以选择性地产生自由基/非自由基物种.单原子催化剂具有较高的原子利用效率和明确可调控的活性位点结构,可高效且选择性活化过一硫酸盐,并产生多种活性组分.然而,由于活性组分多元的生成路径及其之间复杂的相互作用,目前对于单原子催化剂在过一硫酸盐活化过程中的结构-活性/选择性关系尚未得到深入揭示.因此,本研究旨在通过深入探究单原子催化剂的结构与性能关系,为优化催化剂设计、提升污染物处理效率提供科学依据.本文围绕最具代表性的单原子铁系催化剂,系统分析并总结了在过一硫酸盐高级氧化过程中的结构-活性/选择性关系.首先,简要介绍了单原子铁催化剂的制备方法和表征手段,以及活性位点结构的生成过程.然后,深入分析了单原子铁催化剂活化过一硫酸盐过程的研究进展和反应特性.从理论与实验角度,详细阐述了过一硫酸盐活化过程中活性物种产生的反应原理.具体来说,探讨了自由基、单线态氧、催化剂-过硫酸盐复合体和高价铁组分在不同单原子铁位点上的生成机理及鉴别方法.进一步地,分析了单原子铁催化剂活性位点的几何结构和电子结构性质对活性物种产生的影响,总结了调控活性位点的有效手段.在此基础上,建立单原子铁催化剂结构与产生活性组分之间的结构-活性/选择性关系,以期为非均相过一硫酸盐活化剂的设计提供理论指导.最后,本文还指出了基于单原子催化剂的过一硫酸盐高级氧化过程所面临的挑战,并展望了未来的发展方向.未来,应进一步发展原位/工况条件下的表征技术,以精准捕捉活化过程中活性位点的结构演变和关键反应中间体的生成,从而更深入地揭示反应机理;此外,设计具有双金属位点的催化剂,可优化多步骤反应中不同反应中间体的吸附与电荷转移过程,实现协同催化效果.本文期望为深入理解过一硫酸盐高级氧化技术的反应机理和开发高效选择性的单原子环境催化剂提供有益借鉴.

关键词：过一硫酸盐活化单原子铁催化剂自由基非自由基水处理环境修复

激光粉末床熔融的熔道宽度与熔池温度的预测:一种新型数值模拟模型的提出与验证

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中国有色金属学报 2024年第4期34卷 997-1009页

作者：陈汉聪汪润泽司婧雯房淑晗姚锡禹严明南方科技大学材料科学与工程系深圳518055 南方科技大学电子与电气工程系深圳518055

为了减少预测激光粉末床熔融熔道宽度与熔池峰值温度所需的计算资源,本研究提出了一种精度高、计算资源消耗少、对常见合金材料适用的数值模拟模型。在保证模拟精度的情况下,采用此模型可以使计算成本降低2个数量级,对于Ti6Al4V合金、Al... 详细信息

为了减少预测激光粉末床熔融熔道宽度与熔池峰值温度所需的计算资源,本研究提出了一种精度高、计算资源消耗少、对常见合金材料适用的数值模拟模型。在保证模拟精度的情况下,采用此模型可以使计算成本降低2个数量级,对于Ti6Al4V合金、AlSi10Mg合金、316L合金和In 718合金,本模型对熔道宽度、熔池峰值温度的预测值的平均相对误差值±标准差值分别为4.8%±3.1%和7.9%±3.6%,说明模型预测值与实验值较为吻合。本研究提出的模型在保证较高模拟精度的情况下,可以大大降低激光粉末床熔融数值模拟的计算成本,具有很强的实用价值。

关键词：激光粉末床熔融合金数值模拟计算成本

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社会医学和“红”“专”冲突

开放时代 2024年第2期 27-42,M0003,M0004页

作者：张殷豪澳大利亚阿德莱德大学亚洲研究系

本文将毛泽东时代提高人口健康水平的经验置于社会医学的脉络中。社会医学认为,疾病既是一种生物学的现象,也是特定社会条件的结果,而且后者的影响更大。想要持久地提高人口的健康状况,需要推动政治层面的根本变革,不断消除疾病的社会... 详细信息

本文将毛泽东时代提高人口健康水平的经验置于社会医学的脉络中。社会医学认为,疾病既是一种生物学的现象,也是特定社会条件的结果,而且后者的影响更大。想要持久地提高人口的健康状况,需要推动政治层面的根本变革,不断消除疾病的社会根源。本文指出,毛泽东时代的特殊性在于,其不仅实践了社会医学的一般理念,还进一步思考了潜在的危机及应对方法。苏联和智利的案例证明,若不克服社会主义制度下“专”与“红”的矛盾,社会医学将难以为继。以赤脚医生为代表的制度设计,正是通过正式经济关系和非正式社会关系的安排克服“红”“专”冲突的有益尝试。20世纪80年代之后,中国的社会医学陷入停滞和退却,并不意味着之前探索的失败。在深化政治体制改革和突发公共卫生事件的双重背景下,重启社会医学的探索势在必行,而毛泽东时代的实践将为此提供坚实的本土经验基础。

