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氨基羟基脲与Nd(Ⅲ)及Tb(Ⅲ)的配位化学研究

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原子能科学技术 2025年第2期59卷 282-291页

作者：陈少康杨琪张士博杨雅婷周今郝轩杨素亮田国新中国原子能科学研究院放射化学研究所北京102413 清华大学核能与新能源技术研究院北京100084

4-羟基氨基脲(HSC,本文化学式或结构式中以HL表示)可在Purex流程中作为钚的还原剂使用。本文通过吸收光谱滴定法确定HSC与Nd(Ⅲ)在水溶液中可形成金属离子与配体比例为1∶1、1∶2、1∶3的3种配合物Nd(HL)^(3+)、Nd(HL)_(2)^(3+)和Nd(HL)... 详细信息

4-羟基氨基脲(HSC,本文化学式或结构式中以HL表示)可在Purex流程中作为钚的还原剂使用。本文通过吸收光谱滴定法确定HSC与Nd(Ⅲ)在水溶液中可形成金属离子与配体比例为1∶1、1∶2、1∶3的3种配合物Nd(HL)^(3+)、Nd(HL)_(2)^(3+)和Nd(HL)_(3)^(3+),获得了配合物的稳定常数,并通过电位滴定法对中性分子配位模式进行了验证。采用溶剂挥发方法分别制备了配体、质子化配体的高氯酸盐,以及配体与Nd(Ⅲ)、Tb(Ⅲ)的1∶3配合物(金属离子∶配体)的单晶,并采用X射线衍射单晶结构分析方法测定其结构。在Nd(Ⅲ)和Tb(Ⅲ)配合物晶体中,HSC中性分子的羰基氧原子以及肟基氧原子以螯合的形式与中心金属离子形成五元环配位构型。羰基氧原子和肟基氧原子与中心金属离子配位键键长比较的结果表明,晶体中Nd(HL)_(3)^(3+)配合物HSC分子配位肟基氧原子上的质子未发生解离。通过水溶液中配合物的吸收光谱、[Nd(H_(2)O)_(3)(HL)_(3)]·3ClO_(4)晶体漫反射光谱及其乙腈溶液吸收光谱的比较,结合[Tb(H_(2)O)_(3)(HL)_(3)]·3ClO_(4)晶体及其乙腈溶液的荧光光谱及荧光寿命的测定结果,可推测水溶液中HSC与Nd(Ⅲ)、Tb(Ⅲ)形成的配合物中肟基均不解离质子。

关键词： 4-羟基氨基脲 Nd(Ⅲ) Tb(Ⅲ) 配位化学单晶结构分析荧光寿命测定

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腈类化合物在高电压电解液中的研究进展

储能科学与技术 2025年

作者：李南马静黄挺秀沈毅星沈旻江依义洪涛马国强马紫峰浙江省化工研究院有限公司上海交通大学绍兴新能源与分子工程研究院

提高工作电压是提升锂离子电池能量密度的有效途径，但由此引发的电解液氧化分解、过渡金属离子溶出以及正极材料结构破坏等问题，严重制约了其实际应用。因此，开发具有优异电化学稳定性的电解液成为研究的热点。腈类化合物由于高介电... 详细信息

提高工作电压是提升锂离子电池能量密度的有效途径，但由此引发的电解液氧化分解、过渡金属离子溶出以及正极材料结构破坏等问题，严重制约了其实际应用。因此，开发具有优异电化学稳定性的电解液成为研究的热点。腈类化合物由于高介电常数和优良的氧化稳定性，被视为高电压体系中优化电解液的理想选择。本文回顾了腈类化合物作为溶剂和添加剂的作用机理及性能特点，针对腈类溶剂与石墨及锂金属不相容的问题，讨论了高浓度电解液、弱溶剂化电解液、含氟腈类电解液及共晶电解质等四种优化策略，并总结了各策略的实际应用前景及商业化过程中面临的局限性，明确指出添加剂是当前最有效的应用方式。此外，通过介绍含硅、硼、硫等元素的化学基团修饰的新型腈类添加剂，探究了不同官能团的作用机制及其应用潜力。最后，本文阐述了腈类化合物在开发与应用中面临的机遇与挑战，展望了通过合成工艺的优化与新型添加剂的开发，获得低粘度、高纯度、界面稳定性更强的多官能团腈类化合物，并探讨其在高电压电解液，尤其是在钴酸锂电池电解液中的应用前景。

关键词：锂离子电池电解液腈类化合物固体电解质界面膜

采用动态和静态光散射技术研究三嵌段共聚物在稀溶液中的自组装途径

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光谱学与光谱分析 2025年第3期45卷 665-671页

作者：戴学志沈金朋田强梁华朱杉强晓莲西南科技大学材料与化学学院环境友好能源材料国家重点实验室四川绵阳621010 中国工程物理研究院化工材料研究所高分子物理研究室四川绵阳621900

三嵌段共聚物(TTPs)在稀溶液中经分级自组装形成多隔室胶束(MCMs)的过程,通常包括TTPs分子链自组装形成星形胶束、星形胶束自组装形成MCMs两个主要步骤,其中前一步骤理论上存在单级自组装或分级自组装两种未被阐明的可能途径。选择非晶... 详细信息

三嵌段共聚物(TTPs)在稀溶液中经分级自组装形成多隔室胶束(MCMs)的过程,通常包括TTPs分子链自组装形成星形胶束、星形胶束自组装形成MCMs两个主要步骤,其中前一步骤理论上存在单级自组装或分级自组装两种未被阐明的可能途径。选择非晶态TTPs聚苯乙烯-b-聚丁二烯-b-聚甲基丙烯酸甲酯(PS-b-PB-b-PMMA,SBM)为模型分子,通过溶剂交换的方法使SBM在稀溶液中自组装,采用动态及静态光散射技术对SBM自组装形成星形胶束进一步自组装形成MCMs的过程进行实时、动态表征,并结合透射电镜(TEM)辅助测试结果进行分析。研究结果表明,SBM在稀溶液中自组装形成星形胶束的途径是直接由SBM链团/网经单级自组装途径形成星型胶束,而不是存在单链或多链胶束等过渡形态的分级自组装途径。SBM稀溶液浓度对该自组装途径无明显影响,该自组装过程在12 h内已达到动态平衡。研究结果可为多组分嵌段共聚物在稀溶液中自组装过程的热力学和动力学研究、光散射技术在高分子溶液表征中的应用提供参考。

关键词：嵌段共聚物自组装胶束途径光散射

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乙烯基MQ硅树脂补强液体硅橡胶的力学性能

高分子材料科学与工程 2020年第7期36卷 169-175页

作者：韩纪慧叶素文徐镇田徐海涛陈义旺南昌大学高分子及能源化学研究院江西南昌330031

液体硅橡胶内聚能密度小、力学强度低,是限制其应用的主要障碍。文中通过正硅酸酯法,合成了一种相对分子质量及乙烯基含量可控的MQ硅树脂,并研究了其对液体硅橡胶的补强作用。研究结果表明,与传统白炭黑补强液体硅橡胶相比,乙烯基MQ硅... 详细信息

液体硅橡胶内聚能密度小、力学强度低,是限制其应用的主要障碍。文中通过正硅酸酯法,合成了一种相对分子质量及乙烯基含量可控的MQ硅树脂,并研究了其对液体硅橡胶的补强作用。研究结果表明,与传统白炭黑补强液体硅橡胶相比,乙烯基MQ硅树脂补强液体硅橡胶的力学性能更优异。当乙烯基MQ硅树脂质量分数达到15%时,液体硅橡胶的拉伸强度达到7.2 MPa,撕裂强度达到44.7 kN/m,断裂伸长率达到453%,Shore A硬度达到53。特别地,乙烯基MQ硅树脂与液体硅橡胶的相容性良好,乙烯基MQ硅树脂补强液体硅橡胶的透光率大于80%,完全符合LED封装对液体硅橡胶力学性能和透光率的要求。