关键词：社会医学 “红” “专” 毛泽东时代赤脚医生

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2种水运仪象台枢轮复原方案的受力分析

清华大学学报（自然科学版） 2024年第3期64卷 545-551页

作者：徐思源王禹衡唐晓强王哲然清华大学科学史系北京100084 清华大学机械工程系北京100084

枢轮是水运仪象台复原研究中的难点,根据受水壶是否可以独立于枢轮转动,形成了“翻斗”与“定斗”2种复原方案。一方面,2种方案都会不可避免地出现与原文违背之处。因此,与原文是否符合已不适合作为评价复原方案优劣的唯一标准,而新的... 详细信息

枢轮是水运仪象台复原研究中的难点,根据受水壶是否可以独立于枢轮转动,形成了“翻斗”与“定斗”2种复原方案。一方面,2种方案都会不可避免地出现与原文违背之处。因此,与原文是否符合已不适合作为评价复原方案优劣的唯一标准,而新的复原模型也不能只是简单地遵从其中某一种方案进行制作。另一方面,对博物馆展览而言,模型能否长期稳定运行,是选择方案时的重要考量因素。因此,该文通过建模和计算,得到了2种方案中各部件的受力数据。结果表明:“定斗”方案中的枢轮和左天锁等关键部件承受的冲击小于“翻斗”方案。新的复原模型可以在吸纳定斗方案这一优点的基础上进行制作。

关键词：水运仪象台枢轮复原受力分析

计入粗糙峰的微纳结构表面水润滑流体动力学仿真

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物理学报 2024年第11期73卷 189-200页

作者：谷靖萱郑庭郭明帅夏冬生张会臣大连海事大学机械工程系大连116026

随着表面精密加工技术与润滑减摩研究的发展,利用表面织构化技术提升其表面减摩效果的研究已引起广泛关注,但少有研究考虑摩擦副表面粗糙形貌对润滑特性带来影响.本研究采用计算流体动力学(CFD)模拟方法,建立了矩形织构模型,并在其表面... 详细信息

随着表面精密加工技术与润滑减摩研究的发展,利用表面织构化技术提升其表面减摩效果的研究已引起广泛关注,但少有研究考虑摩擦副表面粗糙形貌对润滑特性带来影响.本研究采用计算流体动力学(CFD)模拟方法,建立了矩形织构模型,并在其表面计入粗糙峰结构,讨论水润滑条件下不同粗糙峰结构模型润滑特性变化规律.结果表明:调节微纳复合表面结构参数,将改变润滑水膜承载力,进而影响微纳复合结构表面的动压润滑效果.此外,织构内涡流生成导致涡量变化,引起能量耗散并影响摩擦力.对矩形织构模型,适当的深度比(H=0.6)可使其表面动压润滑效应达到最优;而增大织构宽度比(W),动压润滑效应增强.在微织构表面引入高斯随机粗糙峰后,当随机粗糙峰高度变化标准差δ为0.5时,承载力可提升44%,摩擦系数降低30.9%.若引入半正弦粗糙峰,承载力和摩擦系数的变化范围均小于10%,对润滑效果的影响不明显.若同时引入高斯随机粗糙峰和半正弦粗糙峰,承载力可提升42%,摩擦系数下降31.1%,即表面动压润滑效果提升也较为显著.

关键词：微织构粗糙度动压润滑流体动力学

基于振动及声学测量的风电叶片结构健康监测研究综述

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机械工程学报 2024年第7期60卷 79-92页

作者：孙仕林王天杨褚福磊清华大学机械工程系北京100084

叶片的健康状态对风力发电的效率和可靠性具有重要影响,其造价与损伤概率在风力发电机的各部件中位于前列。目前,国内外学者已针对风电叶片结构健康监测开展大量的研究,其中基于振动测量和声学测量的方法具有测量范围广、数据处理方便... 详细信息

叶片的健康状态对风力发电的效率和可靠性具有重要影响,其造价与损伤概率在风力发电机的各部件中位于前列。目前,国内外学者已针对风电叶片结构健康监测开展大量的研究,其中基于振动测量和声学测量的方法具有测量范围广、数据处理方便等优势。为了充分了解当前的研究进展,在阐述风电叶片各类结构健康监测方法的基础上,从基于固有特性的方法、基于健康指标的方法、基于统计建模的方法和基于机器学习的方法等四个方面综述了基于振动测量的相关研究,从基于独立麦克风测量的方法和基于麦克风阵列测量的方法等两个方面综述了基于声学测量的相关研究。最后,对论文涵盖的风电叶片结构健康监测方法进行总结,并展望了未来研究需要进一步关注的方向。

关键词：结构健康监测风力发电机叶片振动声学

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ArUco辅助的爬壁机器人自主定位方法

机器人 2024年第1期46卷 27-35,44页

作者：张文杨耀鑫黄天帜孙振国清华大学机械工程系北京100084

针对现有的爬壁机器人定位技术在纹理特征不明显、环境相对封闭、存在强磁干扰等特殊环境下的不足,提出利用机载鱼眼相机观测固定于地面的ArUco码的全新定位方案并实现了基于该定位方案的惯性测量单元/编码器/鱼眼相机多传感器融合的自... 详细信息

针对现有的爬壁机器人定位技术在纹理特征不明显、环境相对封闭、存在强磁干扰等特殊环境下的不足,提出利用机载鱼眼相机观测固定于地面的ArUco码的全新定位方案并实现了基于该定位方案的惯性测量单元/编码器/鱼眼相机多传感器融合的自主定位方法A-IEF。该方法首先识别ArUco码,并根据其在鱼眼图像中的位置筛选关键帧;然后,研究了固定于地面的ArUco码的角点在鱼眼图像中的重投影规律,并结合机器人姿态约束进行重定位优化;其次,在关键帧区间内,推导了角点重投影误差关于机器人位置和姿态增量的雅可比矩阵;接着,设计了基于ES-EKF(误差状态扩展卡尔曼滤波)的多信息融合方法,以编码器估计的位移误差及ArUco角点重投影误差作为观测量,实现对机器人航向角和位置的修正;最后,在大型钢制构件上进行测试,试验结果表明,本文方法具有更高的定位精度,其中位置估计精度保持在0.06 m以内,航向角估计精度保持在3.7°以内,相较于ArUco-rectified、航位推测法等定位算法,位置误差降低约47%,航向角误差降低约68%,并能够实现在弱光照环境中的定位。

关键词：多传感器融合误差状态扩展卡尔曼滤波爬壁机器人位姿估计 ArUco码

基于差分融合长短期记忆神经网络数控机床热误差建模

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机械工程学报 2024年第7期60卷 249-257页

作者：刘占广张云刘晴雨清华大学机械工程系北京100084

数控机床的热效应是制约机床加工精度的主要因素,为了进一步提高机床热误差预测的精度,针对热误差表征参数温升和位移的相对量特性,引入差分预测,综合直接预测和差分预测的优点,提出一种基于差分融合长短期记忆神经网络的数控机床热误... 详细信息

数控机床的热效应是制约机床加工精度的主要因素,为了进一步提高机床热误差预测的精度,针对热误差表征参数温升和位移的相对量特性,引入差分预测,综合直接预测和差分预测的优点,提出一种基于差分融合长短期记忆神经网络的数控机床热误差预测模型。以某型号卧式外圆磨床为实验对象,按照不同电机频率设计四组实验,连续采集温度和刀具(砂轮)轴向伸长量数据,基于随机森林和特征交叉递归移除方法确定四个温度敏感点,随机选定训练集与测试集进行训练和预测,通过与现有普遍使用的人工神经网络方法对比验证,提出的热误差模型能够在数据趋势性和波动性间取得较好平衡,且预测结果有更高的精度和更好的鲁棒性,印证了引入差分预测的合理性,对于实际数控机床热误差预测补偿具有一定的参考意义。

关键词：热误差预测相对量差分融合长短期记忆神经网络

高浓度掺杂非晶铟镓锌氧化物薄膜的态密度模型研究

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电子学报 2024年第5期52卷 1591-1600页

作者：蔡坤林谢应涛蹇欢黄雁琳翁嘉明重庆邮电大学电子工程系重庆400065 上海交通大学电气工程系上海200240

针对背沟道刻蚀(Back Channel Etch,BCE)技术的非晶铟镓锌氧化物(a-IGZO)薄膜晶体管(Thin Film Transistor,TFTs),建立了一种高浓度掺杂态密度模型(High Concentration Doping Density Of States model,HCD-DOS model),并通过数值模拟研究态密度关键参数对器件性能的影响,以此揭示a-IGZO TFTs中制备工艺对导电沟道修复的物理机理.首先,采用结合强度较高的钼/铜双层结构作为栅/源/漏电极,引入BCE方法制备了底栅顶接触(BottomGate Top-Contact,BG-TC)TFTs.其次,建立了适用于BCE技术的a-IGZO TFTs的HCD-DOS模型.随后,基于TCAD(Technology Computer Aided Design)仿真器对态密度关键参数进行数值研究,结果表明,不同态密度参数对a-IGZO TFTs器件转移特性曲线、电学特性以及沟道内部电子浓度分布的影响有所差异.最后,基于HCD-DOS模型探索SiO_(x)钝化层沉积和N_(2)O等离子体处理对器件内部机理的影响.研究发现,N2O等离子体处理对态密度分布和沟道载流子浓度有显著影响,进而导致阈值电压正向漂移.

关键词：非晶铟镓锌氧化物薄膜晶体管态密度模型钝化层沉积等离子体处理背沟道刻蚀

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