关键词：乙烯基MQ硅树脂液体硅橡胶力学补强补强机理

分子流变学:质子多量子和快速场循环核磁共振

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高分子通报 2025年第2期38卷 244-264页

作者：王皓赵培植王晓亮张荣纯华南理工大学前沿软物质学院华南软物质科学与技术高等研究院广州510640 南京大学化学化工学院高分子科学与工程系南京210093 华南理工大学广东省功能与智能杂化材料与器件重点实验室广州510640 华南理工大学广东省高等学校能源与信息高分子材料基础研究卓越中心广州510640

流变学通过表征宏观黏弹性对外界应力或应变的响应而成为研究高分子动力学的有力工具,而近年来发展的多量子和快速场循环核磁共振技术则可以在分子层面直接揭示高分子动力学演化过程,因此流变学和核磁共振技术相结合可以在不同时空尺度... 详细信息

流变学通过表征宏观黏弹性对外界应力或应变的响应而成为研究高分子动力学的有力工具,而近年来发展的多量子和快速场循环核磁共振技术则可以在分子层面直接揭示高分子动力学演化过程,因此流变学和核磁共振技术相结合可以在不同时空尺度上更全面地揭示材料的内在动力学特性,建立材料宏观性能和微观分子动力学之间的联系,同时为发展和完善高分子动力学理论提供强有力的技术支撑。基于此,本文主要简单介绍高分子动力学基本理论,并详细介绍了利用多量子和快速场循环核磁共振技术获取高分子多尺度动力学的基本原理及方法,并将其与宏观流变学的实验结果相关联。最后,我们还简单介绍了多量子和快速场循环核磁共振技术在超分子橡胶,凝胶,纳米复合材料等多个复杂体系中的应用。

关键词：多量子核磁快速场循环流变高分子动力学超分子

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生物质及平台分子催化转化制取高值化学品

中国科学:化学 2025年第1期55卷 86-96页

作者：邬玉珊王继大徐艳飞定明月武汉大学动力与机械学院武汉430072 武汉大学前沿交叉科学研究院武汉430072 武汉科技大学化学与化工学院核磁共振与分子科学交叉研究院武汉430081

随着传统化石能源(石油、煤、天然气等)的迅速消耗,能源危机和环境污染等问题日益凸显,亟需开发和利用可再生资源替代石油基资源.木质纤维素生物质因其来源广泛、价格低廉、环境友好和可再生性等优点而受到研究者们的广泛关注,将其催化... 详细信息

随着传统化石能源(石油、煤、天然气等)的迅速消耗,能源危机和环境污染等问题日益凸显,亟需开发和利用可再生资源替代石油基资源.木质纤维素生物质因其来源广泛、价格低廉、环境友好和可再生性等优点而受到研究者们的广泛关注,将其催化转化为高附加值化学品或燃料对缓解我国能源短缺和改善生态环境具有重要意义.本文梳理和总结了课题组近几年在生物质及平台分子的催化转化的研究进展,主要包括纤维素一步制取乙醇燃料,乙酰丙酸/γ-戊内酯选择性氢化,糠醛/5-羟甲基糠醛选择性还原/胺化等反应.阐述目前生物质选择性催化面临的挑战,分析存在的关键科学问题,并对生物质定向高效催化转化利用进行展望,以期为相关研究者提供参考.

关键词：生物质木质纤维素平台分子催化 C-C/C-O键

“教科思三位一体”全方位模式提升医学生科研综合能力的探索与实践

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中国生物化学与分子生物学报 2025年

作者：杨晓红黄春洪罗达亚朱伟锋应牡英姜祎郭璟翀廖浩棠汤晓丽南昌大学江西医学院基础医学院生物化学与分子生物学教研室南昌大学眼视光学院眼视光医学系南昌大学第一临床医学院临床医学系南昌大学第二临床医学院临床医学系

科教融合是推动社会进步和科技发展的重要策略，是实现创新人才培养的现代化高等教育形式。开展医学本科生科研训练是培养高校医学本科生创新能力和综合素质的重要途径之一。本团队将分子生物学实验教学与开展医学本科生科研训练有机融... 详细信息

科教融合是推动社会进步和科技发展的重要策略，是实现创新人才培养的现代化高等教育形式。开展医学本科生科研训练是培养高校医学本科生创新能力和综合素质的重要途径之一。本团队将分子生物学实验教学与开展医学本科生科研训练有机融合，以课程思政作为价值引领，提出了“教科思三位一体”的教学模式，旨在全方位培养学生科研综合能力。本次教学活动以基因多态性实验为例，全年级选拔出具有科研潜力的学生，分成4个项目组，分别由4名老师指导，从科研选题、项目书撰写、实验设计、科研伦理申请及项目总结等全过程进行科研训练。在整个教学过程中，本团队一直秉承着以学生为中心的教育理念，激发学生的内在动机，学生是项目的设计者和执行者，教师只是学习的引导者和促进者。经过本次训练，学生不但熟悉了科学研究项目书的撰写和实施的全过程，而且在文献阅读、实验设计、实验技能及解决问题的能力等方面都得到了一定程度的提升，尤为重要的是，本次教学活动也培养了学生的科研伦理意识和学术道德规范。

关键词：课程思政科教融合科研训练科研综合能力科研伦理

用平衡相容性和相分离的新策略提高有机太阳电池效率

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高等学校化学学报 2023年第9期44卷 190-200页

作者：张立福王新康陈义旺江西师范大学高等研究院/氟硅能源材料与化学教育部重点实验室南昌330022 南昌大学高分子及能源化学研究院南昌330031

选择了两种具有不同末端基的非富勒烯受体分子3,9-双-[2-甲烯基-(3-1,1-甲烯丙二腈茚酮)-5,5,11,11-四-(4-己基苯基)]-噻吩[3,2-b]并噻吩引达省二噻吩(ITIC)和3,9-双-[2-甲烯基-(3-1,1-甲烯丙二腈-6,7-一氟茚酮)-5,5,11,11-四-(4-己基苯基)]-噻吩[3,2-b]并噻吩引达省二噻吩(IT-2F)作为第三组分,通过一步沉积(O-SD)和分步顺序沉积(T-SD)两种活性层构筑工艺,分别制备了常规的本体异质结(BHJ)和优化的准平面异质结(PPHJ)三元器件.研究发现,本体异质结薄膜中第三组分相容性的差异可以用来调控薄膜相分离形貌;其中,基于IT-2F的三元薄膜活性层相分离明显增大,器件效率由二元器件的12.02%下降至9.25%;而ITIC的三元薄膜相分离形貌无明显改变,器件效率略有提升.值得注意的是,通过T-SD方法均可以获得垂直梯度分布的异质结活性层薄膜,避免了相容性差异对薄膜形貌的影响,相应的准平面异质结器件获得了超过了13%的光电效率.本文工作表明,利用相容性差异以及顺序沉积工艺来调控活性层的相分离形貌是制备高性能有机太阳电池有效策略.

关键词：有机太阳能电池准平面异质结垂直相分离形貌相容性顺序沉积

基于静电纺丝碳纳米纤维的超级电容器电极材料研究进展

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高分子材料科学与工程 2021年第1期37卷 317-326,342页

作者：肖迎波何佳城袁凯陈义旺南昌大学化学学院/高分子及能源化学研究院江西南昌330031 江西师范大学高等研究院江西南昌330022

超级电容器具有比电池更高的功率密度、更快的充电/放电速率、更好的安全性和更长的循环寿命等优异特性得到了广泛关注。决定超级电容器性能的核心因素之一是其电极材料性能。静电纺丝技术是一种简单有效制备纳米纤维的方法,所制备的纳... 详细信息

超级电容器具有比电池更高的功率密度、更快的充电/放电速率、更好的安全性和更长的循环寿命等优异特性得到了广泛关注。决定超级电容器性能的核心因素之一是其电极材料性能。静电纺丝技术是一种简单有效制备纳米纤维的方法,所制备的纳米纤维具有大的比表面积、良好的导电性和优异的柔韧性。因此,静电纺丝纳米纤维被广泛应用于超级电容器的电极材料。文中综述总结了近年来静电纺丝碳纳米纤维、导电聚合物、过渡金属化合物及其复合材料在超级电容器领域的研究进展,探讨了材料制备方法、结构、组成和超级电容器性能之间的关系,并对静电纺丝碳纳米纤维基电极材料的前景进行了讨论。

关键词：超级电容器静电纺丝碳纳米纤维电极材料